高電催化活性染敏電池對電極CNT/TiO 2-x N x 材料的制備
發(fā)布時間：2022-02-12 13:30
以鈦酸異丙酯為鈦源,CNTs為載體,結(jié)合水熱和高溫NH3處理技術成功制備了CNT/TiO2-xNx復合物,并研究了其作為染料敏化太陽能電池（DSSC）對電極材料的電催化性能。采用X射線衍射、掃描電鏡、透射電鏡、X射線光電子能譜和循環(huán)伏安等表征手段對CNT/TiO2-xNx復合物的形貌、結(jié)構和電化學性能進行表征。結(jié)果表明:直徑3050 nm的CNTs和直徑為38 nm的TiO2-xNx納米線相互交聯(lián)形成了三維的網(wǎng)狀結(jié)構,這一結(jié)構有利于增大復合物與電解液的接觸面積。復合物融合了N摻雜Ti O2的高電催化活性和CNTs的高導電性的優(yōu)勢使得復合物的光電效率高達7.16%,與貴金屬催化劑Pt相當,有望成為DSSC對電極材料理想替代材料之一。
【文章來源】：新型炭材料. 2017,32(04)北大核心EISCICSCD
【文章頁數(shù)】：6 頁
【圖文】：
CNT/TiO2－xNx復合物的電鏡照片
?0～50nm，且二者相互纏繞。CNTs的晶格條紋清晰可見，條紋間距為0．335nm，對應于石墨(002)晶面間距，TiO2－xNx晶格條紋間距較小，測量的晶面間距為0．188nm，接近于TiO2銳鈦礦晶型的(200)面間距(JCP-DS∶21-1272)，表明CNT/TiO2－xNx復合物中TiO2主要以銳鈦礦的形式存在。圖1CNT/TiO2－xNx復合物的電鏡照片F(xiàn)ig．1(a，b)SEMand(c，d)TEMimagesofCNT/TiO2－xNxnanocomposites．為確定CNT/TiO2－xNx復合物中TiO2－xNx的晶相結(jié)構，我們對產(chǎn)物進行了XＲD分析。圖2a是制得的CNT/TiO2－xNx復合物的XＲD譜圖。從圖中可以看出，在2θ=26．0°附近出現(xiàn)的碳的(002)晶面衍射峰，這與HＲTEM觀測的結(jié)果一致。在2θ=25．3°、48．0°處的兩個衍射峰清晰可見，分別歸屬于TiO2的(101)、(200)晶面的衍射(JCP-DS∶21-1272)。熱重分析結(jié)果顯示復合物中CNTs和TiO2－xNx的質(zhì)量比大約為1∶4。為了進一步研究CNT/TiO2－xNx復合物中N元素的存在形式及含量，我們采用XPS技術對復合物進行了測試。從CNT/TiO2－xNx復合物的掃描全譜(圖2b)可以看出，CNT/TiO2－xNx復合物的表面含有O、N、Ti、C這4種元素，其中N元素的摻入量為1．51%。N元素分峰的結(jié)果(圖2c)進一步顯示在結(jié)合能為398．9eV和400．4eV位置處出現(xiàn)了兩個峰，分別對應C—N和N—Ti—O物種，表明N元素已經(jīng)成功摻入TiO2的晶格中。已有文獻研究表明，N原子摻雜到TiO2晶格中可以增大TiO2的晶格間距，從而提高TiO2表面的活性位點數(shù)量，進而有利于增加CNT/TiO2－xNx復合物的催化活性［12，15-17］。此外，我們還對復合物進行了Ti，C和O元素分峰擬合，見圖2d-f。從圖
圖2CNT/TiO2－xNx復合物的結(jié)構和組成Fig．2StructureandcompositionofCNT/TiO2－xNxnanocomposites:(a)XＲDpatterns;(b)XPSsurveyspectra;(c)N1s;(d)Ti2p;(e)C1sand(f)O1sXPSspectra．3．2CNT/TiO2－xNx復合物電化學性能眾所周知，在典型的DSSC對電極循環(huán)伏安測試曲線中，有兩對明顯的氧化還原峰，相對較低電勢下出現(xiàn)的氧化還原峰可歸屬為I3－/I－電對的氧化還原反應，相對較高電勢下出現(xiàn)的氧化還原峰可歸屬為I2/I－3電對的氧化還原反應。