【摘要】：在環(huán)保和低碳的雙重訴求下,新能源汽車取代傳統(tǒng)燃油車的趨勢已經(jīng)不可逆轉(zhuǎn),其中電動汽車作為一類重要的新能源汽車,成為近年來的研究熱點。新能源汽車發(fā)展有兩個問題:續(xù)航里程和安全問題。后鋰電池中的鋰空氣電池采用比容量大、可逆電位低的金屬鋰作為負(fù)極,空氣中的氧氣作為正極活性物質(zhì),具有高達(dá)11430 Wh kg~(-1)的理論能量密度(不含氧氣)。相比傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì),固態(tài)電解質(zhì)不含易燃、易揮發(fā)組分可以大幅提高電池的安全性。因此,固態(tài)鋰空氣電池有望成為未來電動汽車的動力儲能電芯。然而,固態(tài)鋰空氣電池仍面臨許多問題,如鋰金屬和固態(tài)電解質(zhì)的化學(xué)穩(wěn)定性差、界面阻抗大、電池成型技術(shù)要求高且一致性差等,本課題以石榴石型固態(tài)電解質(zhì)材料和鋰空氣電池為研究對象,主要針對固固態(tài)界面的兼容性和固態(tài)電池的一體化集成做了相關(guān)研究,主要成果如下:(1)以銨基離子液體的陽離子與固體電解質(zhì)和碳空氣正極之間的非共價相互作用為基礎(chǔ),將離子液體電解液(ILE)分別在Li_(6.40)La_3Zr_(1.40)Ta_(0.60)O_(12)(LLZTO)納米顆粒和多壁碳納米管(MWCNTs)上固化和凝膠化,得到了LLZTO@ILE準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)薄膜和MWCNTs-LLZTO/ILE凝膠正極薄膜。繼而發(fā)展出輥壓成型的方法,通過準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)與凝膠正極的界面集成,實現(xiàn)集成準(zhǔn)固態(tài)鋰氧氣電池的構(gòu)筑。制備的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)具有高達(dá)1.71×10~(-3) S cm~(-1)(60℃)的離子電導(dǎo)率,0.56的鋰離子遷移數(shù)以及~4.8 V的寬電化學(xué)窗口和良好的熱穩(wěn)定性。凝膠正極與準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)優(yōu)良的兼容性使準(zhǔn)固態(tài)Li-O_2電池在60℃和200 mA g~(-1)的電流密度下具有低的界面阻抗(~87Ωcm~2)、低充電極化(0.44 V)、優(yōu)異的可逆循環(huán)性能(穩(wěn)定循環(huán)70圈)以及相當(dāng)高的電能效率(70%)的特點。這些結(jié)果表明基于離子液體中陽離子的非共價相互作用的界面集成可能是解決固態(tài)儲能裝置中固-固界面問題的有效方法。(2)以Li_2O液相燒結(jié)制備的高致密LLZTO流延片固體電解質(zhì)為基礎(chǔ),通過脈沖激光沉積氧化鎳(NiO)的鋰負(fù)極/電解質(zhì)固固界面調(diào)控和LAGP電解質(zhì)支撐的高效氧正極設(shè)計,實現(xiàn)集成全固態(tài)鋰空氣電池的構(gòu)筑。制備的~200μm厚的LLZTO流延片具有高達(dá)99%致密度、5.2×10~(-4) S cm~(-1)室溫離子電導(dǎo)率、并且與鋰金屬的化學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性高。脈沖激光沉積50 nm的NiO層與鋰金屬發(fā)生轉(zhuǎn)化反應(yīng)后生成的Ni/Li_2O的交聯(lián)復(fù)合材料降低了Li/LLZTO界面阻抗(從2250Ωcm~2至275Ωcm~2),提高了鋰沉積-剝離過程中的界面穩(wěn)定性,即Li/NiO-LLZTO-NiO/Li對稱電池高達(dá)0.8 mA cm~(-2)臨界電流密度與長達(dá)400 h的穩(wěn)定循環(huán)。采用PMMA:LAGP重量比為1:2的模板法制備出來的多孔支撐體的孔隙率更高,更利于活性碳材料的負(fù)載和固態(tài)鋰空氣電池比能量密度的提高。在LLZTO流延片的基礎(chǔ)上,經(jīng)過界面調(diào)控、多孔氧正極構(gòu)筑組裝的Li/NiO-LLZTO/LAGP-C全固態(tài)鋰空氣電池具有較好的電化學(xué)性能,為實現(xiàn)二次鋰氧氣電池直接在空氣中運行奠定初步基礎(chǔ)。
【圖文】：

集成固態(tài)鋰空氣電池的構(gòu)筑及界面調(diào)控不存在易燃和漏液等問題，具有更高的安全性和更長的循沒有其它物質(zhì)擴(kuò)散到電極表面并在電極表面進(jìn)行電荷轉(zhuǎn)移效地抑制副反應(yīng)，提高了固態(tài)電池的耐久性；固態(tài)電解質(zhì)具有更寬的電化學(xué)窗口和機(jī)械強(qiáng)度，可以與高電極兼容，使固態(tài)電池獲得更高的能量密度；固態(tài)電池中不存在濃差極化，因而可在大電流條件下工作。述，開發(fā)更高能量密度和安全性的固態(tài)鋰空氣電池具有重

第一章 緒論：2Li + (1/2)O2+H2O → 2LiOH (堿性溶液) …2Li + (1/2)O2+ 2H+→ 2Li++ H2O (酸性溶液) …了避免鋰金屬與水發(fā)生劇烈氧化還原反應(yīng)，最有效的辦法就是用與子導(dǎo)體保護(hù)鋰金屬。水系鋰空氣電池不存在有機(jī)體系中反應(yīng)產(chǎn)物堵問題，但在保護(hù)鋰負(fù)極的鋰離子導(dǎo)體穩(wěn)定性問題上目前還沒有得到比如鋰離子導(dǎo)體與鋰金屬的穩(wěn)定性和其在水溶液中的穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TM911.41

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