【摘要】：超級電容器作為一種新型儲能器件,近年來備受關(guān)注。而電極材料是決定超級電容器性能優(yōu)劣的關(guān)鍵因素之一。碳材料和金屬氧化物材料都可以作為超級電容器電極材料,但如何有效地將金屬氧化物負載到碳基材料上,充分發(fā)揮二者之間的協(xié)同耦合作用,仍然存在較大的挑戰(zhàn)。本論文通過選擇合適的有機前驅(qū)體、控制反應(yīng)條件,得到幾種性能優(yōu)異的金屬氧化物誘導的多孔碳復合材料,用于超級電容器的研究,表現(xiàn)出優(yōu)異的性能具體研究內(nèi)容如下:(1)通過溶膠凝膠法制備出明膠三聚氰胺多孔碳/四氧化三鈷二維納米碳復合材料(GM-C@Co_3O_4)。其中乙酸鈷誘導明膠三聚氰胺熱解形成高度石墨化的二維納米結(jié)構(gòu)復合材料。得到的復合材料比表面積為240.5 m~2/g,在2 A/g下比電容達到825F/g。循環(huán)2500次后,比電容保持率為70%。(2)采用三聚氰胺甲醛樹脂作為碳基材料,用乙酸鈷作為鈷源。通過簡單的高溫熱解反應(yīng),制備出鈷-四氧化三鈷-碳納米管核殼復合材料(Co-Co_3O_4@CNT-NC)。其中碳殼抑制了Co_3O_4在電解體充放電過程體積膨脹。該復合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學性能,在1 A/g下比電容達到833.4 F/g。(3)以檸檬酸三銨和乙酸鈷作為前驅(qū)體,KMnO_4和MnCl_2作為錳源,合成具有不同形貌的鈷錳氧化物,其中當鈷錳含量比例為1時,合成梭狀結(jié)構(gòu)的復合物,其梭狀結(jié)構(gòu)有利于電解液在材料表面流動,加快電解液與材料之間離子傳輸、交換。當電流密度為4 A/g,比電容達到413 F/g。(4)用乙酸鈣作為造孔劑和誘導劑,將酚醛樹脂誘導熱解成二維多孔碳納米材料,比表面積最高可達1258.2 m~2/g。乙酸鈣有效優(yōu)化了碳材料的孔結(jié)構(gòu),而且提高了碳材料的石墨化程度,同時生成的CaO催化了石墨化多孔碳的形成。所制備的多孔碳材料在1 A/g下,比電容達360.1 F/g。
【學位授予單位】：桂林電子科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TM53;TB33
【圖文】：

§1.1 引言隨著社會生產(chǎn)力不斷增加，人類社會對能源的需求越來越大，而傳統(tǒng)能源例如、天然氣等逐漸滿足不了人類的需求。人類急需尋找能夠滿足自身發(fā)展且又源來推動人類社會的發(fā)展[1]。于是人類從傳統(tǒng)能源轉(zhuǎn)向新能源，像太陽能、風能等。綠色新能源受到了人類越來越多的關(guān)注。超級電容器作為一種具有價值的能量存儲裝置也成為研究的焦點。圖 1-1 為超級電容器與其他儲能裝置的比較。儲能裝置一般以蓄電池或者電模板，雖然能量密度高，但是功率密度低，并且在運用過程中暴露出一系列充放電壽命短、充電時間長、材料對環(huán)境污染嚴重等問題。反觀超級電容相電池具有更高的功率密度、更短的充放電時間、更小的環(huán)境污染等優(yōu)勢。因色可持續(xù)發(fā)展為主題的當下發(fā)展，超級電容器在交通和能源等領(lǐng)域逐步取代源儲能裝置，運用在各個領(lǐng)域[2, 3]。

圖 1-2 超級電容器示意圖§1.3 超級電容器的分類得到失去電子分類，可以分為非對稱電容器和對稱型電容器，按照機理作為分類標準可以分為雙電層電容器（EDLCs）、贗電容ocapacitor）和混合型電容器。依據(jù)電極材料可以分為碳基材料、金合物超級電容器。 雙電層電容器層電容器電極一般是碳基材料，碳基電極材料是由純碳材料或者復極，它來源廣泛例如生物、木屑、煤油等。通過一系列的除雜、破理制備成碳材料[8]。它制備工藝簡單、孔道結(jié)構(gòu)易于調(diào)節(jié)、化學性，在許多領(lǐng)域中有所應(yīng)用。它的儲能機理如圖 1-3 所示。它是由德

圖 1-3 雙電層電容器儲能機理示意圖§1.3.1.1 活性炭活性炭（Activated Carbon，AC）是一類比表面積高、孔隙結(jié)構(gòu)可調(diào)節(jié)與表面化學結(jié)構(gòu)可控以及物理與化學性能穩(wěn)定的多孔碳材料，廣泛運用于各個領(lǐng)域。不僅如此，活性炭還具有良好的導電性能，因此通過調(diào)節(jié)空隙結(jié)構(gòu)和表面官能團，優(yōu)化活性炭的電化學性能，在電能儲存、能源轉(zhuǎn)換方面具有巨大的潛力。Wang 等人[11]使用蘆薈生物材料經(jīng)過烘干、常溫破碎、高溫高壓水熱法和活化處理得到最終材料。用化學活化控制孔道結(jié)構(gòu)。通過水熱法進行活化處理，由球形狀態(tài)轉(zhuǎn)換為蜂窩狀形貌，比表面積由 13m2/g 到 1286m2/g，蜂窩狀結(jié)構(gòu)的活化炭材料其電容在 0.5A/g 條件下達到 264 F/g。經(jīng)過 5000 次的循環(huán)測試后，比電容仍為 91%。目前，對于活性炭材料不僅會采用活化的方式來增加比表面積和電化學性能，還會通過增加相應(yīng)的雜元素的官能團大幅度提高比電容。Ren 等人[12]用滸苔作為活性炭的原料，在活化的同時加入三聚氰胺作為氮源，增加含氮量，比表面積達到 1100m2/g。

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