評價對電極材料的催化性能主要對比較低電勢下還原峰的峰電流密度和兩個峰之間的電位差值(Epp)，高催化活性的對電極材料應具有較高的峰電流密度和較低的Epp值［22］。圖3a是CNT/TiO2－xNx復合物、CNTs和Pt對電極在碘電解質(zhì)溶液中的循環(huán)伏安測試結(jié)果，可以看出這3種對電極材料都有明顯的兩對氧化還原峰，表明這3種對電極材料對I3－的還原反應均具有較好的電催化活性。通過比較CNT/TiO2－xNx、CNTs和Pt的測試結(jié)果，我們還可以發(fā)現(xiàn)Epp值按照如下順序遞增:CNT/TiO2－xNx＜CNTs＜Pt，峰電流密度，Pt＞CNT/TiO2－xNx＞CNTs。綜上，復合物的電催化活性高于CNTs并在一定程度上可以與Pt媲美。這主要是由于N摻雜TiO2的加入在一定程度上能提高復合物的電催化活性所致。電池的電流密度-電壓(I-V)曲線可以直接反應DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率和電池性能，我們分別將Pt、CNTs和CNT/TiO2－xNx復合物作為對電極組裝成電池，在相同條件下測試和對比了這些材料的光電轉(zhuǎn)換效率，結(jié)果見圖3b，相應的光伏參數(shù)見表1。從圖3b可以看出，CNT/TiO2－xNx復合物對電極的光電效率為7．16%，與Pt對電極的光電?
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Photoelectrochemical properties of MWCNT-TiO2 hybrid materials as a counter electrode for dye-sensitized solar cells[J]. Yu-Qiao Wang,Xue-Ling Gao,Bo Song,Yun-Liang Gu,Yue-Ming Sun. Chinese Chemical Letters. 2014(04)
[2]表面活性劑改性的大孔徑介孔炭對電極染料敏化太陽電池(英文)[J]. 徐順建,羅玉峰,鐘煒,肖宗湖. 新型炭材料. 2013(04)
[3]不同炭材料對電極對染料敏化太陽能電池性能的影響[J]. 馮俊,劉貴山,馬鐵成,胡志強,吳凱卓,張娓娓. 新型炭材料. 2012(04)
本文編號：3621808
【文章來源】：新型炭材料. 2017,32(04)北大核心EISCICSCD
【文章頁數(shù)】：6 頁
【圖文】：
CNT/TiO2－xNx復合物的電鏡照片
?0～50nm，且二者相互纏繞。CNTs的晶格條紋清晰可見，條紋間距為0．335nm，對應于石墨(002)晶面間距，TiO2－xNx晶格條紋間距較小，測量的晶面間距為0．188nm，接近于TiO2銳鈦礦晶型的(200)面間距(JCP-DS∶21-1272)，表明CNT/TiO2－xNx復合物中TiO2主要以銳鈦礦的形式存在。圖1CNT/TiO2－xNx復合物的電鏡照片F(xiàn)ig．1(a，b)SEMand(c，d)TEMimagesofCNT/TiO2－xNxnanocomposites．為確定CNT/TiO2－xNx復合物中TiO2－xNx的晶相結(jié)構，我們對產(chǎn)物進行了XＲD分析。圖2a是制得的CNT/TiO2－xNx復合物的XＲD譜圖。從圖中可以看出，在2θ=26．0°附近出現(xiàn)的碳的(002)晶面衍射峰，這與HＲTEM觀測的結(jié)果一致。在2θ=25．3°、48．0°處的兩個衍射峰清晰可見，分別歸屬于TiO2的(101)、(200)晶面的衍射(JCP-DS∶21-1272)。熱重分析結(jié)果顯示復合物中CNTs和TiO2－xNx的質(zhì)量比大約為1∶4。為了進一步研究CNT/TiO2－xNx復合物中N元素的存在形式及含量，我們采用XPS技術對復合物進行了測試。