【摘要】：近些年來直接醇類燃料電池作為綠色能源受到廣泛的關注。直接醇類燃料電池的研究存在很多難題,比如具有高催化性能的陽極電催化劑的研發(fā)。由于具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性,鈀基納米復合材料的制備及性質(zhì)研究吸引了眾多的研究興趣。本論文中,通過化學法制備獲得鈀金/碳殼及含鈀多金屬氧酸鹽/石墨烯復合納米材料。利用透射電子顯微鏡、掃描電子顯微鏡、紅外光譜、X射線光電子能譜及拉曼光譜等表征手段,對復合材料的形貌及元素組成進行分析。通過循環(huán)伏安法和計時電流法,將復合材料在堿性電解質(zhì)中對甲醇、乙醇、乙二醇及丙三醇進行電化學性能測試并篩選出電化學性能較好的復合材料。在鈀金/碳殼納米復合材料的研究中,通過調(diào)節(jié)鈀在碳殼上的位置以及金屬質(zhì)量比對電化學性質(zhì)進行優(yōu)化,所得復合材料對甲醇等有機小分子的氧化反應具有較好的電催化活性和穩(wěn)定性。在有關含鈀多金屬氧酸鹽/石墨烯的電化學性質(zhì)研究中,共獲得兩種復合材料。其中含鈀和硒的多金屬氧酸鹽與石墨烯復合獲得的復合材料對甲醇等四種醇的電催化氧化活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于商業(yè)10%Pd/C催化劑;而另一種含鈀和碲的多金屬氧酸鹽與石墨烯組成的復合材料對乙二醇和丙三醇的氧化也具有較好的電催化性能。實驗結果表明,鈀金/碳殼及含鈀多金屬氧酸鹽/石墨烯復合材料在直接醇類燃料電池電催化劑的應用中具有良好的發(fā)展前景。
【圖文】：

鈀納米復合材料在燃料電池中的應用沒有載體的情況下，鈀納米粒子容易聚集，分散性差，所以催化氧化活性。石墨烯具有良好的化學穩(wěn)定性和導電性，所以常被用作載體[54-56]。因為烯片層之間存在著強大的范德華力，所以它難以直接在溶液中進行合成。(GO)，可以很好地分散在極性電解質(zhì)，特別是水中，但它的電導率小于石墨制它在催化劑材料中的應用。在研究中發(fā)現(xiàn)，GO 可以部分被還原成 rGO良好的導電性，而且還能保持在極性電解質(zhì)中的分散性[57]。將鈀納米粒體結合形成鈀納米復合材料，能夠提高鈀納米粒子的利用率，有利于提高性能。如 Iqbal 等人[57]將介孔花狀 Pd 納米粒子負載在還原氧化石墨烯片層上，形化氧化劑。由圖 1.2 可知，液相合成還原氧化石墨烯(rGO)，再用嵌段共性 rGO 表面，用陽離子表面活性劑幫助鈀納米顆粒與 rGO 表面進行連接，良好的接觸。rGO 的表面積大，傳輸電子快，，能夠加快整個催化反應的速學性能測試，這種新的介孔 Pd-rGO 復合材料具有優(yōu)異的催化氧化活性和酸性電解質(zhì)中對甲酸的催化性能良好。

圖 1.3 CNB 的掃描電鏡圖(A)，透射電鏡圖(B)和高角環(huán)形暗場-元素分布面掃描圖(CHuang 等人[59]合成 Pd 納米線，如圖 1.4 所示，平均直徑為 7.8 nm。將 Pd體復合，形成 Pd/C 納米復合材料。經(jīng)過電化學測試可知，Pd/C 復合材料化電流密度是 Pt/C 的 3 倍以上，說明通過控制鈀納米材料的結構及與載體，可以達到比鉑納米催化劑更好的催化性能。
【學位授予單位】：長春理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;TM911.4

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本文編號：2672301