本文關(guān)鍵詞：含貴金屬四氧化三鈷作為鋰空氣電池正極催化劑的性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：在眾多的二次能源中,鋰空氣電池因?yàn)榫哂休^高的理論能量密度,被人們寄予厚望。但是,目前的鋰空氣電池仍然存在嚴(yán)重的極化現(xiàn)象、電解液的揮發(fā)及分解、循環(huán)性能不理想、功率性能不理想及金屬鋰負(fù)極的腐蝕等現(xiàn)象。為了解決以上問(wèn)題,合適的正極催化劑材料被認(rèn)為是最有效,最可實(shí)現(xiàn),也是最早開始的研究之一。本文工作的主要目的是尋找合適的正極催化劑,以優(yōu)化放電產(chǎn)物的形成和分解為突破口,改善鋰空氣電池的性能。在本文的研究中,我們?cè)O(shè)計(jì)并且用水熱法合成了生長(zhǎng)在泡沫鎳上的納米線形貌的C0304材料以及Pt/Co3O4材料。用XRD、XPS、SEM、TEM等測(cè)試方法對(duì)材料的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征。隨后,用恒流充放電測(cè)試、循環(huán)伏安測(cè)試和交流阻抗測(cè)試對(duì)上述材料進(jìn)行了鋰空氣電池的催化性能分析,并且通過(guò)充放電之后電極表面放電產(chǎn)物的形貌和成分觀察,探究在電極材料上負(fù)載貴金屬,以及在電解液中分散貴金屬顆粒對(duì)C0304材料催化性能的影響。具體研究?jī)?nèi)容如下：(1)通過(guò)對(duì)水熱合成的實(shí)驗(yàn)確定合成含貴金屬的納米C0304材料的方法。分別從水熱反應(yīng)的時(shí)間、退火的溫度、反應(yīng)前驅(qū)體的濃度三個(gè)方面進(jìn)行了原位制備含貴金屬的納米C0304材料的水熱合成研究。研究表明,120℃水熱條件下,5h的反應(yīng)時(shí)間對(duì)C0304材料的合成最為適宜,而退火則為400℃的溫度最為合適。通過(guò)控制反應(yīng)條件,我們合成了形貌均一的線狀C0304納米材料。實(shí)驗(yàn)證實(shí)了水熱反應(yīng)法對(duì)于C0304材料的均勻合成是一種有效的方法。(2)研究了生長(zhǎng)在泡沫鎳上的Pt/Co3O4材料的電化學(xué)性能。電化學(xué)測(cè)試表明,Pt/Co3O4作為正極催化劑的鋰空氣電池可以在500 mAh g-1的恒容測(cè)試下維持55次的穩(wěn)定循環(huán),Pt在電極材料的加入對(duì)其電化學(xué)性能,尤其是充電的過(guò)電位有明顯的改善。通過(guò)對(duì)循環(huán)過(guò)程充放電空氣電極形貌和結(jié)構(gòu)的分析,我們明確了放電過(guò)程主要放電產(chǎn)物是Li202,并提出貴金屬Pt的加入能夠誘導(dǎo)Li202薄片的生長(zhǎng),杜絕大顆粒放電產(chǎn)物的出現(xiàn),從而緩解和延遲了電極的鈍化,使Li202在較低電位就能完全分解,減少副反應(yīng)的發(fā)生的機(jī)制。(3)通過(guò)在電解液中加入鈀,將四氧化三鈷(固相中)和鈀(電解液中)作為鋰空氣電池的雙效催化劑進(jìn)行研究,從而改善鋰空氣電池的性能。電化學(xué)測(cè)試表明,與C0304在普通的TEGDME電解液中作催化劑的鋰空氣電池相比,在Pd/TEGDME中測(cè)試的鋰空氣電池的電化學(xué)性能有了明顯的改善。在電解液中加入Pd之后,鋰空氣電池可以在500 mAh g-1的恒容測(cè)試下維持超過(guò)75次的穩(wěn)定循環(huán)。通過(guò)對(duì)循環(huán)過(guò)程充放電空氣電極形貌和結(jié)構(gòu)的分析,我們得出Pd的加入使放電產(chǎn)物的形貌更加均勻。同時(shí)通過(guò)面掃能譜分析,我們發(fā)現(xiàn)本來(lái)分布在電解液中的Pd,在經(jīng)過(guò)的放電過(guò)程中,一部分沉積到了電極材料的表面。而當(dāng)又進(jìn)行了充電反應(yīng)之后,又重新回到了電解液中,參與下一步放電反應(yīng)的進(jìn)行。這說(shuō)明Pd充分參與了液相部分以及固相部分的催化反應(yīng),對(duì)電池的性能有一定的貢獻(xiàn)。
【關(guān)鍵詞】：鋰空氣電池 正極 催化劑 雙相催化 Co_3O_4 Li_2O_2 Pt Pd
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TM911.41
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-28
• 1.1 研究背景12-13
• 1.2 鋰空氣電池簡(jiǎn)介13-15