從CNT/TiO2－xNx復合物的掃描全譜(圖2b)可以看出，CNT/TiO2－xNx復合物的表面含有O、N、Ti、C這4種元素，其中N元素的摻入量為1．51%。N元素分峰的結(jié)果(圖2c)進一步顯示在結(jié)合能為398．9eV和400．4eV位置處出現(xiàn)了兩個峰，分別對應C—N和N—Ti—O物種，表明N元素已經(jīng)成功摻入TiO2的晶格中。已有文獻研究表明，N原子摻雜到TiO2晶格中可以增大TiO2的晶格間距，從而提高TiO2表面的活性位點數(shù)量，進而有利于增加CNT/TiO2－xNx復合物的催化活性［12，15-17］。此外，我們還對復合物進行了Ti，C和O元素分峰擬合，見圖2d-f。從圖
圖2CNT/TiO2－xNx復合物的結(jié)構和組成Fig．2StructureandcompositionofCNT/TiO2－xNxnanocomposites:(a)XＲDpatterns;(b)XPSsurveyspectra;(c)N1s;(d)Ti2p;(e)C1sand(f)O1sXPSspectra．3．2CNT/TiO2－xNx復合物電化學性能眾所周知，在典型的DSSC對電極循環(huán)伏安測試曲線中，有兩對明顯的氧化還原峰，相對較低電勢下出現(xiàn)的氧化還原峰可歸屬為I3－/I－電對的氧化還原反應，相對較高電勢下出現(xiàn)的氧化還原峰可歸屬為I2/I－3電對的氧化還原反應。評價對電極材料的催化性能主要對比較低電勢下還原峰的峰電流密度和兩個峰之間的電位差值(Epp)，高催化活性的對電極材料應具有較高的峰電流密度和較低的Epp值［22］。圖3a是CNT/TiO2－xNx復合物、CNTs和Pt對電極在碘電解質(zhì)溶液中的循環(huán)伏安測試結(jié)果，可以看出這3種對電極材料都有明顯的兩對氧化還原峰，表明這3種對電極材料對I3－的還原反應均具有較好的電催化活性。通過比較CNT/TiO2－xNx、CNTs和Pt的測試結(jié)果，我們還可以發(fā)現(xiàn)Epp值按照如下順序遞增:CNT/TiO2－xNx＜CNTs＜Pt，峰電流密度，Pt＞CNT/TiO2－xNx＞CNTs。綜上，復合物的電催化活性高于CNTs并在一定程度上可以與Pt媲美。這主要是由于N摻雜TiO2的加入在一定程度上能提高復合物的電催化活性所致。電池的電流密度-電壓(I-V)曲線可以直接反應DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率和電池性能，我們分別將Pt、CNTs和CNT/TiO2－xNx復合物作為對電極組裝成電池，在相同條件下測試和對比了這些材料的光電轉(zhuǎn)換效率，結(jié)果見圖3b，相應的光伏參數(shù)見表1。從圖3b可以看出，CNT/TiO2－xNx復合物對電極的光電效率為7．16%，與Pt對電極的光電?
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Photoelectrochemical properties of MWCNT-TiO2 hybrid materials as a counter electrode for dye-sensitized solar cells[J]. Yu-Qiao Wang,Xue-Ling Gao,Bo Song,Yun-Liang Gu,Yue-Ming Sun. Chinese Chemical Letters. 2014(04)
[2]表面活性劑改性的大孔徑介孔炭對電極染料敏化太陽電池(英文)[J]. 徐順建,羅玉峰,鐘煒,肖宗湖. 新型炭材料. 2013(04)
[3]不同炭材料對電極對染料敏化太陽能電池性能的影響[J]. 馮俊,劉貴山,馬鐵成,胡志強,吳凱卓,張娓娓. 新型炭材料. 2012(04)
本文編號：3621808
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