超級(jí)電容器作為一種新型儲(chǔ)能器件,在通信、交通、電子、國(guó)防等諸多領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值和巨大的市場(chǎng)潛力,其電容性能主要依賴于電極材料。石墨烯因?yàn)樽陨韮?yōu)異的導(dǎo)電性、獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物化特性而成為最有潛力的雙電層超級(jí)電容器電極材料。目前,通過不同的氧化-還原法制備出的石墨烯材料性質(zhì)各有不同,其電容性能也相差很大;同時(shí)單一石墨烯電極材料的比電容不高,不能滿足超級(jí)電容器的高能量密度要求。針對(duì)這些不足,本研究通過改變水熱還原的條件來(lái)獲得具有一定電容性質(zhì)的石墨烯材料;另外,在石墨烯表面和層間負(fù)載具有贗電容性質(zhì)的氧化物以滿足電極材料的高比電容要求。本論文對(duì)石墨烯及其復(fù)合電極材料的制備、電化學(xué)性能進(jìn)行了研究,主要研究?jī)?nèi)容如下:一、氧化石墨烯的酸性還原及電化學(xué)性能研究采用改進(jìn)的Hummers法制備氧化石墨烯（GO）,在酸性條件（pH=5）下以180°C進(jìn)行水熱還原,通過調(diào)節(jié)水熱反應(yīng)時(shí)間來(lái)制備不同還原程度的還原氧化石墨烯（RGO）。結(jié)果表明:控制水熱反應(yīng)時(shí)間可以制備出還原程度不同的RGO,在電化學(xué)測(cè)試中,隨著水熱反應(yīng)時(shí)間的增加,RGO電極的比電容呈先上升后下降的趨勢(shì)。當(dāng)水熱反應(yīng)時(shí)間為6 h時(shí),RGO電... 

【文章來(lái)源】：青島科技大學(xué)山東省

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

超級(jí)電容器的結(jié)構(gòu)示意圖

石墨烯基超級(jí)電容器電極材料的制備和性能研究6的功率特性。Uiz等[19]研究了由中間相瀝青合成的無(wú)粘結(jié)劑、高孔隙率的活性炭單體作為超級(jí)電容器的電極，由此電極制備的電容器在H2SO4電解液中提供了高達(dá)334F/g的比電容值，同時(shí)表現(xiàn)出極低的電阻率。然而相比于傳統(tǒng)的原料中提取的活性炭材料，從生物物質(zhì)中提取的活性炭材料用作電極可以表現(xiàn)出更佳的電化學(xué)性能。JinH等[20]以大藍(lán)莖生物炭為基礎(chǔ)提取活性炭原料，然后用NaHCO3、NaOH和KOH溶液為試劑對(duì)活性炭分別進(jìn)行處理，處理后的三種形貌如圖1-2所示。研究發(fā)現(xiàn)通過KOH活化可以得到比表面積可達(dá)2490m2/g的活性炭，其面積遠(yuǎn)高于從石油瀝青中提取的活性炭。在電化學(xué)測(cè)試中KOH活性炭電極可以獲得283F/g的高比電容，同時(shí)其內(nèi)部電阻處于較低水平。ChenX等[21]以馬鈴薯為前驅(qū)體，對(duì)其依次進(jìn)行水熱處理、炭化、KOH活化后制備出三維活性炭(AC)。在電化學(xué)測(cè)試中，馬鈴薯衍生的AC在1A/g充放電電流密度時(shí)獲得了高達(dá)269F/g比電容，同時(shí)表現(xiàn)出理想的速率性能和優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性；另外在電流密度為1A/g的情況下，組裝的對(duì)稱電容器能夠提供較高的比電容（48F/g）和較高的能量密度（4.27Wh/kg）。從以上活性炭的研究可以看出，雙電層活性炭電極的比電容基本在150~300F/g之間，其電容性質(zhì)主要取決于其比表面積的高低，而采用不同的制備工藝及表面改性可以制備出性質(zhì)不一的活性炭，因此活性炭的制備工藝及表面物理改性對(duì)提升電極材料的電化學(xué)性能至關(guān)重要。圖1-2不同活化劑處理的活性炭的形貌（A-NaHCO3,B-NaOH,C-KOH）Fig.1-2Morphologyofactivatedcarbontreatedwithdifferentactivators（A-NaHCO3,B-NaOH,C-KOH）1.3.1.2碳納米管碳納米管(CNTs)作為一種新型碳納米材料，它是一種由石墨烯層卷曲而成的?

石墨烯基超級(jí)電容器電極材料的制備和性能研究8m2/g的Pt-石墨烯復(fù)合材料，電化學(xué)測(cè)試表明Pt-石墨烯電極的比電容高達(dá)269F/g，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于干燥后石墨烯電極的14F/g比電容。圖1-3石墨烯的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1-3Schematicdiagramofgraphenestructure另外在研究中發(fā)現(xiàn)，表面具有含氧官能團(tuán)的石墨烯在電化學(xué)測(cè)試中表現(xiàn)出較佳的電容性能。ChenY等[31]采用氫溴酸還原劑制備出部分還原氧化石墨烯(RGO)，因?yàn)槭┥媳Ａ舻暮趸鶊F(tuán)改善了電極與水性電解質(zhì)的親水性。所制備的石墨烯電極在1mol/L硫酸電解液中，電流密度為0.2A/g時(shí)其比電容最大可達(dá)348F/g。另外，通過化學(xué)改性的方法對(duì)石墨烯納米片進(jìn)行表面改性，也可以提高石墨烯的電容性能。LiY等[32]采用氫氧化鉀溶液(KOH)對(duì)石墨烯納米片進(jìn)行表面化學(xué)改性，結(jié)果表明KOH處理后的石墨烯比電容為136F/g，相比于原始石墨烯納米片的比電容，增加了約35%。此外，因?yàn)槭┆?dú)特的二維納米平面結(jié)構(gòu)以及突出的導(dǎo)電性，石墨烯被廣泛應(yīng)用于超級(jí)電容器電極復(fù)合材料中。HwangJY等[33]通過簡(jiǎn)單合成-加工激光刻制的方法制成石墨烯/二氧化釕(RuO2)納米復(fù)合材料，這種不含粘合劑和金屬集流體的石墨烯/RuO2薄膜直接被用作超級(jí)電容器電極材料，其比電容可以達(dá)到1139F/g，另外具有更高的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的倍率性能。CongHP等[34]將聚苯胺納米棒在石墨烯紙進(jìn)行電位沉積制備出柔性石墨烯-聚苯胺紙，其作為電極表現(xiàn)出優(yōu)異的超級(jí)電容性能，在1A/g電流密度下復(fù)合材料電極比電容達(dá)到763F/g，且具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。1.3.2法拉第贗電容器的電極材料1.3.2.1金屬氧化物與雙電層電容器碳材料電極相比，金屬氧化物作為電極材料主要通過在表面及內(nèi)部與電解液通過可逆的氧化還原反應(yīng)來(lái)進(jìn)行儲(chǔ)存和釋放電荷，因此電極化學(xué)反應(yīng)?


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