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基于MOFs制備非貴金屬催化材料及其電催化氧還原性能的研究

發(fā)布時間:2021-08-14 01:46
  由于燃料電池具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好、啟動快速、設計簡單等重要優(yōu)點,所以它被認為是未來理想的清潔能源轉(zhuǎn)化技術之一。目前,用于燃料電池陰極氧還原反應的催化劑是鉑基催化劑,但是鉑的稀缺性和昂貴的價格嚴重限制了燃料電池商業(yè)化的進行。近年來,高效、價格低廉的非貴金屬電催化劑受到廣泛的關注。金屬有機骨架(MOFs)具有高比表面積、大孔體積、易于表面功能化等優(yōu)點,其作為前驅(qū)體制備的多孔碳材料是一種十分有潛力的電催化材料,可作為氧還原鉑基催化劑的替代品。本論文基于ZIF-8這種沸石咪唑骨架結構的MOF,通過外加過渡金屬源,并在高溫下煅燒處理制備了兩種M-N-C材料作為高性能的非貴金屬氧還原催化劑:首先,本實驗在合成ZIF-8過程中通過摻入銅作為銅源,在900℃氬氣氣氛下熱處理制備Cu-N-C催化材料,改變銅陽離子的加入量,獲得不同含銅量的催化材料。當加入的銅陽離子與鋅陽離子摩爾比為3:1時,得到的3-Cu-N-C催化材料電催化氧還原測試后表現(xiàn)出了最佳活性:3-Cu-N-C催化劑的起始電位達到0.917 V(vs.RHE),1600 rpm轉(zhuǎn)速下的半波電位達到0.843 V(vs.RHE),極限電... 

【文章來源】:上海大學上海市 211工程院校

【文章頁數(shù)】:85 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

基于MOFs制備非貴金屬催化材料及其電催化氧還原性能的研究


催化劑表面上三種O吸附模式

空間分布,生長機制,路線,示意圖


.在金屬摻入Pt基材料方面,Niu等報道了通過改變前體的含量來控制合成Pt-Ni菱形十二面體(如圖1.4A所示的空心納米框架(hollow nanoframe H-NF)和圖1.4B所示被挖掘的納米框架形狀(excavated nanoframe E-NF))。3D E-NF體相和近表面組成信息分別是Pt65Ni35和Pt73Ni27,3D E-NF由空間分布的片狀結構組成(圖1.4j)。在測試ORR催化劑活性時,碳載體上制備的3D E-NF顯示出優(yōu)異的質(zhì)量活性和位點活性,分別是商業(yè)Pt/C催化劑的約6倍和10倍(圖1.4 l和m)。更有意思的是,3D E-NF的位點活性為1.35 mA cm-2,比H-NF高約1.5倍;在ORR測試后,3D E-NF也顯示出良好的形態(tài)穩(wěn)定性,這是由于與H-NF表面相比

示意圖,商業(yè),過氧化氫,產(chǎn)率


圖 1.5 (A-D)分別為商業(yè) Pt/C 和 AgNCs/NG 的 CV、RRDE、塔菲爾和過氧化氫產(chǎn)率圖,(E) AgNCs/NG 的合成示意圖[31]。Figure 1.5 (A-D) are CV, RRDE, Tafel and hydrogen peroxide yield plots for commercialPt/C and AgNCs/NG, (E) Schematic representation of fabrication process of the AgNCs/NG[31].


本文編號:3341517

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