【摘要】：超級(jí)電容器作為一種新型儲(chǔ)能器件,近年來備受關(guān)注。而電極材料是決定超級(jí)電容器性能優(yōu)劣的關(guān)鍵因素之一。碳材料和金屬氧化物材料都可以作為超級(jí)電容器電極材料,但如何有效地將金屬氧化物負(fù)載到碳基材料上,充分發(fā)揮二者之間的協(xié)同耦合作用,仍然存在較大的挑戰(zhàn)。本論文通過選擇合適的有機(jī)前驅(qū)體、控制反應(yīng)條件,得到幾種性能優(yōu)異的金屬氧化物誘導(dǎo)的多孔碳復(fù)合材料,用于超級(jí)電容器的研究,表現(xiàn)出優(yōu)異的性能具體研究內(nèi)容如下:(1)通過溶膠凝膠法制備出明膠三聚氰胺多孔碳/四氧化三鈷二維納米碳復(fù)合材料(GM-C@Co_3O_4)。其中乙酸鈷誘導(dǎo)明膠三聚氰胺熱解形成高度石墨化的二維納米結(jié)構(gòu)復(fù)合材料。得到的復(fù)合材料比表面積為240.5 m~2/g,在2 A/g下比電容達(dá)到825F/g。循環(huán)2500次后,比電容保持率為70%。(2)采用三聚氰胺甲醛樹脂作為碳基材料,用乙酸鈷作為鈷源。通過簡單的高溫?zé)峤夥磻?yīng),制備出鈷-四氧化三鈷-碳納米管核殼復(fù)合材料(Co-Co_3O_4@CNT-NC)。其中碳?xì)ひ种屏薈o_3O_4在電解體充放電過程體積膨脹。該復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,在1 A/g下比電容達(dá)到833.4 F/g。(3)以檸檬酸三銨和乙酸鈷作為前驅(qū)體,KMnO_4和MnCl_2作為錳源,合成具有不同形貌的鈷錳氧化物,其中當(dāng)鈷錳含量比例為1時(shí),合成梭狀結(jié)構(gòu)的復(fù)合物,其梭狀結(jié)構(gòu)有利于電解液在材料表面流動(dòng),加快電解液與材料之間離子傳輸、交換。當(dāng)電流密度為4 A/g,比電容達(dá)到413 F/g。(4)用乙酸鈣作為造孔劑和誘導(dǎo)劑,將酚醛樹脂誘導(dǎo)熱解成二維多孔碳納米材料,比表面積最高可達(dá)1258.2 m~2/g。乙酸鈣有效優(yōu)化了碳材料的孔結(jié)構(gòu),而且提高了碳材料的石墨化程度,同時(shí)生成的CaO催化了石墨化多孔碳的形成。所制備的多孔碳材料在1 A/g下,比電容達(dá)360.1 F/g。
【學(xué)位授予單位】：桂林電子科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM53;TB33
【圖文】：

§1.1 引言隨著社會(huì)生產(chǎn)力不斷增加，人類社會(huì)對(duì)能源的需求越來越大，而傳統(tǒng)能源例如、天然氣等逐漸滿足不了人類的需求。人類急需尋找能夠滿足自身發(fā)展且又源來推動(dòng)人類社會(huì)的發(fā)展[1]。于是人類從傳統(tǒng)能源轉(zhuǎn)向新能源，像太陽能、風(fēng)能等。綠色新能源受到了人類越來越多的關(guān)注。超級(jí)電容器作為一種具有價(jià)值的能量存儲(chǔ)裝置也成為研究的焦點(diǎn)。圖 1-1 為超級(jí)電容器與其他儲(chǔ)能裝置的比較。儲(chǔ)能裝置一般以蓄電池或者電模板，雖然能量密度高，但是功率密度低，并且在運(yùn)用過程中暴露出一系列充放電壽命短、充電時(shí)間長、材料對(duì)環(huán)境污染嚴(yán)重等問題。反觀超級(jí)電容相電池具有更高的功率密度、更短的充放電時(shí)間、更小的環(huán)境污染等優(yōu)勢。因色可持續(xù)發(fā)展為主題的當(dāng)下發(fā)展，超級(jí)電容器在交通和能源等領(lǐng)域逐步取代源儲(chǔ)能裝置，運(yùn)用在各個(gè)領(lǐng)域[2, 3]。

圖 1-2 超級(jí)電容器示意圖§1.3 超級(jí)電容器的分類得到失去電子分類，可以分為非對(duì)稱電容器和對(duì)稱型電容器，按照機(jī)理作為分類標(biāo)準(zhǔn)可以分為雙電層電容器（EDLCs）、贗電容ocapacitor）和混合型電容器。依據(jù)電極材料可以分為碳基材料、金合物超級(jí)電容器。 雙電層電容器層電容器電極一般是碳基材料，碳基電極材料是由純碳材料或者復(fù)極，它來源廣泛例如生物、木屑、煤油等。通過一系列的除雜、破理制備成碳材料[8]。它制備工藝簡單、孔道結(jié)構(gòu)易于調(diào)節(jié)、化學(xué)性，在許多領(lǐng)域中有所應(yīng)用。它的儲(chǔ)能機(jī)理如圖 1-3 所示。它是由德

圖 1-3 雙電層電容器儲(chǔ)能機(jī)理示意圖§1.3.1.1 活性炭活性炭（Activated Carbon，AC）是一類比表面積高、孔隙結(jié)構(gòu)可調(diào)節(jié)與表面化學(xué)結(jié)構(gòu)可控以及物理與化學(xué)性能穩(wěn)定的多孔碳材料，廣泛運(yùn)用于各個(gè)領(lǐng)域。不僅如此，活性炭還具有良好的導(dǎo)電性能，因此通過調(diào)節(jié)空隙結(jié)構(gòu)和表面官能團(tuán)，優(yōu)化活性炭的電化學(xué)性能，在電能儲(chǔ)存、能源轉(zhuǎn)換方面具有巨大的潛力。Wang 等人[11]使用蘆薈生物材料經(jīng)過烘干、常溫破碎、高溫高壓水熱法和活化處理得到最終材料。用化學(xué)活化控制孔道結(jié)構(gòu)。通過水熱法進(jìn)行活化處理，由球形狀態(tài)轉(zhuǎn)換為蜂窩狀形貌，比表面積由 13m2/g 到 1286m2/g，蜂窩狀結(jié)構(gòu)的活化炭材料其電容在 0.5A/g 條件下達(dá)到 264 F/g。經(jīng)過 5000 次的循環(huán)測試后，比電容仍為 91%。目前，對(duì)于活性炭材料不僅會(huì)采用活化的方式來增加比表面積和電化學(xué)性能，還會(huì)通過增加相應(yīng)的雜元素的官能團(tuán)大幅度提高比電容。Ren 等人[12]用滸苔作為活性炭的原料，在活化的同時(shí)加入三聚氰胺作為氮源，增加含氮量，比表面積達(dá)到 1100m2/g。

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