在能源結構迅速升級的當代,直接甲酸燃料電池作為一種新型綠色能源引起了人們廣泛的興趣。目前,直接甲酸燃料電池陽極催化劑的熱點為鈀基催化劑。雖然在甲酸電氧化反應中鈀的抗中毒性能強于鉑、具有較高的初始活性,但是鈀穩(wěn)定性不夠高,且價格昂貴,因此研究人員開展了對鈀基催化劑改性的研究。本文分別對摻氮碳載體和鈀基多金屬催化劑進行研究,以提高鈀基催化劑電氧化甲酸的性能,提高鈀基催化劑的壽命,并降低直接甲酸燃料電池的成本。針對碳載體摻氮的研究,通過選用三聚氰胺、雙氰胺和尿素作為氮源在硝酸處理后的Vulcan XC-72碳黑上進行氮元素摻雜,獲得擁有不同氮摻雜種類為主的摻氮碳載體,隨后在不同摻氮碳載體上負載金屬鈀,以研究氮摻雜種類對鈀電氧化甲酸性能的影響。通過X射線光電子能譜分析得到摻雜的氮元素可以分為吡啶氮、吡咯氮和石墨氮。電化學結果表明吡咯氮含量越多的催化劑甲酸電氧化活性越高。由于以尿素作為氮源摻雜的催化劑（Pd/UR）中吡咯氮含量最多,因此制備的催化劑中,Pd/UR擁有最好的甲酸電氧化活性。通過DFT計算發(fā)現,甲酸電氧化反應中間產物HCOO*和*COOH在吡咯氮-Pd上的吸附能最小,說明吡咯氮越多的... 

【文章來源】：華東理工大學上海市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】：73 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 燃料電池的概述
        1.2.1 燃料電池的發(fā)展歷史和主要類型
        1.2.2 氫燃料電池
        1.2.3 直接甲酸燃料電池
    1.3 直接甲酸燃料電池陽極催化劑的改性方法
        1.3.1 DFAFCs陽極催化劑載體的修飾
        1.3.2 DFAFCs陽極催化劑金屬的修飾
        1.3.3 DFAFCs非碳載體的陽極催化劑
    1.4 研究內容和意義
第2章 實驗材料和表征方法
    2.1 化學試劑及實驗儀器
        2.1.1 化學試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 實驗準備和實驗操作
        2.2.1 玻碳電極的清洗
        2.2.2 工作電極的制備
        2.2.3 電化學測試操作
    2.3 電化學測試方法
        2.3.1 循環(huán)伏安法
        2.3.2 計時電流法
        2.3.3 線性掃描伏安法
        2.3.4 阻抗譜法
    2.4 催化劑表征方法
        2.4.1 X射線衍射分析
        2.4.2 高分辨透射電子顯微鏡分析
        2.4.3 X射線光電子能譜分析
        2.4.4 等離子體發(fā)射光譜儀分析
第3章 碳載體內氮摻雜種類對鈀基催化劑電氧化甲酸性能影響的研究
    3.1 引言
    3.2 Pd/NC催化劑的制備
        3.2.1 摻氮碳載體的制備
        3.2.2 載體上負載鈀的方法
    3.3 DFT計算方法
    3.4 結果與討論
        3.4.1 Pd/NC催化劑的物理表征
        3.4.2 Pd/NC催化劑的電子結構表征
        3.4.3 Pd/NC催化劑的電催化活性研究
        3.4.4 Pd/NC催化劑的電化學動力學研究
2+-N復合物電氧化甲酸性能研究">        3.4.5 Pd²⁺-N復合物電氧化甲酸性能研究
    3.5 本章小結
第4章 鈀基三金屬催化劑電催化氧化甲酸性能的研究
    4.1 引言
    4.2 三金屬催化劑的制備
        4.2.1 PdCuNi/C催化劑的制備
        4.2.2 PdCoNi/C催化劑的制備
    4.3 PdCuNi/C催化劑結果與討論
        4.3.1 PdCuNi/C催化劑的物理表征
        4.3.2 PdCuNi/C催化劑的電化學性能
    4.4 PdCoNi/C催化劑結果與討論
        4.4.1 PdCoNi/C催化劑的物理表征
        4.4.2 PdCoNi/C催化劑的電化學性能
    4.5 本章小結
第5章 結論與展望
參考文獻
致謝
在讀期間發(fā)表論文情況



本文編號：3160848