發(fā)布時間：2021-08-11 10:46

　　能源問題一直是全球關(guān)注的焦點,解決問題的方法取決于化學燃料的發(fā)展。直接醇類燃料電池（DAFCs）使用小分子醇類作為燃料將化學能直接轉(zhuǎn)化為電能,同時具有能量轉(zhuǎn)換效率高、生成物造成環(huán)境污染較低、儲存和運輸較安全、成本低和可用性高等優(yōu)勢,因此受到廣泛關(guān)注。但是,電極材料容易被醇類氧化過程中產(chǎn)生的含碳有毒中間體如CO毒化,從而降低電催化活性。傳統(tǒng)的DMFCs通常使用最高效,最穩(wěn)定的Pt基催化劑,但由于Pt成本高且對CO中毒的抵抗力差,因此不適合大規(guī)模商業(yè)化。為了改善這些缺陷,本文從制備高效催化劑入手,合成了一系列Ta基催化劑,作為以甲醇、乙醇和乙二醇為燃料的陽極電氧化催化劑,分別有:TaC-TaN-Ta₂O₅同源三相復(fù)合催化劑、TaC-TaN復(fù)合物負載Pd納米顆粒（Pd/TaC-TaN）和TaON負載Pd納米顆粒（Pd/TaON）以及Ta₃N₅負載Pd納米顆粒（Pd/Ta₃N₅）。研究內(nèi)容包括如下:（1）采用煅燒法合成TaC-TaN-Ta₂O... 

【文章來源】：內(nèi)蒙古大學內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：93 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

乙二醇燃料電池反應(yīng)示意圖

內(nèi)蒙古大學碩士學位論文223.2實驗過程3.2.1TaC-TaN-Ta2O5的制備TaC-TaN-Ta2O5的合成方法如下，將五氯化鉭(TaCl5)和尿素按照投料比（R=3，5，7，9，11，12）在瑪瑙研缽中研磨成粉末，倒入小燒杯中，加入5-6ml無水酒精，超聲30min后攪拌2h混合均勻，將其放入管式爐中，在Ar氣氛中于1100℃煅燒6h。3.3結(jié)果和討論3.3.1催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)表征圖3.1TaC-TaN-Ta2O5系列樣品的XRD圖譜。(a)TaC-TaN(R=3)、TaC-TaN-Ta2O5(R=5)、和TaC-TaN-Ta2O5(R=7)的XRD圖譜，(b)TaC-TaN-Ta2O5(R=9)、TaC-TaN-Ta2O5(R=11)和TaC-TaN(R=12)的XRD圖譜。Figure3.1XRDpatternsofTaC-TaN-Ta2O5seriessamples,(a)TaC-TaN(R=3)、TaC-TaN-Ta2O5(R=5)、andTaC-TaN-Ta2O5(R=7)samples.(b)TaC-TaN-Ta2O5(R=9)、TaC-TaN-Ta2O5(R=11)andTaC-TaN(R=12)samples.

內(nèi)蒙古大學碩士學位論文23首先通過XRD圖譜得知TaC-TaN-Ta2O5的相組成，圖3.1描述的是TaC-TaN-Ta2O5系列樣品的XRD圖譜，根據(jù)投料比不同，分別可以看到R=3-12的不同組成。圖3.1a是關(guān)于TaC-TaN-Ta2O5中R=3、R=5和R=7的XRD圖譜，從組成上進行分析，TaC-TaN(R=3)僅由TaC和TaN兩相組成，從TaC-TaN-Ta2O5(R=5)開始出現(xiàn)Ta2O5相，即從TaC-TaN-Ta2O5(R=5)開始由TaC、TaN和Ta2O5三相組成，而且從TaC-TaN(R=3)到TaC-TaN-Ta2O5(R=7)的Ta2O5相的XRD衍射特征峰越來越明顯，即Ta2O5相的結(jié)晶程度越來越好。圖3.1b是關(guān)于TaC-TaN-Ta2O5中R=9、R=11和R=12的XRD圖譜。從組成方面進行分析，從TaC-TaN-Ta2O5(R=9)到TaC-TaN-Ta2O5(R=11)中Ta2O5相的XRD衍射特征峰由強變?nèi)�，至TaC-TaN(R=12)中Ta2O5相完全消失，即TaC-TaN(R=12)僅由TaC和TaN兩相組成�？偨Y(jié)來說，Ta2O5相從TaC-TaN(R=3)到TaC-TaN(R=12)的結(jié)晶程度出現(xiàn)了逐漸增強到達頂峰之后逐漸減弱到消失的過程。其中TaC對應(yīng)標準卡片ICSD03-065-8792，TaN對應(yīng)標準卡片ICSD98-018-3425，Ta2O5對應(yīng)標準卡片ICSD01-071-0639，同時這也與HRTEM的分析結(jié)果相對應(yīng)。圖3.2TaC-TaN-Ta2O5系列樣品的掃描電鏡圖。(a)TaC-TaN(R=3)，（b）TaC-TaN-Ta2O5(R=5)，（c）TaC-TaN-Ta2O5(R=7)，（d）TaC-TaN-Ta2O5(R=9)，（e）TaC-TaN-Ta2O5(R=11)，（f）TaC-TaN(R=12)。Fig.3.2SEMimagesofTaC-TaN-Ta2O5seriessamples,SEMimagesof(a)TaC-TaN(R=3),(b)TaC-TaN-Ta2O5(R=5),(c)TaC-TaN-Ta2O5(R=7),(d)TaC-TaN-Ta2O5(R=9),(e)TaC-TaN-Ta2O5(R=11),(f)TaC-TaN(R=12).圖3.2a-3.2f依次是TaC-TaN(R=3)、TaC-TaN-Ta2O5(R=5)、TaC-TaN-Ta2O5(R=7)、TaC-TaN-Ta2O5(R=9)、TaC-TaN-Ta2O5(R=11)和TaC-TaN(R=12)系列樣品的掃描電鏡圖。從圖

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Photocatalysis:an overview of recent developments and technological advancements[J]. Yuanxing Fang,Yun Zheng,Tao Fang,Yong Chen,Yaodong Zhu,Qing Liang,Hua Sheng,Zhaosheng Li,Chuncheng Chen,Xinchen Wang.  Science China（Chemistry）. 2020(02)



本文編號：3336022