單原子催化劑（SACs）及其電催化行為的研究,不但能大幅減少貴金屬使用量,而且還對(duì)人們?cè)谠?分子尺度設(shè)計(jì)、制備電催化劑,并進(jìn)一步理解電催化本質(zhì)起到巨大的推動(dòng)作用。染料敏化太陽(yáng)能電池（DSSCs）是一種非常具有代表性的第三代新型薄膜太陽(yáng)能電池,也是目前己知的唯一使用電解質(zhì)的光伏器件。碘電解質(zhì)（其中的氧化還原電對(duì)為廠/I-）是使用最有效、最廣泛的電解質(zhì)。電解質(zhì)電對(duì)中的氧化性物質(zhì)（13^-）在DSSCs對(duì)電極發(fā)生還原反應(yīng),該過(guò)程對(duì)DSSCs器件光電性能具有重要的影響。本論文圍繞DSSCs對(duì)電極電催化行為和界面電荷交換這一關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,選取特定的負(fù)載型單原子催化劑為研究對(duì)象,探究單原子催化劑的活性與其組成和電子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。據(jù)此,設(shè)計(jì)和制備了三種單原子催化劑,對(duì)所制備的單原子催化劑進(jìn)行電化學(xué)性能的系統(tǒng)表征,并與傳統(tǒng)催化材料進(jìn)行比較,考察催化劑中的單原子對(duì)催化性能的影響。重點(diǎn)闡明材料的微觀結(jié)構(gòu)與其催化活性之間的關(guān)系。（一）以氧化石墨和有機(jī)金屬鈦鹽為原料,利用鈦原子與氧化石墨烯表面含氧官能團(tuán)之間的強(qiáng)相互作用,采用濕化學(xué)吸附方法,制備了Ti₁/rGO型碳...

【文章來(lái)源】： 大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：132 頁(yè)

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
主要符號(hào)表
主要縮寫(xiě)表
1 緒論
    1.1 單原子催化劑
        1.1.1 單原子催化劑的定義和特征
        1.1.2 單原子催化劑的類(lèi)型
        1.1.3 單原子催化劑的合成策略
        1.1.4 單原子催化劑的表征方法
        1.1.5 單原子催化劑的應(yīng)用研究
    1.2 染料敏化太陽(yáng)能電池（DSSCs）及其碘還原反應(yīng)（IRR）
        1.2.1 DSSCs概述
        1.2.2 DSSCs基本構(gòu)造和工作原理
        1.2.3 對(duì)電極與碘還原反應(yīng)（IRR）
    1.3 理論研究依據(jù)
        1.3.1 密度泛函理論
        1.3.2 VASP軟件包簡(jiǎn)介
    1.4 本論文主要研究思路
2 Ti₁/rGO單原子催化劑的制備及其IRR電催化性能的研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 材料和試劑
        2.2.2 樣品制備與表征方法
        2.2.3 對(duì)電極制備與電池組裝
        2.2.4 電化學(xué)與光伏性能測(cè)試
    2.3 模型構(gòu)建與計(jì)算方法
        2.3.1 模型構(gòu)建
        2.3.2 計(jì)算方法
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 Ti₁/rGO的結(jié)構(gòu)表征
        2.4.2 Ti₁/rGO的結(jié)構(gòu)解析
        2.4.3 Ti₁/rGO與rGO的電子結(jié)構(gòu)分析
        2.4.4 Ti₁/rGO與rGO的給電子能力分析
        2.4.5 Ti₁/rGO對(duì)電極光電性能研究
        2.4.6 Ti₁/rGO的電催化性能研究
    2.5 本章小結(jié)
3 Pt₁/FeO_x單原子催化劑的制備及其IRR電催化性能的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 單原子催化劑Pt₁/FeO_x的合成
        3.2.2 對(duì)電極的制備與DSSCs電池的組裝
        3.2.3 對(duì)電極材料和DSSCs電池性能的表征
    3.3 模型構(gòu)建和計(jì)算方法
        3.3.1 模型構(gòu)建
        3.3.2 計(jì)算方法
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 單原子催化劑Pt₁/FeO_x的微觀形貌
        3.4.2 單原子催化劑Pt₁/FeO_x對(duì)電極的光電性能研究
        3.4.3 單原子催化劑Pt₁/FeO_x的電催化性能研究
        3.4.4 深入探究單原子Pt在Pt₁/FeO_x催化IRR中的作用
    3.5 本章小結(jié)
4 Pt₁/MnO單原子催化劑的制備及其IRR電催化性能的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 材料和試劑
        4.2.2 Pt₁/MnO的制備
        4.2.3 對(duì)電極的制備與DSSCs電池組裝
        4.2.4 電化學(xué)與光伏性能測(cè)試同2.2.4
    4.3 模型構(gòu)建和計(jì)算方法
        4.3.1 模型構(gòu)建
        4.3.2 計(jì)算方法與細(xì)節(jié)
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 Pt₁/MnO的結(jié)構(gòu)表征
        4.4.2 Pt₁/MnO的光電性能研究
        4.4.3 Pt₁/MnO的電催化性能研究
        4.4.4 Pt₁/MnO催化活性的理論研究
        4.4.5 MnO基單原子催化劑預(yù)測(cè)
    4.5 本章小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    5.3 展望
參考文獻(xiàn)
附錄A 實(shí)驗(yàn)儀器清單
攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果
致謝
作者簡(jiǎn)介


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Recent advances in the precise control of isolated single-site catalysts by chemical methods [J]. Zhijun Li,Dehua Wang,Yuen Wu,Yadong Li.  National Science Review. 2018(05)



本文編號(hào)：3542810