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二元Pd-M(Sn,Pb)納米合金的合成及其在氧還原中的應用

發(fā)布時間:2021-01-06 05:45
  化石燃料消耗帶來世界能源危機和環(huán)境污染問題,燃料電池作為能量存儲和轉換裝置,是緩解能源問題最具潛力的候選者。其中,氧還原反應(ORR)作為燃料電池的陰極反應,其緩慢的反應動力學一直是燃料電池的瓶頸問題。雖然文獻報道合成了多種Pt-基催化劑,加快了氧還原動力學,但其儲量有限、成本高、穩(wěn)定性差,嚴重阻礙了商業(yè)化進程。因此,迫切需要設計合成低成本、高活性、穩(wěn)定性良好的電催化劑,加快反應動力學,降低反應的電動勢。而金屬鈀(Pd)被認為是最有發(fā)展前景的Pt替代品,存儲量豐富,活性與Pt相當,但純Pd的催化活性和穩(wěn)定性遠不如Pt催化劑。針對當前的Pd-基催化劑的研究現(xiàn)狀,我們合成了納米網狀金屬間相Pd3Pb和一系類PdxSny納米晶(CNs)以及相應的納米雜化體(NHs),觀察了其形貌特征,確定了相應的組分,解釋了反應的機制原理,ORR測試證明了納米晶以及相應的納米雜化體材料具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性。具體的合成方法與測試結果如下:(1)先將聚乙二醇單十六烷基醚(表面活性劑)分散在1,3-二甲基丙撐脲(DMPU)的溶劑中,然后加入... 

【文章來源】:南京郵電大學江蘇省

【文章頁數(shù)】:84 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

二元Pd-M(Sn,Pb)納米合金的合成及其在氧還原中的應用


水分解和燃料電池反應的原理示意圖

反應途徑,途徑


應催化劑(ORR)主要發(fā)生在燃料電池和金屬-空氣電池的陰極上,由于其需要快速的反應動力學改善,因此其動力學和反應機理一直是電化常認為 ORR 的機理是通過直接氧化生成水,或涉及形成過氧化物理如圖 1.2 所示[4, 16],首先氧氣分子吸附到電極的表面,形成一個主要有三種途徑還原 O2*中間體:途徑一是直接的“4e-”反應途,然后 O*被還原為 H2O*;途徑二是“2e-+2e-”反應途徑,O2*先,形成 O*和 OH*中間體;途徑三是“2e-”反應途徑,O2*還原是以水為主產物,而第三種途徑過氧化物是主要產物。對于燃料2 電子反應途徑的動力學緩慢,4 電子途徑對能量的快速轉化才是生成關鍵在于催化劑的選擇。

極化曲線,極化曲線,半波電位


業(yè)學位碩士研究生學位論文 操作環(huán)境下,通過簡單的電極測試比較不同催化劑的活性。對于 O驗參數(shù),其評價指標主要有:起始電位(Eonset)和半波電位(E1、轉移電子數(shù)(n)和 H2O2產率等。圖 1.3 顯示了一個標準的 ORR個不同的區(qū)域。開始反應的速度比較緩慢,屬于動力學控制區(qū)域?,電流密度快速增加,進入了混合動力學擴散區(qū)域,轉折的點稱始電位越正,催化活性越高。當電流密度達到一個平臺時,稱之為流稱為限制電流(JL),兩段平臺中間對應的電位稱之為半波電位


本文編號:2960034

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