【摘要】：自2004年實驗上成功從石墨剝離出石墨烯以來,二維材料的理論和實驗研究取得了迅速發(fā)展。各種新型二維材料相繼被合成,它們的應(yīng)用涉及晶體管、離子電池、光伏光電器件、傳感器和自旋電子學(xué)等諸多領(lǐng)域。本文主要采用密度泛函方法,理論上預(yù)測了磷烯及其納米帶作為鋰離子電池負極材料、超鹵素修飾二維有機—無機雜化鈣鈦礦作為光電材料以及超鹵素修飾的石墨型C_3N_4在自旋電子學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用的可行性。另外,考慮到二維材料的實際應(yīng)用離不開襯底,本文還討論了石墨型氧化鋅作為石墨烯襯底的可行性。本文主要分為六個章節(jié),具體內(nèi)容如下。第一章,簡要回顧了二維材料的發(fā)展歷史,將二維材料分為單元素二維材料、過渡金屬二硫?qū)倩�、過渡金屬碳化物或氮化物以及量子阱材料四大類。介紹了它們在鋰離子電池負極材料、光電器件和自旋電子學(xué)設(shè)備領(lǐng)域的應(yīng)用和研究進展。第二章,首先介紹了量子化學(xué)中非相對論近似、波恩-奧本海默近似和單電子近似。接著介紹了基于波函數(shù)的量子化學(xué)方法,即哈特里-福克方法。由此引出了以電荷密度作為變量的密度泛函理論,介紹了該理論的發(fā)展歷程和理論框架。最后,還簡單介紹了本文所用軟件包。第三章,采用密度泛函理論模擬,探索了磷烯及其納米帶作為鋰離子電池負極材料的可行性。磷烯及其納米帶都是直接帶隙半導(dǎo)體,鋰化后都出現(xiàn)明顯的電荷轉(zhuǎn)移,發(fā)生了半導(dǎo)體到金屬轉(zhuǎn)變。重要的是,鋰離子在單層磷烯表面沿著鋸齒型方向遷移的能壘僅有0.09eV,預(yù)示著磷烯負極鋰離子電池可實現(xiàn)快速充電。另外,磷烯納米帶也保持著鋰離子的高速遷移特性。相比于石墨烯或二硫化鉬等其它二維材料,鋰離子在磷烯表面的遷移能壘是目前已知最低的。第四章,通過超鹵素BH--_4逐步替代摻雜二維有機—無機雜化鈣鈦礦(C_4H_9NH_3)_2PbI_4中的鹵素Ⅰ原子,形成(C_4H_9NH_3)_2PbI4-x(BH4)x(x=0-4),其帶隙和激子結(jié)合能隨著x單調(diào)遞增。(C4H9NH3)2Pb(BH4)4的激子結(jié)合能可以與單層磷烯相比擬。另外,不含鉛的二維有機—無機雜化鈣鈦礦(C4H9NH3)2MI4-x(BH4)x(M=Sn和Ge;x=0-4)也呈現(xiàn)出類似的變化趨勢。結(jié)合量子限域效應(yīng)和變組份方法可以有效調(diào)節(jié)二維有機—無機雜化鈣鈦礦的帶隙和激子結(jié)合能,使得它們有望成為顏色豐富且發(fā)光效率高的光電器件理想材料。第五章,提出使用能帶匹配方法設(shè)計二維自旋電子學(xué)材料的新思路。以石墨型C3N4和超鹵素BH4以及BF4為例,通過匹配它們的能級,預(yù)測BF4可以誘導(dǎo)石墨型C3N4產(chǎn)生半金屬鐵磁性。密度泛函理論模擬證實了能帶匹配方法的預(yù)測,每個BF4可以誘導(dǎo)1μB磁矩,磁矩以鐵磁耦合的方式均勻分布在C3N4中二配位的N原子上。另外,從頭算分子動力學(xué)模擬證實了該材料的穩(wěn)定性。第六章,考慮到二維材料的實際應(yīng)用離不開襯底,本章以石墨烯和石墨型氧化鋅為例研究了襯底的影響。研究發(fā)現(xiàn),無論石墨型氧化鋅襯底中是否存在氧空位缺陷,都可以很好地保護本征石墨烯能帶結(jié)構(gòu)中的線性色散關(guān)系。石墨烯和石墨型氧化鋅形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)光吸收性質(zhì)優(yōu)于獨立的單層石墨烯或氧化鋅。另外,在外電場下,石墨烯和石墨型氧化鋅復(fù)合結(jié)構(gòu)也保持著線性色散和高費米速率的特征。因此,推測石墨型氧化鋅可能成為石墨烯在實際應(yīng)用中的優(yōu)良襯底。
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TM912
【圖文】：

方法成功制備了石墨烯［１］，革新了人們的認識，使得單原子層厚度的二維材料成為科學(xué)逡逑界的熱門課題。Ａｎｄｒｅ邋Ｇｅｉｍ和Ｋｏｎｓｔａｎｔｉｎ邋Ｎｏｖｏｓｅｌｏｖ也因此獲得了邋２０１０年的諾貝爾物理逡逑學(xué)獎。如圖１．２所示，石墨烯可看成所有石墨型材料的母體。將石墨烯包裹起來可形成逡逑Ｉ逡逑

二維材料在鋰離了＇電池、光電和自旋電了？學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用的理論研宄逡逑石墨烯具有許多奇特的電子性質(zhì)。它是一個零帶隙的半導(dǎo)體，也稱為半金屬或準(zhǔn)金逡逑屬（ｓｅｍｉｍｅｔａｌ），它的導(dǎo)帶和價帶在狄拉克點相交，表現(xiàn)為線性色散關(guān)系’如圖１．３所不。逡逑在狄拉克點附近，石墨烯的載流子性質(zhì)需要用相對論的狄拉克方程來描述，它們相當(dāng)于逡逑靜質(zhì)量為零的電子，又稱為狄拉克費米子。室溫下，其載流子遷移率仍可高達１５，０００邋ｃｍ２逡逑ｖｈ邋ｓｍ６］，并且隨著溫度的變化影響不大。逡逑圖１．３緊束縛近似方法計算得到的石墨烯電子結(jié)構(gòu)圖。摘自文獻ｍ。逡逑石墨烯另一個有趣的性質(zhì)便是它的量子霍爾效應(yīng)（ｑｕａｎｔｕｍ邋Ｈａｌｌ邋ｅｆｆｅｃｔ，逡逑圖１．４展示了在單層和雙層石墨烯中觀察到的量子霍爾效應(yīng)。圖１．４（ａ）為在單層石墨烯逡逑中觀測到的半整數(shù)量子霍爾效應(yīng)［５＇６］。在狄拉克點附近，載流子從電子變化到空穴，霍逡逑爾電導(dǎo)呈現(xiàn)出等間距的階梯狀，間隔為４ｅ２／／；ｋ為電子電量，／？為普朗克常數(shù)平臺出逡逑現(xiàn)在４ｅ２／／７的半整數(shù)倍處。圖１．４（ｂ）展示了雙層石墨烯中反常量子霍爾效應(yīng)［１（）］�；魻栯婂义蠈�(dǎo)平臺出現(xiàn)在４ｅ２／／？的ｙＶ（ｙＶ為整數(shù)）倍處。例外的是，當(dāng)＃＝０時，平臺消失了，如圖逡逑中紅色箭頭所示。通過化學(xué)摻雜

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本文編號：2730920