以鈦酸異丙酯為鈦源,CNTs為載體,結(jié)合水熱和高溫NH₃處理技術(shù)成功制備了CNT/TiO_2-xN_x復(fù)合物,并研究了其作為染料敏化太陽能電池（DSSC）對(duì)電極材料的電催化性能。采用X射線衍射、掃描電鏡、透射電鏡、X射線光電子能譜和循環(huán)伏安等表征手段對(duì)CNT/TiO_2-xN_x復(fù)合物的形貌、結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明:直徑30⁵0 nm的CNTs和直徑為3⁸ nm的TiO_2-xN_x納米線相互交聯(lián)形成了三維的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),這一結(jié)構(gòu)有利于增大復(fù)合物與電解液的接觸面積。復(fù)合物融合了N摻雜Ti O2的高電催化活性和CNTs的高導(dǎo)電性的優(yōu)勢(shì)使得復(fù)合物的光電效率高達(dá)7.16%,與貴金屬催化劑Pt相當(dāng),有望成為DSSC對(duì)電極材料理想替代材料之一。 

【文章來源】：新型炭材料. 2017,32(04)北大核心EISCICSCD

【文章頁數(shù)】：6 頁

【圖文】：

CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的電鏡照片

?0～50nm，且二者相互纏繞。CNTs的晶格條紋清晰可見，條紋間距為0．335nm，對(duì)應(yīng)于石墨(002)晶面間距，TiO2－xNx晶格條紋間距較小，測(cè)量的晶面間距為0．188nm，接近于TiO2銳鈦礦晶型的(200)面間距(JCP-DS∶21-1272)，表明CNT/TiO2－xNx復(fù)合物中TiO2主要以銳鈦礦的形式存在。圖1CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的電鏡照片F(xiàn)ig．1(a，b)SEMand(c，d)TEMimagesofCNT/TiO2－xNxnanocomposites．為確定CNT/TiO2－xNx復(fù)合物中TiO2－xNx的晶相結(jié)構(gòu)，我們對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了XＲD分析。圖2a是制得的CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的XＲD譜圖。從圖中可以看出，在2θ=26．0°附近出現(xiàn)的碳的(002)晶面衍射峰，這與HＲTEM觀測(cè)的結(jié)果一致。在2θ=25．3°、48．0°處的兩個(gè)衍射峰清晰可見，分別歸屬于TiO2的(101)、(200)晶面的衍射(JCP-DS∶21-1272)。熱重分析結(jié)果顯示復(fù)合物中CNTs和TiO2－xNx的質(zhì)量比大約為1∶4。為了進(jìn)一步研究CNT/TiO2－xNx復(fù)合物中N元素的存在形式及含量，我們采用XPS技術(shù)對(duì)復(fù)合物進(jìn)行了測(cè)試。從CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的掃描全譜(圖2b)可以看出，CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的表面含有O、N、Ti、C這4種元素，其中N元素的摻入量為1．51%。N元素分峰的結(jié)果(圖2c)進(jìn)一步顯示在結(jié)合能為398．9eV和400．4eV位置處出現(xiàn)了兩個(gè)峰，分別對(duì)應(yīng)C—N和N—Ti—O物種，表明N元素已經(jīng)成功摻入TiO2的晶格中。已有文獻(xiàn)研究表明，N原子摻雜到TiO2晶格中可以增大TiO2的晶格間距，從而提高TiO2表面的活性位點(diǎn)數(shù)量，進(jìn)而有利于增加CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的催化活性［12，15-17］。此外，我們還對(duì)復(fù)合物進(jìn)行了Ti，C和O元素分峰擬合，見圖2d-f。從圖

圖2CNT/TiO2－xNx復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和組成Fig．2StructureandcompositionofCNT/TiO2－xNxnanocomposites:(a)XＲDpatterns;(b)XPSsurveyspectra;(c)N1s;(d)Ti2p;(e)C1sand(f)O1sXPSspectra．3．2CNT/TiO2－xNx復(fù)合物電化學(xué)性能眾所周知，在典型的DSSC對(duì)電極循環(huán)伏安測(cè)試曲線中，有兩對(duì)明顯的氧化還原峰，相對(duì)較低電勢(shì)下出現(xiàn)的氧化還原峰可歸屬為I3－/I－電對(duì)的氧化還原反應(yīng)，相對(duì)較高電勢(shì)下出現(xiàn)的氧化還原峰可歸屬為I2/I－3電對(duì)的氧化還原反應(yīng)。評(píng)價(jià)對(duì)電極材料的催化性能主要對(duì)比較低電勢(shì)下還原峰的峰電流密度和兩個(gè)峰之間的電位差值(Epp)，高催化活性的對(duì)電極材料應(yīng)具有較高的峰電流密度和較低的Epp值［22］。圖3a是CNT/TiO2－xNx復(fù)合物、CNTs和Pt對(duì)電極在碘電解質(zhì)溶液中的循環(huán)伏安測(cè)試結(jié)果，可以看出這3種對(duì)電極材料都有明顯的兩對(duì)氧化還原峰，表明這3種對(duì)電極材料對(duì)I3－的還原反應(yīng)均具有較好的電催化活性。通過比較CNT/TiO2－xNx、CNTs和Pt的測(cè)試結(jié)果，我們還可以發(fā)現(xiàn)Epp值按照如下順序遞增:CNT/TiO2－xNx＜CNTs＜Pt，峰電流密度，Pt＞CNT/TiO2－xNx＞CNTs。綜上，復(fù)合物的電催化活性高于CNTs并在一定程度上可以與Pt媲美。這主要是由于N摻雜TiO2的加入在一定程度上能提高復(fù)合物的電催化活性所致。電池的電流密度-電壓(I-V)曲線可以直接反應(yīng)DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率和電池性能，我們分別將Pt、CNTs和CNT/TiO2－xNx復(fù)合物作為對(duì)電極組裝成電池，在相同條件下測(cè)試和對(duì)比了這些材料的光電轉(zhuǎn)換效率，結(jié)果見圖3b，相應(yīng)的光伏參數(shù)見表1。從圖3b可以看出，CNT/TiO2－xNx復(fù)合物對(duì)電極的光電效率為7．16%，與Pt對(duì)電極的光電?

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3621808