• 1.2.1 鋰空氣電池的發(fā)展歷史13-14
• 1.2.2 鋰空氣電池的工作原理14-15
• 1.3 鋰空氣電池的優(yōu)點(diǎn)以及面臨的挑戰(zhàn)15-17
• 1.3.1 鋰空氣電池的優(yōu)點(diǎn)15-16
• 1.3.2 鋰空氣電池面臨的挑戰(zhàn)16-17
• 1.4 鋰空氣電池研究中的關(guān)鍵性問(wèn)題和研究進(jìn)展17-25
• 1.4.1 過(guò)電位18-19
• 1.4.2 催化劑19-23
• 1.4.3 氧氣的擴(kuò)散與溶解23-24
• 1.4.4 電解液24-25
• 1.5 選題依據(jù)和研究思路25-28
• 第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與方法28-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和設(shè)備28-29
• 2.2 材料的合成29-31
• 2.2.1 在泡沫鎳上生長(zhǎng)的四氧化三鈷的制備29-30
• 2.2.2 在泡沫鎳上生長(zhǎng)的負(fù)載鉑的四氧化三鈷的制備30
• 2.2.3 在泡沫鎳上生長(zhǎng)的負(fù)載鈀的四氧化三鈷的制備30-31
• 2.3 材料的物化表征31-32
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)物相分析31
• 2.3.2 材料表面形貌掃描電子顯微分析(SEM)31
• 2.3.3 透射電子顯微分析(TEM)31
• 2.3.4 X射線光電子能譜分析(XPS)31
• 2.3.5 比表面積分析(BET)31-32
• 2.4 電池的制作與測(cè)試32-33
• 2.4.1 鋰空電池測(cè)試模具32-33
• 2.4.2 鋰空紐扣電池33
• 2.5 材料電化學(xué)性能測(cè)試33-36
• 2.5.1 恒流充放電測(cè)試33-34
• 2.5.2 循環(huán)伏安測(cè)試34
• 2.5.3 電化學(xué)交流阻抗測(cè)試34-36
• 第三章 含貴金屬四氧化三鈷材料的制備與表征36-52
• 3.1 引言36-37
• 3.2 四氧化三鈷的結(jié)構(gòu)37
• 3.3 水熱法制備四氧化三鈷材料37-43
• 3.3.1 水熱法制備四氧化三鈷材料的物相分析38-39
• 3.3.2 水熱法制備四氧化三鈷材料的形貌控制39-43
• 3.4 水熱法制備含鉑的四氧化三鈷材料43-47
• 3.4.1 水熱法制備含鉑四氧化三鈷材料的物相分析43-44
• 3.4.2 水熱法制備含鉑的四氧化三鈷材料的SEM形貌分析44-46
• 3.4.3 水熱法制備含鉑的四氧化三鈷材料的TEM分析46-47
• 3.5 水熱法制備含鈀的四氧化三鈷材料47-50
• 3.5.1 水熱法制備含鈀四氧化三鈷材料的物相分析47-48
• 3.5.2 水熱法制備含鈀的四氧化三鈷材料的SEM形貌分析48-50
• 3.6 本章小結(jié)50-52
• 第四章 含鉑的Co_3O_4材料在鋰空氣電池中的性能研究52-64
• 4.1 引言52
• 4.2 材料設(shè)計(jì)思路52-54
• 4.3 四氧化三鈷材料作為鋰空氣電池正極催化劑54-55
• 4.4 含鉑的四氧化三鈷材料作為鋰空氣電池正極催化劑55-57
• 4.5 放電后Pt/Co_3O_4的形貌與結(jié)構(gòu)分析57-61
• 4.6 添加鉑誘導(dǎo)過(guò)氧化鋰生長(zhǎng)的機(jī)理研究61-62
• 4.7 本章小結(jié)62-64
• 第五章 電解液加Pd的Co_3O_4在鋰空氣電池中的性能研究64-74
• 5.1 引言64
• 5.2 材料設(shè)計(jì)思路64-66
• 5.3 含鈀的四氧化三鈷材料作為鋰空氣電池正極催化劑66-67
• 5.4 電解液中加鈀的四氧化三鈷材料作為鋰空氣電池正極催化劑67-69
• 5.4.1 分散Pd的TEGDME電解液67-68
• 5.4.2 Pd/TEGDME中Co_3O_4在鋰空氣電池中的性能68-69
• 5.5 放電后在含有Pd的TEGDME的電解液中Co_3O_4的形貌分析69-71
• 5.6 電解液中添加鈀對(duì)鋰空氣電池性能影響的原因探究71-72
• 5.7 本章小結(jié)72-74
• 第六章 總結(jié)74-76
• 參考文獻(xiàn)76-86
• 致謝86-88
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷88-90
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)成果90

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