直接乙醇燃料電池能將燃料乙醇的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能,乙醇可直接從農(nóng)業(yè)廢棄物中制得,價(jià)格低廉,且乙醇理論能量密度高、對(duì)質(zhì)子交換膜的滲透率低,是一種備受關(guān)注的綠色能源。堿性條件下鈀比鉑對(duì)乙醇具有更好的催化活性,它比鉑在地球上儲(chǔ)量高、價(jià)格低。但是鈀催化劑也不能完全擺脫C0類物種的中毒,在鈀基礎(chǔ)上添加第二組元Sn元素,由于二者間的電子效應(yīng)和幾何效應(yīng),可以提高催化劑的活性和穩(wěn)定性。雙金屬納米粒子的催化活性受到組分、尺寸、載體、形貌等因素影響顯著。通過調(diào)控雙金屬納米粒子的形貌可以提高其催化活性。納米枝晶結(jié)構(gòu)由大量的分支構(gòu)成,含有大量的邊緣和角落原子,能增加催化劑的活性位點(diǎn)數(shù)。催化劑的制備方法有液相還原法、電化學(xué)沉積法等。電沉積法具有操作簡(jiǎn)單、安全、參數(shù)可控的優(yōu)點(diǎn),通過優(yōu)化參數(shù)可以方便的制備枝晶結(jié)構(gòu)的催化劑。在枝晶催化劑的制備中,絡(luò)合劑可以調(diào)節(jié)晶體生長(zhǎng)過程,選用酒石酸作為絡(luò)合劑,利用它和金屬離子的配位作用調(diào)劑枝晶催化劑的形貌,進(jìn)而提高催化劑的性能。主要工作如下：1.首次以酒石酸為保護(hù)劑使用恒電流沉積法制備單晶的、分層的樹枝狀結(jié)構(gòu)的鈀錫合金。探究了分層的樹枝狀結(jié)構(gòu)的制備條件：優(yōu)化了前軀體PdC12/SnC12比例、電沉積時(shí)間、沉積電流密度和酒石酸濃度。最佳制備條件是：PdC12/SnC12=1：4,電流密度是1.5 mAcm-2,酒石酸濃度為O.02 mol/L,沉積時(shí)間為60 min。2.初步探討了分層的樹枝狀的鈀錫合金的生長(zhǎng)機(jī)理：是在熱力學(xué)非平衡態(tài)下,擴(kuò)散控制使晶體延PdlSn4的(131)面優(yōu)先生長(zhǎng)形成的。且生長(zhǎng)過程受到Sn原子的誘導(dǎo)；探討了酒石酸的作用：作為保護(hù)劑防止晶粒團(tuán)聚,利于樹枝狀結(jié)構(gòu)的分層。3.測(cè)試了不同比例的鈀錫催化劑對(duì)乙醇的電催化氧化性能,各比例的鈀錫催化劑都比純鈀催化劑具有更好的催化活性,其中PdlSn4具有最好的活性；測(cè)試了分層的樹枝狀的PdlSn4-1和未分層的Pd1Sn4-2催化劑,分層的樹枝狀的Pd1Sn4-1具有最優(yōu)異的催化活性。4.探究了Pd1Sn4-1對(duì)乙醇催化活性最好的原因：Pd1Sn4-1具有更大的比表面積和更多催化活性位點(diǎn),Sn的加入改變了Pd的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu),Sn表面能提供方更多-OH,提高了對(duì)乙醇催化活性。
【學(xué)位單位】：延邊大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：O643.36;TM911.4
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 燃料電池簡(jiǎn)介
        1.1.1 燃料電池的概念
        1.1.2 燃料電池的分類
    1.2 直接乙醇燃料電池
        1.2.1 直接乙醇燃料電池的概念
        1.2.2 直接乙醇燃料電池的工作原理
    1.3 直接乙醇燃料電池陽極催化劑
        1.3.1 Pt基催化劑
        1.3.2 Pd基催化劑
        1.3.3 催化劑的制備方法
        1.3.4 提升Pd基催化劑性能的措施
    1.4 樹枝狀金屬材料催化劑
        1.4.1 樹枝狀結(jié)構(gòu)催化劑的特性
        1.4.2 電化學(xué)沉積法制備樹枝狀合金催化劑
    1.5 課題的提出與研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與表征方法
    2.1 試劑和儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 電極的預(yù)處理
        2.2.2 鈀錫催化劑的制備
        2.2.3 鈀催化劑的制備
    2.3 催化劑的物理表征
        2.3.1 X射線衍射表征（X-ray diffraction,簡(jiǎn)稱XRD）
        2.3.2 掃描電子顯微鏡表征（Scanning Electron Microscope,SEM）
        2.3.3 透射電子顯微鏡（Transmission Electron Microscope,TEM）
        2.3.4 X射線光電子能譜（X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS）
    2.4 催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試
        2.4.1 循環(huán)伏安技術(shù)（cyclic voltametry,CV）
        2.4.2 線性掃描技術(shù)（Linea r sweep voltammetry,LSV）
        2.4.3 電流-時(shí)間曲線技術(shù)（amperometric i-t curves,I-T）
第三章 樹枝狀鈀錫催化劑制備條件優(yōu)化及機(jī)理初探
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 電極的預(yù)處理
        3.2.2 鈀錫催化劑的制備
        3.2.3 鈀催化劑的制備
    3.3 不同條件下制備的鈀錫催化劑的形貌表征
        3.3.1 前軀體比例的優(yōu)化
        3.3.2 沉積時(shí)間的優(yōu)化
        3.3.3 沉積電流密度的優(yōu)化
        3.3.4 酒石酸濃度的優(yōu)化
    3.4 分層的樹枝狀結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理初探
        3.4.1 分層的樹枝狀的鈀錫催化劑的結(jié)構(gòu)
        3.4.2 鈀錫共沉積
        3.4.3 熱力學(xué)因素研究
        3.4.4 外來雜原子誘導(dǎo)因素研究
        3.4.5 酒石酸的作用研究
    3.5 本章小結(jié)
第四章 樹枝狀鈀錫催化劑對(duì)乙醇的電催化氧化性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 不同比例的鈀錫催化劑對(duì)乙醇的電催化氧化性能測(cè)試
        4.3.2 分層的和不分層的樹枝狀鈀錫催化劑對(duì)乙醇的電催化氧化性能比較
1Sn₄-1對(duì)乙醇催化活性提高的原因探究'>    4.4 Pd₁Sn₄-1對(duì)乙醇催化活性提高的原因探究
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
碩士期間發(fā)表論文

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