非貴金屬摻雜石墨烯體系氧還原反應(yīng)機(jī)理理論研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-20 04:18
近些年來,能源短缺和環(huán)境污染越來越嚴(yán)重,尋找環(huán)境友好型高效有潛力的能源,已經(jīng)成為一個(gè)越來越緊迫的任務(wù)。質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)作為燃料電池中一種環(huán)境友好的能量儲(chǔ)存設(shè)備,具有較高的能量密度和能量轉(zhuǎn)換效率,已經(jīng)引起了科學(xué)界的廣泛注意。然而,與快速的陽極反應(yīng)相比,陰極材料上緩慢的氧還原反應(yīng)速率嚴(yán)重阻礙了燃料電池的高效性。到目前為止,鉑金屬以及鉑基合金材料是燃料電池最好的催化劑。然而,由于鉑價(jià)格高昂,耐久性差,嚴(yán)重阻礙了它們?cè)谏虡I(yè)上大規(guī)模的應(yīng)用。因此發(fā)展價(jià)格低廉、高能量儲(chǔ)存效率的新型催化劑面臨著巨大的挑戰(zhàn)。石墨烯作為一種價(jià)格低廉的碳材料,具有較大的比表面積、優(yōu)良的機(jī)械穩(wěn)定性、較高的能量密度、壽命長等優(yōu)點(diǎn),在電催化領(lǐng)域受到了廣泛的關(guān)注。但是石墨烯本身并不具備催化活性,要想產(chǎn)生催化活性,需要將雜原子摻雜到石墨烯中,通過調(diào)整電子結(jié)構(gòu),打破電荷的中性,從而創(chuàng)造催化活性位點(diǎn)。本研究工作主要集中在非貴金屬摻雜石墨烯催化劑方面的研究。摻雜后的石墨烯保持著與完美石墨烯相似的構(gòu)型,具有較大的表面積、高的載流子遷移率、良好的力學(xué)性質(zhì)以及非常好的化學(xué)穩(wěn)定性,可是由于組成成分的變化使得其催化性質(zhì)截然不同。本工...
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:127 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
一質(zhì)子交換膜姍料電池的工作原理
e的催化劑層??圖1-2質(zhì)子交換膜燃料電池的工作原理??1.2.3質(zhì)子交換膜燃料電池不足之處??當(dāng)前PEMFC還難以廣泛應(yīng)用,主要是由于以下幾個(gè)原因。首先,質(zhì)子交換??膜燃料的燃料氫氣的制備需要消耗大量的能量,制氫技術(shù)成本較髙,經(jīng)濟(jì)性??差。氫氣的易燃易爆(濃度范圍6.2%-71.4%)特性導(dǎo)致其使用、存儲(chǔ)和運(yùn)輸都??存在著安全隱患。由于氫原子過于活潑和體積小,幾乎可以與任何金屬反應(yīng)。??現(xiàn)有的儲(chǔ)氫材料儲(chǔ)存氫的壓力都不夠大,能存儲(chǔ)的氫氣量小,無法實(shí)現(xiàn)大規(guī)模??的應(yīng)用。此外,氫氣在低溫下的性能十分差。??其次,對(duì)于PEMFC的反應(yīng)機(jī)理,科研界還存在著較大的爭(zhēng)議。特別是在陰??極催化劑上
??對(duì)于PtFex/OMC(有序介孔碳)(x=l-3),伏安曲線見圖1-4。研宄表明??PtFe3/OMC電催化活性的提高首先可以歸因于PtFe3納米粒子在OMC內(nèi)介孔通??道上的高度均勻分散,直徑3.3?nm的PtFe3納米粒子可以加速Pt-OH基團(tuán)的形成。??同時(shí),PtFe3納米粒子可以對(duì)C0/H2的氧化提供比純鉑更低的起始電壓,更有利??于C-H的斷裂和抗C0的毒性。此外,PtFe:(納米粒子與OMC基體之間的更大??的表面積,更好的孔隙結(jié)構(gòu)和更完整的結(jié)構(gòu),可以有效地促進(jìn)液相電化學(xué)反應(yīng)中??反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳輸[18]。??{:多聲??■■___?????i?O?t—l—??????r???????0.0?0.2?0.4?0,6?ft.8?10?0,0?0,2?04?06?0.8?1.0??Potential/V?vs?SCE?Potential?/?V?vs?SCE??圖1-4在02飽和的條件下,每分鐘2500轉(zhuǎn)速、5H1VS-1的掃描速度下,Pt/OMC和??PtFeVOMC催化劑上氧還原反應(yīng)(ORR)的催化活性極化曲線圖:(a)含1?M甲醇的0.5?M??的H2S04溶液;(b)不含甲醉的0.5MWH2SO4溶液[18]。??除了?PtFe3以外
