發(fā)布時(shí)間：2021-02-15 15:45

　　金屬-空氣電池的商業(yè)化需要高效、低成本、穩(wěn)定的氧還原反應(yīng)（Oxygen Reduction Reaction,ORR）和水解析氧反應(yīng)（Oxygen Evolution Reaction,OER）雙功能電催化劑。天然煤的改性,無(wú)論是否經(jīng)過(guò)事先純化,用雜原子元素（例如N和S或金屬氧化物）進(jìn)行改性,都可以形成用于ORR和OER的非常有希望的電催化劑。然而,天然煤包含許多無(wú)機(jī)雜質(zhì),特別是Fe、Si、Al、Ca和K。因此,了解這些雜質(zhì)元素對(duì)煤基催化劑電催化性能的影響是非常有必要的。本文以來(lái)源豐富的煤為原料,合成了可逆氧電極用電催化劑,探討了煤中存在的Al、Si、Ca、K、Fe、Mg、Co、Mn、Ni、Cu等雜質(zhì)對(duì)催化劑電化學(xué)性能的影響。在被測(cè)樣品中,1 wt%的Fe、Al、Ca、K和Co的加入促進(jìn)了ORR,而1 wt%的Fe和Al的加入有利于OER,催化劑對(duì)這兩種反應(yīng)都表現(xiàn)出了穩(wěn)定的性能,并且在ORR的情況下催化劑還具有抗甲醇交叉的能力。重要的是,以制備的催化劑為陰極,鋅為陽(yáng)極的鋅-空氣電池能夠?yàn)榫G色LED燈供電超過(guò)80小時(shí),并且在5 m A cm-2的電流密度下充放電極化曲線在500個(gè)循環(huán)（約... 

【文章來(lái)源】：遼寧科技大學(xué)遼寧省

【文章頁(yè)數(shù)】：72 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

簡(jiǎn)單固液氣三相區(qū)的基本金屬-空氣電池配置[32]

遼寧科技大學(xué)碩士學(xué)位論文7切需要開(kāi)發(fā)催化劑來(lái)降低其反應(yīng)活化能，提高反應(yīng)速率。1.3.2氧反應(yīng)催化劑的發(fā)展(1)氧還原催化劑的發(fā)展圖1.2不同金屬氧還原活性與氧結(jié)合能的函數(shù)關(guān)系[59]Fig.1.2Functionalrelationshipbetweenoxygenreducingactivityandoxygenbindingenergyofdifferentmetals[59]①貴金屬催化劑圖1.2[59]展示的函數(shù)關(guān)系就是金屬氧還原活性與氧結(jié)合能二者之間的關(guān)系，這二者的關(guān)系我們可以這么去看，金屬吸附氧原子能力太強(qiáng)，則會(huì)造成催化劑活性表面始終被氧原子占據(jù)，不利于催化反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行；相反但如果金屬對(duì)氧原子的吸附能力太弱，則會(huì)導(dǎo)致氧氣無(wú)法吸附在催化劑活性表面，不利于催化反應(yīng)的發(fā)生。由圖1.2可以看出金屬Pt位于最頂端，故其在理論上是氧還原性能最好的催化劑，但它的價(jià)格太貴不適用于大規(guī)模使用。因此，研究學(xué)者為了盡可能的提高Pt的利用率和減少Pt的使用量，從設(shè)計(jì)調(diào)控Pt的形貌結(jié)構(gòu)等和制備Pt基合金催化劑兩個(gè)方向進(jìn)行了研究。在非吸附性的高氯酸電解液中，單晶Pt的氧還原活性是Pt（110）<Pt（111）<Pt（100）面[60,61]。而通過(guò)Markovic等人的研究發(fā)現(xiàn)，Pt的催化活性取決于表面原子排布。因此，控制Pt的形貌結(jié)構(gòu)讓其可以暴露更多的活性催化表面，進(jìn)而提高其氧還原性能，Pt的氧還原活性可以得到有效的提高。研究者們也將其它過(guò)渡金屬添加到Pt基催化劑中，使其合金化。如MyoungKiMin[63]等人合成了Pt-Co、Pt-Cr、Pt-Ni合金催化劑，其表面積變大，

的信息。SECM探針為被絕緣層包圍的超微圓盤電極，常為貴金屬或碳纖維[91]。SECM是由雙恒電位儀、步進(jìn)電機(jī)控制系統(tǒng)、高精度三維移動(dòng)平臺(tái)、壓電晶體控制系統(tǒng)、電解池、電極和計(jì)算機(jī)等部分組成的（圖1.3[92]）。雙恒電位儀用于控制探針和基底電極之間的電壓并測(cè)得兩個(gè)電極的電流；步進(jìn)電機(jī)控制系統(tǒng)、高精度三維移動(dòng)平臺(tái)、壓電晶體控制系統(tǒng)用于精確地控制探針在X、Y、Z三個(gè)方向的移動(dòng)，一般需要微米甚至納米級(jí)別的定位精度；電解池固定在水平臺(tái)上，被測(cè)電極放于電解池的中心位置，計(jì)算機(jī)主要操作控制儀器和采集處理數(shù)據(jù)。圖1.3SECM系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖[92]Fig.1.3SchematicdiagramofSECMsystem[92]根據(jù)樣品表面對(duì)探針電化學(xué)過(guò)程的影響，SECM有幾種常規(guī)的工作模式，主

【參考文獻(xiàn)】：
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博士論文
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本文編號(hào)：3035113