發(fā)布時(shí)間：2020-12-27 12:46

　　在核電快速發(fā)展的新形勢下,安全、有效地處理與處置核能發(fā)展產(chǎn)生的乏燃料是核工業(yè)與能源工業(yè)面臨的巨大挑戰(zhàn),也是影響我國核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵因素之一。其中高放廢液中錒系與鑭系元素的分離是分離科學(xué)領(lǐng)域,更是放射化學(xué)領(lǐng)域中的重要課題。金屬離子的常用分離方法有吸附、沉淀、離子交換和膜分離等方法。膜分離技術(shù)以其選擇性好、無相變、適應(yīng)性強(qiáng)、能耗低等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。二維石墨烯材料因其優(yōu)異的物理化學(xué)性能在生物醫(yī)學(xué)、能源、海水淡化、膜分離等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。本文制備了三種石墨烯膜材料并研究其對(duì)金屬離子的選擇性分離性能,所制膜材料具有良好選擇性,有望應(yīng)用于工業(yè)廢水中離子的分離、純化和回收,進(jìn)一步完善膜分離技術(shù)。通過對(duì)不同輻照通量的納孔單層石墨烯（NSG）進(jìn)行氨基修飾,制備了氨基功能化的PET基納孔單層石墨烯膜（NSGM-A）。利用TEM、SEM、Raman和EDS進(jìn)行表征,并研究氨基修飾前后的納孔膜對(duì)鑭錒系元素的分離性能。結(jié)果表明,NSG成功轉(zhuǎn)移并修飾為NSGM-A。鑭錒離子透過量與輻照通量、電荷數(shù)成正比;納孔周邊的含氧基團(tuán)對(duì)高價(jià)陽離子有較強(qiáng)的靜電引力,能將高價(jià)離子吸附在納孔周邊,容易實(shí)現(xiàn)高價(jià)離子與滲透... 

【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：74 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

a：核孔膜的特性，a

蘭州大學(xué)碩士學(xué)位論文氨基化納孔單層石墨烯膜及改性氧化石墨烯膜的滲透性能研究51.3.1石墨烯2004，英國科學(xué)家發(fā)現(xiàn)一種新型的二維原子晶體--石墨烯，它由碳原子sp2雜化連接，推翻了“熱力學(xué)漲落不允許二維晶體在有限溫度下存在”的理論，震驚了整個(gè)物理學(xué)界[33]。石墨烯結(jié)構(gòu)可視為苯類六元環(huán)單元的無限延伸（圖1-2）。圖1-2石墨烯基本單元結(jié)構(gòu)示意圖[34]石墨烯具有理論比表面積2600m2/g，優(yōu)異的導(dǎo)熱性能（3000W·m-1·K-1）、機(jī)械性能（1060GPa）、室溫高電子遷移率（15000cm2·V-1·s-1）和室溫量子霍爾效應(yīng)等特殊性能[35-39]。石墨烯的化學(xué)研究主要包括化學(xué)制備、化學(xué)改性和表面化學(xué)和催化等方面。石墨烯的制備主要分為物理和化學(xué)法，目前較為成熟的技術(shù)包含機(jī)械剝離、晶體外延生長、化學(xué)氧化、化學(xué)氣相沉積和有機(jī)合成等[40-44]。由于石墨烯是無數(shù)個(gè)六元環(huán)結(jié)構(gòu)單元相連的二維晶體組合，化學(xué)穩(wěn)定性好，表面呈惰性，與其它介質(zhì)（如溶劑等）相互作用能力差，且片層間的范德華力使其容易聚集，難以溶于水和常見的有機(jī)溶劑[45]，研究者們考慮對(duì)石墨烯進(jìn)行化學(xué)改性，通過接枝指定官能基團(tuán)，修飾使其具有更豐富的結(jié)構(gòu)特性，在提升相互作用能力的同時(shí)充分發(fā)揮其本身的優(yōu)異性能，使得石墨烯及其衍生物材料有更全面的應(yīng)用[46]。1.3.2單層石墨烯單層石墨烯（Single-layerGraphene，SG）是只有一層碳原子（0.335nm）的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，堅(jiān)固且可化學(xué)改性，是一種天然的膜材料。SG有多種制備方法，首先，SG可以通過機(jī)械剝離的方式從石墨片上剝離出來，這主要是利用石墨片層之間的弱相互作用。該方法可以得到高質(zhì)量的石墨晶體，幾乎沒有缺陷，但得到的SG尺寸小，產(chǎn)率低，不能大面積生產(chǎn)[47]。碳化硅分解法解決了產(chǎn)品尺寸小的1.3石墨

