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甲醇氧化鉑炭電催化劑可控構(gòu)筑與活性位辨認(rèn)

發(fā)布時(shí)間:2021-01-09 08:11
  直接甲醇燃料電池(DMFC)因其綠色環(huán)保、燃料易得、操作安全、且具有優(yōu)異的能量密度和高能量轉(zhuǎn)換效率等優(yōu)點(diǎn),在便攜式及可移動(dòng)式設(shè)備上有廣泛的應(yīng)用前景。目前,DMFC中最常用的催化劑是商業(yè)Pt/C催化劑,然而Pt原子利用率較低和穩(wěn)定性較差,亟需發(fā)展高效穩(wěn)定催化劑的構(gòu)筑方法以實(shí)現(xiàn)其規(guī);瘧(yīng)用;诖,本文采用自制的碳納米管為載體,利用原子層沉積法制備系列不同粒徑的Pt/CNT納米催化劑,揭示了 Pt/CNT電催化甲醇氧化反應(yīng)(MOR)結(jié)構(gòu)敏感性的根源,辨認(rèn)了催化劑的主要活性位,為高效穩(wěn)定的Pt基MOR催化劑設(shè)計(jì)與優(yōu)化提供指導(dǎo)。主要研究結(jié)果如下:(1)采用催化化學(xué)氣相沉積法,以共沉淀法制備的環(huán)境友好型Fe/γ-A12O3為催化劑、甲烷為碳源,揭示了反應(yīng)工藝參數(shù)對(duì)碳納米管收率和微結(jié)構(gòu)的調(diào)變規(guī)律。選取600和800℃條件下生長12 h的炭材料作為載體,并與硝酸氧化處理的炭載體(CNT-600-12-O和CNT-800-12-O)以及商業(yè)化炭黑進(jìn)行對(duì)比,采用原子層沉積技術(shù)(ALD)制備系列碳納米管負(fù)載的Pt納米催化劑。結(jié)合催化劑結(jié)構(gòu)表征和甲醇電催化氧化性能結(jié)果,發(fā)現(xiàn)采用CNT-600-12-O為載體... 

【文章來源】:華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:88 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

甲醇氧化鉑炭電催化劑可控構(gòu)筑與活性位辨認(rèn)


圖1.1中國的能源消費(fèi)總量和GDP

能源消費(fèi)結(jié)構(gòu),百分比,直接甲醇燃料電池


第2頁?華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文??能性碳材料/電聯(lián)產(chǎn)技術(shù),不僅可實(shí)現(xiàn)其清潔高效轉(zhuǎn)化與利用,減少溫室氣體的排放,也??可對(duì)《巴黎氣候變化協(xié)定》和《中華人民共和國政府和日本國政府環(huán)境保護(hù)合作協(xié)定》??的順利實(shí)施產(chǎn)生積極的影響和意義。??100??coal??I?一_??系?么丨漢?■■Nuclear??^?6〇?丨—?Renewables??CD〇>〇?〇,??〇>〇8SR??Year??圖1.2?1965-2015年按燃料類型劃分的中國能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)百分比。數(shù)據(jù)來源《世界能源BP統(tǒng)計(jì)??評(píng)論》(2016年)和《國家統(tǒng)計(jì)局中國統(tǒng)計(jì)年鑒》(2015年)W??Fig.?1.2?Percentage?of?China’s?energy?consumption?structure?by?fuel?types,?1965-2015.?Data?source?BP??Statistical?Review?of?World?Energy?(2016)?and?NBS?China?Statistical?Yearbook?(2015).?,31??1.1.2直接甲醇燃料電池??如今,化石能源消耗殆盡且化石燃料的長期燃燒所產(chǎn)生的氮、硫化物等對(duì)環(huán)境的影??響越來越嚴(yán)重。為了尋求可持續(xù)和清潔的能源解決方案,近幾十年來對(duì)質(zhì)子交換膜燃料??電池(PEMFC),尤其是直接甲醇燃料電池(DMFC)進(jìn)行了深入研究。作為一種能量轉(zhuǎn)??換裝置,DMFC將存儲(chǔ)在甲醇中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換為電能。與氫氣不同,甲醇可安全存??儲(chǔ)和運(yùn)輸,并以液態(tài)形式表現(xiàn)出極高的能量密度。DMFC遇到的主要問題是如何在提高??性能同時(shí)降低開發(fā)成本。當(dāng)前,在酸性和堿性條件下,

形貌,思路,內(nèi)容,碳納米管


華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文?第3頁??和使用較為廣泛的催化劑載體有碳納米管、石墨烯、活性碳、炭黑等。由于具有出色的??導(dǎo)電性能、較高的比表面積和納米級(jí)的管腔結(jié)構(gòu),使得以碳納米管為載體所制備的催化??劑具有卓越的性能,因而受到越來越多研究者的關(guān)注。??1.2研究內(nèi)容??本文研宄思路圖如圖1.3所示,各章節(jié)所包含的內(nèi)容如下所示:??第一章:緒論,簡要概括研究背景、研究意義及現(xiàn)狀。??第二章:文獻(xiàn)綜述,主要介紹目前我國分散低碳烴資源利用現(xiàn)狀,概述當(dāng)前最常用??的碳納米材料制備方法及影響因素;簡述甲醇燃料電池研究進(jìn)展及所面臨的挑戰(zhàn)。??第三章:實(shí)驗(yàn)部分,介紹本文實(shí)驗(yàn)過程所使用的實(shí)驗(yàn)儀器、實(shí)驗(yàn)藥品、催化劑制備??方法、考評(píng)方法和表征手段。??第四章:結(jié)合多種表征手段分析對(duì)比了不同催化劑制備碳納米材料過程的條件以及??產(chǎn)品形貌和微結(jié)構(gòu)特征;進(jìn)一步優(yōu)化反應(yīng)條件從而提高碳納米管產(chǎn)量,同時(shí)研究碳納米??管的石墨化程度、孔隙結(jié)構(gòu)等隨生長溫度和時(shí)間的變化規(guī)律;通過常用的硝酸回流氧化??法對(duì)碳納米管進(jìn)行改性處理并分析氧化過程對(duì)碳納米管的影響。??第五章:借助原子層沉積法制備一系列高分散且粒徑均一的PtC催化劑用于堿性條??件下甲醇氧化反應(yīng)。通過HRTEM、XRD、XPS等表征手段揭示了堿性條件下Pt基催化??劑在甲醇氧化反應(yīng)中的粒徑效應(yīng),并由此辨認(rèn)反應(yīng)過程中的主要活性位。??第六章:結(jié)果與展望。??i?'?m:?ii?^?|?|??參?改?—A?I?ft?效??數(shù)?■?擇劑應(yīng)??%?處丨丨?M???':????|?I「ALD技y?mJ?|電化學(xué)測試1?|??高效Pt/c甲醇氧化電催化劑構(gòu)筑??圖1.3研宄思路及內(nèi)容??Fi

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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本文編號(hào):2966288

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