發(fā)布時間：2018-04-22 07:29

  本文選題：氧還原反應 + 微生物燃料電池　； 參考：《廣州大學》2017年碩士論文

【摘要】：隨著人類社會的發(fā)展,能源短缺和不斷加劇的環(huán)境污染促進了對新型能源技術的需求。微生物燃料電池(Microbial Fuel Cells,MFCs)作為一種新型能源轉換設備,它有別于傳統(tǒng)的燃料電池,能以微生物作為陽極催化劑,消耗可降解有機物并釋放出電子,從而具有產電和降解有機污染物的雙重功能。近年來,微生物燃料電池以其獨特的優(yōu)勢得到了迅速的發(fā)展。然而,目前仍然存在一些技術上的缺陷,尤其是陰極催化劑材料的高成本,低催化效率和弱穩(wěn)定性。傳統(tǒng)的陰極催化材料通常使用貴金屬及其合金,但是此類催化劑不僅成本高,而且不穩(wěn)定,極大地限制了微生物燃料電池的實際應用。因此,有必要設計開發(fā)一種高效穩(wěn)定,低成本的陰極催化劑來替代貴金屬。本論文通過采用水熱法、化學浴沉積法、Hummer`s法、模板法和熱還原法等方法設計合成了一系列新型碳基納米復合材料,并系統(tǒng)研究了其氧還原性能以及其在微生物燃料電池陰極上的應用。具體研究內容如下:(1)通過簡單的水熱法成功制備了CuSe@CNTs納米復合材料。該復合材料顯示出優(yōu)越的氧還原性能和陰極催化能力,其微生物燃料電池的最大輸出功率密度可以達到425.9±5 mW m-2。這主要歸因于碳納米管的存在彌補了硒化銅的半導體缺陷,同時較小的硒化銅納米顆粒有效地增加了催化劑的活性位點。(2)通過Hummer’s法和水熱法自組裝合成了CuSe@rGO-CNTs三維層狀結構的納米復合材料。相比于CuSe@rGO和CuSe@CNTs,CuSe@rGO-CNTs顯示出了更好的氧還原性能和微生物燃料電池陰極催化活性,電池的最大輸出功率密度可達到504±5 mW m-2。這主要是因為復合材料的三維層狀結構為質子和電子的傳遞提供了有效空間,同時碳納米管的引入有效地緩解了石墨烯的團聚現象,保持了石墨烯原有的高比表面積,從而極大地提高了復合材料的氧還原催化性能。(3)通過酚醛樹脂的碳化,化學浴沉積法和熱解的方法成功制備了空心球結構的氮摻雜碳負載四氧化三鈷。這種氮摻雜碳與鈷氧化物的結合有效地提高了復合材料的催化性能,應用于電池后其最大輸出功率密度可達到553±10 m W m-2。一方面,氮摻雜碳能夠有效增加催化活性位點;另一方面,碳的高導電性彌補了四氧化三鈷半導體的導電缺陷。此外,空心球結構極大地增大了催化物質的比表面,從而增加了氧氣與電子的接觸機會。(4)通過Hummer’s法,模板法,熱還原法和化學浴沉積法成功制備了四氧化三鈷均勻包裹的多孔氮摻雜石墨烯材料。這種多孔結構有效地防止了石墨烯的團聚現象,氮的摻雜為四氧化三鈷的均勻負載提供了錨定點,同時也增強了四氧化三鈷與石墨烯的有效結合,顯著提高了復合材料的氧還原催化性能,應用于電池后,其最大輸出功率密度可達到578±10 mW m-2。
[Abstract]:With the development of human society, energy shortage and increasing environmental pollution promote the demand for new energy technology. Microbial Fuel cells (MFCs), as a new type of energy conversion equipment, are different from conventional fuel cells in that they can use microorganisms as anode catalysts, consume degradable organic compounds and release electrons. The utility model has the dual function of producing electricity and degrading organic pollutants. In recent years, microbial fuel cells have been developed rapidly because of their unique advantages. However, there are still some technical defects, especially the high cost, low catalytic efficiency and weak stability of cathode catalyst materials. The traditional cathodic catalytic materials usually use precious metals and their alloys, but these catalysts are not only expensive, but also unstable, which greatly limits the practical application of microbial fuel cells. Therefore, it is necessary to design and develop a high efficient, stable, low-cost cathode catalyst to replace precious metals. In this paper, a series of new carbon nanocomposites were designed and synthesized by hydrothermal method, chemical bath deposition method, Hummer's method, template method and thermal reduction method. The oxygen reduction performance and its application in microbial fuel cell cathodes were systematically studied. The main contents are as follows: (1) CuSe@CNTs nanocomposites were successfully prepared by hydrothermal method. The composite shows excellent oxygen reduction performance and cathodic catalytic ability. The maximum output power density of the microbial fuel cell can reach 425.9 鹵5 MW m-2. This is mainly due to the existence of carbon nanotubes that make up for the semiconductor defects of copper selenide. At the same time, the smaller copper selenide nanoparticles effectively increased the active site of the catalyst. (2) the CuSe@rGO-CNTs three-dimensional layered nanocomposites were synthesized by Hummer's and hydrothermal self-assembly. Compared with CuSe@rGO and CUSE @ CNTsN, CuSer r GO-CNTs showed better oxygen reduction performance and catalytic activity of microbial fuel cell cathode. The maximum output power density of the cell was 504 鹵5 MW m ~ (-2). This is mainly because the three-dimensional laminated structure of the composite provides an effective space for proton and electron transfer, and the introduction of carbon nanotubes effectively alleviates the agglomeration of graphene and maintains the original high specific surface area of graphene. Therefore, the catalytic performance of oxygen reduction of the composite was greatly improved. (3) through carbonization of phenolic resin, chemical bath deposition and pyrolysis method, the hollow spheres were successfully prepared with nitrogen-doped carbon supported cobalt tetroxide. The combination of nitrogen-doped carbon and cobalt oxide can effectively improve the catalytic performance of the composite, and the maximum output power density of the composite can reach 553 鹵10 m W m -2 after being applied to the battery. On the one hand, nitrogen-doped carbon can effectively increase the catalytic activity sites; on the other hand, the high conductivity of carbon makes up for the conductive defects of cobalt trioxide semiconductors. In addition, the hollow sphere structure greatly increases the specific surface of the catalytic material, thus increasing the contact between oxygen and electrons. Porous nitrogen-doped graphene materials were successfully prepared by thermal reduction and chemical bath deposition. This porous structure effectively prevents the agglomeration of graphene, and nitrogen doping provides the anchoring point for the uniform loading of cobalt tetroxide, and also enhances the effective combination of cobalt tetroxide and graphene. The catalytic performance of oxygen reduction of the composite is improved significantly. The maximum output power density of the composite is 578 鹵10mW m ~ (-2) after being applied to the battery.
【學位授予單位】：廣州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TM911.45

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本文編號：1786227