謔??┍礱嬤票改擅卓撞⒔?謝?Ц男砸醞乜砥溆τ梅段А?1.3.3納孔單層石墨烯僅單原子厚度的石墨烯不可透過氣體、液體，而在SG上制造適宜的孔洞，物質(zhì)就有通過的可能。通過在SG中形成納米孔制得納孔單層石墨烯（NanoporousSingle-layerGraphene，NSG），可以用作有效的分離膜[57]。據(jù)報(bào)道[58,59]，石墨烯上的納米孔是對(duì)其晶格上某些碳原子的去除或轉(zhuǎn)移，是一種晶格缺陷。產(chǎn)生這種缺陷的方法通常包括電子束暴露，氧化蝕刻和離子/簇轟擊或特殊的化學(xué)處理。Li等人[60]使用氪離子加速器輻照的方式制備了NSG，其輻照流程如圖1-3所示。納孔缺陷的產(chǎn)生使石墨烯具有更多的新功能，增加了其比表面積，并且在酸性條件下，納米孔的缺陷位點(diǎn)容易與含氧基團(tuán)結(jié)合，π電子密度發(fā)生變化，大大提高其活性。納米孔的引入使石墨烯具有豐富的輸運(yùn)通道、可調(diào)節(jié)的能帶隙、高的孔圖1-3重離子輻照法制備納孔石墨烯[60]

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]丙烯酸類木器涂料的專利技術(shù)綜述[J]. 戢菁,李忠倫,肖靜.  科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新. 2019(17)
[2]核能綜合利用研究現(xiàn)狀與展望[J]. 王建強(qiáng),戴志敏,徐洪杰.  中國科學(xué)院院刊. 2019(04)
[3]多孔石墨烯材料[J]. 劉小波,寇宗魁,木士春.  化學(xué)進(jìn)展. 2015(11)
[4]改性石墨烯海綿材料對(duì)鈾的吸附研究[J]. 張偉強(qiáng),馬建國,劉淑娟,武里鵬,謝海輝,溫佳麗.  東華理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2014(02)
[5]膜分離在放射性廢水處理中的應(yīng)用[J]. 李毅,古梅,胡勝,羅陽明.  材料導(dǎo)報(bào). 2014(S1)
[6]石墨烯的功能化及其相關(guān)應(yīng)用[J]. 黃毅,陳永勝.  中國科學(xué)(B輯:化學(xué)). 2009(09)
[7]膜分離技術(shù)在水處理的應(yīng)用[J]. 易津湘.  黑龍江水利科技. 2008(04)
[8]絮凝-微濾組合工藝處理含钚廢水[J]. 趙軍,汪濤,張東,劉學(xué)軍,傅依備.  核化學(xué)與放射化學(xué). 2007(02)
[9]膜技術(shù)處理低濃度放射性廢水研究的進(jìn)展[J]. 高永,顧平,陳衛(wèi)文.  核科學(xué)與工程. 2003(02)
[10]丙烯酸與甲基丙烯酸（N,N-二甲基）氨基乙酯共聚物的性能及應(yīng)用研究[J]. 徐冬梅,張可達(dá),孫建平,程振平.  精細(xì)石油化工. 1999(05)

碩士論文
[1]兩種石墨烯膜的制備、表征及其對(duì)UO22+、Eu3+、Th4+分離性能的研究[D]. 劉延琦.蘭州大學(xué) 2017



本文編號(hào)：2941761