【摘要】：隨著經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展,人類對于石油資源的消耗和需求與日俱增,必然會引起石油資源的枯竭和環(huán)境的惡化。不斷增長的能源需求使得電化學(xué)儲能器件的研究和開發(fā)變得尤為迫切。以鋰離子電池和鈉-氯化鎳電池為代表的電化學(xué)儲能器件,在解決現(xiàn)今環(huán)境污染和能源危機(jī)等問題方面發(fā)揮著巨大的價值。而電極材料是電化學(xué)儲能器件的核心,對儲能器件的能量密度和循環(huán)性能有著重要影響。鎳單質(zhì)、鎳基化合物等具有易大規(guī)模制備、成本低廉以及突出的電化學(xué)活性等特點(diǎn),其電極材料的研究能夠為鋰離子電池和鈉-氯化鎳電池的技術(shù)發(fā)展提供強(qiáng)大的推動力�；谝陨峡紤],本論文通過納米化、復(fù)合化及元素?fù)诫s等技術(shù)手段制備了鎳單質(zhì)、鎳基化合物等復(fù)合納米材料,并將其應(yīng)用于鈉-氯化鎳電池和鋰(鈉)離子電池。主要分為以下四個部分:(1)三維金屬Ni納米線電極材料的設(shè)計及在鈉-氯化鎳電池中應(yīng)用研究。在鈉-氯化鎳電池正極中,由于輔助電解質(zhì)NaAlCl_4強(qiáng)的腐蝕性,導(dǎo)致在正極材料中用作導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的金屬材料容易被腐蝕而使電池的內(nèi)阻增加,造成電池性能下降,甚至使電池失效。針對以上問題,本論文設(shè)計了耐腐蝕性強(qiáng)的三維Ni納米線以及碳包覆的Ni納米線電極材料。該類材料在電池的循環(huán)過程中能夠抑制鎳顆粒的長大并緩解體積效應(yīng),使得電池正極導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)得以保持穩(wěn)定,從而提高電池的循環(huán)性能。(2)還原氧化石墨烯承載硫化鎳納米管電極材料的制備及其電化學(xué)性能研究。從簡單、快速制備具有納米結(jié)構(gòu)硫化鎳的角度出發(fā),在已合成的Ni納米線中加入Na_2S和氧化石墨,通過控制反應(yīng)溫度和時間,合成和制備還原氧化石墨烯承載Ni_3S_2@Ni納米管的自支撐電極(Ni_3S_2@Ni NTs-rGO)。其中,二維還原氧化石墨烯與一維硫化鎳納米管組成了三維開放性的自支撐結(jié)構(gòu),它們之間的緊密結(jié)合與相互作用顯著提高了電池的電化學(xué)性能。當(dāng)用作鋰離子電池的無粘結(jié)劑和無導(dǎo)電劑電極時,該電極具有高的比容量和優(yōu)異的循環(huán)性能。(3)基于Ni_3S_2納米片陣列的三維自支撐電極的電化學(xué)性能研究。通過一種簡單、環(huán)保的水熱法合成了三維自支撐Ni_3S_2納米片電極材料。在不與任何導(dǎo)電劑復(fù)合的情況下,這種具有Ni_3S_2納米片陣列自支撐結(jié)構(gòu)的電極表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)循環(huán)性能,在0.5 A/g的電流密度下循環(huán)100次后,可逆比容量穩(wěn)定在1200mAh/g;同時,在8 A/g的高電流密度下依然保持了505 mAh/g的比容量。以上結(jié)果表明,均一的形貌、高的比表面積以及三維自支撐結(jié)構(gòu)在提高電極材料的電化學(xué)性能中發(fā)揮著重要作用。(4)多功能Ni_2P/Ni_3S_2異質(zhì)結(jié)構(gòu)及其自組裝超結(jié)構(gòu)的電化學(xué)性能研究。通過簡單的水熱以及后續(xù)低溫處理工藝,成功制備了由碳包覆的Ni_2P/Ni_3S_2納米顆粒自組裝核殼結(jié)構(gòu)的電極材料。Ni_2P/Ni_3S_2納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計賦予了它們豐富的活性位點(diǎn)和高的比表面積,大幅度提高了儲鋰、儲鈉性能。精確地將碳包覆的Ni_2P/Ni_3S_2異質(zhì)結(jié)構(gòu)組裝成三維(3D)超結(jié)構(gòu)不僅能夠加速離子在晶體結(jié)構(gòu)中的傳輸動力學(xué),還能在放電和充電過程中保持完好的核殼結(jié)構(gòu),從而獲得了優(yōu)異的電化學(xué)性能。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TM912
【圖文】：

鎳基體系三維電極材料的制備及其電化學(xué)性能研究、超級電容器、太陽能電池、鋰空氣電池以及鈉-氯化鎳電池。單質(zhì)鎳、鎳氧化合物、鎳硫化合物、鎳磷化合物、鎳氮化合物其他鎳基化合物等體系。鎳元素在自然界中由于具有多種價態(tài)1，+2，+3 等），使其很容易經(jīng)歷多個電子的氧化還原反應(yīng)。鎳使金屬鎳原子和相鄰其他雜原子之間很容易產(chǎn)生高的協(xié)同效應(yīng)具有高的電化學(xué)活性。鎳基材料的電化學(xué)反應(yīng)通常都是基于多，因此該類材料具有很高的理論比容量。例如，NiP3[4]電極材電池負(fù)極時，可以提供高達(dá) 1475mAh/g 的可逆容量（此時單鋰發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)），展示出了其潛在的應(yīng)用價值。

鋰離子電池在消費(fèi)電子和電動汽車領(lǐng)域市場的銷售量變化示意lution of the lithium ion battery sale in the consumer electronic an在鋰離子二次電池中的應(yīng)用70 年，新型碳氟化物正極材料的成功研發(fā)，使得一次角。對于鋰離子二次電池，人們也一直在努力地研究初，索尼（SONY）公司首次將鋰離子二次電池技術(shù)推子二次電池與之前的鉛酸、鎳鎘、鎳氫等二次電池相，并具有比容量高、重量輕、工作電壓高、體積小、鋰離子（Li-ion）電池的結(jié)構(gòu)如圖 1.3 所示，其組成部體、LiCoO2為活性物質(zhì)的正極，以銅箔為負(fù)極集流體溶有 LiPF6的碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二甲酯（DMC

圖 1.3 典型的 LiCoO2/石墨鋰離子電池的工作原理示意[10]。1.3 Aschematic illustration of the working principles of a LixC6/Li1 xCoO2licell.[10]嵌入機(jī)制的鋰離子正極材料技術(shù)的發(fā)展和進(jìn)步離不開新型電極材料的研究，鋰離子電池也高電池的能量密度并降低成本是鋰離子電池發(fā)展的主要方向。言，鋰離子電池正極材料的研究和發(fā)展較為滯后，是制約電池步提升的主要因素。鋰離子電池的輸出電壓、能量密度、功率性等性能在很大程度上取決于所使用的電極材料的性能。其中直接影響著鋰離子電池的整體性能，包括放電容量、電壓平臺密度等。因此，開發(fā)高性能的鋰離子電池正極材料顯得尤為重發(fā)出來的鋰離子電池正極材料的晶體結(jié)構(gòu)主要有三種類型，分

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本文編號：2764089