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]21世紀(jì)世界能源發(fā)展的10個(gè)趨勢(shì)[J]. 孫曉仁,孫怡玲. 科技導(dǎo)報(bào). 2004(05)
[2]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉. 電池工業(yè). 2003(01)
本文編號(hào):2927196
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:127 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
一質(zhì)子交換膜姍料電池的工作原理
e的催化劑層??圖1-2質(zhì)子交換膜燃料電池的工作原理??1.2.3質(zhì)子交換膜燃料電池不足之處??當(dāng)前PEMFC還難以廣泛應(yīng)用,主要是由于以下幾個(gè)原因。首先,質(zhì)子交換??膜燃料的燃料氫氣的制備需要消耗大量的能量,制氫技術(shù)成本較髙,經(jīng)濟(jì)性??差。氫氣的易燃易爆(濃度范圍6.2%-71.4%)特性導(dǎo)致其使用、存儲(chǔ)和運(yùn)輸都??存在著安全隱患。由于氫原子過于活潑和體積小,幾乎可以與任何金屬反應(yīng)。??現(xiàn)有的儲(chǔ)氫材料儲(chǔ)存氫的壓力都不夠大,能存儲(chǔ)的氫氣量小,無法實(shí)現(xiàn)大規(guī)模??的應(yīng)用。此外,氫氣在低溫下的性能十分差。??其次,對(duì)于PEMFC的反應(yīng)機(jī)理,科研界還存在著較大的爭(zhēng)議。特別是在陰??極催化劑上
??對(duì)于PtFex/OMC(有序介孔碳)(x=l-3),伏安曲線見圖1-4。研宄表明??PtFe3/OMC電催化活性的提高首先可以歸因于PtFe3納米粒子在OMC內(nèi)介孔通??道上的高度均勻分散,直徑3.3?nm的PtFe3納米粒子可以加速Pt-OH基團(tuán)的形成。??同時(shí),PtFe3納米粒子可以對(duì)C0/H2的氧化提供比純鉑更低的起始電壓,更有利??于C-H的斷裂和抗C0的毒性。此外,PtFe:(納米粒子與OMC基體之間的更大??的表面積,更好的孔隙結(jié)構(gòu)和更完整的結(jié)構(gòu),可以有效地促進(jìn)液相電化學(xué)反應(yīng)中??反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳輸[18]。??{:多聲??■■___?????i?O?t—l—??????r???????0.0?0.2?0.4?0,6?ft.8?10?0,0?0,2?04?06?0.8?1.0??Potential/V?vs?SCE?Potential?/?V?vs?SCE??圖1-4在02飽和的條件下,每分鐘2500轉(zhuǎn)速、5H1VS-1的掃描速度下,Pt/OMC和??PtFeVOMC催化劑上氧還原反應(yīng)(ORR)的催化活性極化曲線圖:(a)含1?M甲醇的0.5?M??的H2S04溶液;(b)不含甲醉的0.5MWH2SO4溶液[18]。??除了?PtFe3以外
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]21世紀(jì)世界能源發(fā)展的10個(gè)趨勢(shì)[J]. 孫曉仁,孫怡玲. 科技導(dǎo)報(bào). 2004(05)
[2]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉. 電池工業(yè). 2003(01)
本文編號(hào):2927196
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