【摘要】：近些年來(lái)直接醇類燃料電池作為綠色能源受到廣泛的關(guān)注。直接醇類燃料電池的研究存在很多難題,比如具有高催化性能的陽(yáng)極電催化劑的研發(fā)。由于具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性,鈀基納米復(fù)合材料的制備及性質(zhì)研究吸引了眾多的研究興趣。本論文中,通過(guò)化學(xué)法制備獲得鈀金/碳?xì)ぜ昂Z多金屬氧酸鹽/石墨烯復(fù)合納米材料。利用透射電子顯微鏡、掃描電子顯微鏡、紅外光譜、X射線光電子能譜及拉曼光譜等表征手段,對(duì)復(fù)合材料的形貌及元素組成進(jìn)行分析。通過(guò)循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法,將復(fù)合材料在堿性電解質(zhì)中對(duì)甲醇、乙醇、乙二醇及丙三醇進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試并篩選出電化學(xué)性能較好的復(fù)合材料。在鈀金/碳?xì)ぜ{米復(fù)合材料的研究中,通過(guò)調(diào)節(jié)鈀在碳?xì)ど系奈恢靡约敖饘儋|(zhì)量比對(duì)電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行優(yōu)化,所得復(fù)合材料對(duì)甲醇等有機(jī)小分子的氧化反應(yīng)具有較好的電催化活性和穩(wěn)定性。在有關(guān)含鈀多金屬氧酸鹽/石墨烯的電化學(xué)性質(zhì)研究中,共獲得兩種復(fù)合材料。其中含鈀和硒的多金屬氧酸鹽與石墨烯復(fù)合獲得的復(fù)合材料對(duì)甲醇等四種醇的電催化氧化活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于商業(yè)10%Pd/C催化劑;而另一種含鈀和碲的多金屬氧酸鹽與石墨烯組成的復(fù)合材料對(duì)乙二醇和丙三醇的氧化也具有較好的電催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,鈀金/碳?xì)ぜ昂Z多金屬氧酸鹽/石墨烯復(fù)合材料在直接醇類燃料電池電催化劑的應(yīng)用中具有良好的發(fā)展前景。
【圖文】：

鈀納米復(fù)合材料在燃料電池中的應(yīng)用沒(méi)有載體的情況下，鈀納米粒子容易聚集，分散性差，所以催化氧化活性。石墨烯具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性，所以常被用作載體[54-56]。因?yàn)橄┢瑢又g存在著強(qiáng)大的范德華力，所以它難以直接在溶液中進(jìn)行合成。(GO)，可以很好地分散在極性電解質(zhì)，特別是水中，但它的電導(dǎo)率小于石墨制它在催化劑材料中的應(yīng)用。在研究中發(fā)現(xiàn)，GO 可以部分被還原成 rGO良好的導(dǎo)電性，而且還能保持在極性電解質(zhì)中的分散性[57]。將鈀納米粒體結(jié)合形成鈀納米復(fù)合材料，能夠提高鈀納米粒子的利用率，有利于提高性能。如 Iqbal 等人[57]將介孔花狀 Pd 納米粒子負(fù)載在還原氧化石墨烯片層上，形化氧化劑。由圖 1.2 可知，液相合成還原氧化石墨烯(rGO)，再用嵌段共性 rGO 表面，用陽(yáng)離子表面活性劑幫助鈀納米顆粒與 rGO 表面進(jìn)行連接，良好的接觸。rGO 的表面積大，傳輸電子快，，能夠加快整個(gè)催化反應(yīng)的速學(xué)性能測(cè)試，這種新的介孔 Pd-rGO 復(fù)合材料具有優(yōu)異的催化氧化活性和酸性電解質(zhì)中對(duì)甲酸的催化性能良好。

圖 1.3 CNB 的掃描電鏡圖(A)，透射電鏡圖(B)和高角環(huán)形暗場(chǎng)-元素分布面掃描圖(CHuang 等人[59]合成 Pd 納米線，如圖 1.4 所示，平均直徑為 7.8 nm。將 Pd體復(fù)合，形成 Pd/C 納米復(fù)合材料。經(jīng)過(guò)電化學(xué)測(cè)試可知，Pd/C 復(fù)合材料化電流密度是 Pt/C 的 3 倍以上，說(shuō)明通過(guò)控制鈀納米材料的結(jié)構(gòu)及與載體，可以達(dá)到比鉑納米催化劑更好的催化性能。
【學(xué)位授予單位】：長(zhǎng)春理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4

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本文編號(hào)：2672301