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細(xì)菌纖維素衍生碳納米纖維表面功能化及其促進(jìn)希瓦氏菌胞外電子傳遞的研究

發(fā)布時間:2021-06-29 11:19
  微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)是一種可持續(xù)發(fā)展的新興能源系統(tǒng),與常規(guī)化學(xué)燃料電池相比,具有運行條件溫和,成本低廉,環(huán)境友好等獨特的優(yōu)點,受到了研究者們廣泛的關(guān)注。微生物和電極之間緩慢的界面電子轉(zhuǎn)移過程導(dǎo)致了MFC的低功率密度從而限制了其實際應(yīng)用。電極材料尤其是陽極材料的結(jié)構(gòu)及其表面化學(xué)特性會影響細(xì)菌的附著和電子傳遞的快慢,對MFC的性能起著至關(guān)重要的作用。陽極材料的表面化學(xué)性質(zhì)(包括潤濕性、表面電荷、界面電子轉(zhuǎn)移能力和表面氧化還原活性等)直接影響著電極與微生物以及電極與電解質(zhì)界面的非均相電催化過程,是影響陽極性能的一個主要因素。目前大量納米結(jié)構(gòu)陽極的應(yīng)用使MFC的產(chǎn)電性能有了較大提升,但對于納米結(jié)構(gòu)陽極表面化學(xué)性質(zhì)對于界面電子傳遞過程的影響及其機(jī)制尚缺乏深入研究。在具有納米結(jié)構(gòu)的材料中,細(xì)菌纖維素(Bacterial cellulose,BC)衍生碳納米纖維(Carbon nanofiber,CNF)陽極具有較好的生物相容性,其超細(xì)纖維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)不僅有利于生物膜粘附也能提供較大的反應(yīng)活性面積,但其促進(jìn)界面電子傳遞的具體機(jī)制不明確。本論文以細(xì)菌纖維素為前驅(qū)... 

【文章來源】:西南大學(xué)重慶市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:80 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

細(xì)菌纖維素衍生碳納米纖維表面功能化及其促進(jìn)希瓦氏菌胞外電子傳遞的研究


典型“H”型雙室微生物燃料電池結(jié)構(gòu)及工作原理示意圖[36]

示意圖,微生物,電極,機(jī)制


西南大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.2胞外電子從微生物傳遞至電極的胞外電子傳遞(EET)機(jī)制示意圖[45]直接電化學(xué),即直接電子傳遞(directelectrontransfer,DET)是通過細(xì)菌和電極表面的直接接觸來實現(xiàn)電子傳遞的一種方式,通常分為納米線和氧化還原活性蛋白介導(dǎo)。直接電子傳遞是將細(xì)胞內(nèi)的電子直接轉(zhuǎn)移到細(xì)胞外的不溶性電子受體,不需要其它電子穿梭分子。c型細(xì)胞色素蛋白(c-typecytochromes,c-Cyts)的傳遞過程,尤其是外膜c型色素蛋白(OMc-Cyts)已經(jīng)被證明在EET過程中具有不可或缺的作用。有研究證明,在野生型菌株S.oneidensis中產(chǎn)生的電流比缺乏c-Cyts基因的S.oneidensis突變體高20%,而當(dāng)野生型菌株中mtrC細(xì)胞色素過表達(dá)時產(chǎn)生的電流比正常野生型菌株增加了30%。但是,氧化還原活性蛋白和電極表面的距離也會影響電子傳遞的效率,當(dāng)距離過大,胞外電子轉(zhuǎn)移的效率呈指數(shù)下降的趨勢[46]。這決定了細(xì)菌外膜與陽極表面的接觸只能發(fā)生在與OMc-Cyts近距離的反應(yīng)位點,即只能進(jìn)行短程電子轉(zhuǎn)移。然而,在通常情況下,電極表面被一層厚厚的生物膜覆蓋,這對于快速的微生物電催化動力學(xué)來說缺乏足夠的反應(yīng)位點。特定分離的細(xì)菌種類,如Shewanellaspp.和Geobacterspp.,其細(xì)胞表面具有微米長的蛋白絲,從其外表面延伸到細(xì)胞外基質(zhì),被認(rèn)為具有長距離內(nèi)直接參與電子轉(zhuǎn)移的能力[47,48],這些附屬物被稱為納米線(包括菌毛和鞭毛)。研究表明,G.sulfurreducens的導(dǎo)電菌毛在電子遠(yuǎn)程傳輸中起著關(guān)鍵作用[49],G.sulfurreducens是目前利用納米線產(chǎn)生最大電流密度的模式菌株[50-52],這也說明細(xì)菌納米線是增強(qiáng)陽極呼吸菌EET效率的重要方式[53]。間接電化學(xué),即間接電子轉(zhuǎn)移(mediatedelectrontransfer,MET)不需要物理連接,而是依賴于陽及呼吸菌自身分泌的或?

倍數(shù),比表面積,孔徑分布


第3章氮修飾碳納米纖維增強(qiáng)黃素介導(dǎo)的界面電子傳遞23圖3.1不同倍數(shù)下CNF、N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的FESEM(a,d)CNF,(b,e)N-CNF-Ⅰ,(c,f)N-CNF-Ⅱ。3.3.2N修飾碳納米纖維比表面積和孔徑分布分析通過氮氣吸附-脫附儀對CNF,N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的比表面積和孔徑分布進(jìn)行了研究,分析對比了材料的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分布情況。圖3.2a是材料的等溫曲線,左上角插圖是三種材料的比表面積柱狀圖,從圖中可以知道,N-CNF-Ⅰ具有較大的比表面積,而N-CNF-Ⅱ比表面積比CNF略低,但差異不大。圖3.2b的DFT曲線表明CNF,N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ三種材料具有相似的孔分布結(jié)構(gòu),其孔結(jié)構(gòu)主要表現(xiàn)為微孔和介孔結(jié)構(gòu)。說明尿素和氨水溶液的水熱處理對孔徑分布幾乎沒有改變,只是N-CNF-Ⅰ的介孔體積有略微的增大,但N-CNF-Ⅱ的微孔和介孔體積都有所減小,這也是N-CNF-Ⅰ比表面積增大,而N-CNF-Ⅱ的比表面積減小的原因?傮w來說,尿素和氨水溶液處理碳化后的CNF對其比表面積和孔分布結(jié)構(gòu)的影響都很校圖3.2(a)材料的等溫吸附曲線和比表面積圖,(b)DFT孔徑分布圖。


本文編號:3256352

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