本文選題：鋰離子電池　切入點(diǎn)：高電壓電解液　出處：《蘭州理工大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著高電壓體系的迅速發(fā)展,高電壓電解液的研發(fā)已經(jīng)成為鋰離子電池技術(shù)研究的熱點(diǎn)。目前,商業(yè)使用的常規(guī)高電壓電解液主要是由LiPF_6和碳酸酯類溶劑構(gòu)成,其氧化分解電壓在4.5 V(vs.Li/Li~+)附近。但是,LiPF_6在使用的過(guò)程中會(huì)發(fā)生自催化作用產(chǎn)生酸性物質(zhì),溶蝕正極材料。正極中溶蝕的過(guò)渡金屬離子又會(huì)進(jìn)一步沉積在負(fù)極石墨層中,造成容量迅速衰減。本文選用兼具LiBOB和LiBF_4優(yōu)點(diǎn)的Li DFOB作為電解質(zhì)鋰鹽,并利用其在鎳錳酸鋰LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4正極材料表面成膜性好的優(yōu)點(diǎn)對(duì)高電壓電解液體系進(jìn)行改性研究。首先,為了研究ADN添加劑對(duì)高電壓電解液的作用機(jī)理,構(gòu)建了Li DFOB-DEC/EC/ADN電解液體系。相較于不含添加劑的體系,含有添加劑的電解液體系的容量保持率升至81.2%,循環(huán)效率升至72.8%。結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),對(duì)ADN在LMNO正極表面的作用機(jī)理提出了兩種猜想。第一,XPS的測(cè)試結(jié)果認(rèn)為ADN會(huì)富集在正極表面對(duì)其它溶劑產(chǎn)生空間位阻從而減少電解液的分解;第二,量子化學(xué)計(jì)算方法分析ADN分解產(chǎn)物認(rèn)為較為穩(wěn)定的分解產(chǎn)物會(huì)阻礙高價(jià)Ni~(4+)氧化電解液。隨后,本文結(jié)合ADN的作用機(jī)理對(duì)LiDFOB-DEC/EC/ADN體系在室溫下放電比容量低的缺陷進(jìn)行優(yōu)化,通過(guò)在體系中引入含硫試劑優(yōu)化正負(fù)極表面界面膜,研究改進(jìn)的界面膜對(duì)ADN在負(fù)極分解的抑制作用。通過(guò)對(duì)含硫試劑ES、DMS以及SL在正負(fù)電極作用效果的分析,得到LiDFOB-ES和Li DFOB-SL的適配體系,并認(rèn)為在正極上,LiDFOB-ES形成了穩(wěn)定的界面膜,提高了電池的放電比容量;在負(fù)極上,LiDFOB-SL優(yōu)先在負(fù)極表面成膜減少ADN的分解,提高了電池的容量保持率(72.5%)。上述研究為高電壓電解液的設(shè)計(jì)及研發(fā)提供了新的思路。
[Abstract]:With the rapid development of high voltage system, the research and development of high voltage electrolyte has become a hot spot in lithium ion battery technology. At present, the conventional high voltage electrolyte for commercial use is mainly composed of LiPF_6 and carbonate solvents. The oxidation decomposition voltage is around 4.5 V / v 路L / L ~. But during the process of use, LiPFS6 will produce acid substances and dissolve the cathode materials. The transition metal ions dissolved in the positive electrode will be further deposited in the graphite layer of the negative electrode. In this paper, Li DFOB, which has the advantages of LiBOB and LiBF_4, is chosen as the electrolyte lithium salt, and the high voltage electrolyte system is modified by the advantage of good film-forming property on the surface of lithium nickel manganese LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4 cathode material. In order to study the action mechanism of ADN additive on high voltage electrolyte, Li DFOB-DEC/EC/ADN electrolyte system was constructed. The capacity retention rate of the electrolyte system containing additives rose to 81.2 percent, and the cycle efficiency rose to 72.8 percent. Two conjectures about the mechanism of ADN acting on the surface of positive electrode of LMNO are put forward. First, the results of LMNO test show that ADN can enrich on the surface of positive electrode to produce steric resistance to other solvents, thus reducing the decomposition of electrolyte. The analysis of ADN decomposition products by quantum chemistry method shows that the more stable decomposition products will hinder the high valence Ni~(4) oxidation electrolyte. Subsequently, the defects of LiDFOB-DEC/EC/ADN system with low discharge specific capacity at room temperature are optimized in combination with the mechanism of ADN. By introducing sulfur-containing reagents into the system to optimize the interface film on the surface of positive and negative electrodes, the inhibitory effect of the improved interfacial membrane on the decomposition of ADN in the negative electrode was studied, and the effect of the sulfur-containing reagent ESS-DMS and SL on the positive and negative electrode was analyzed. The adaptive system of LiDFOB-ES and LiDFOB-SL was obtained, and it was considered that LiDFOB-ES formed a stable interfacial film on the positive electrode, which increased the specific discharge capacity of the battery, and LiDFOB-SL preferentially formed a film on the negative electrode surface to reduce the decomposition of ADN. The capacity retention rate of the battery is improved by 72.5. The above research provides a new idea for the design and development of high voltage electrolyte.
【學(xué)位授予單位】：蘭州理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TM912

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本文編號(hào)：1603088