本文關(guān)鍵詞：SOFC尖晶石改性不銹鋼連接體及復(fù)合陰極的特性研究

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【摘要】：固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)是一種高效、節(jié)能、清潔、安靜和可靠的發(fā)電裝置,未來(lái)必將成為船舶電力推進(jìn)的一種重要的綠色能源技術(shù)。近年來(lái),隨著SOFC技術(shù)的迅速發(fā)展,其工作溫度已經(jīng)降低到600-800℃的中低溫區(qū)域,使得金屬連接體材料的應(yīng)用成為可能,其中鐵素體不銹鋼成為最有發(fā)展?jié)摿Φ暮蜻x材料。但是,其在高溫環(huán)境下長(zhǎng)期抗氧化性和表面導(dǎo)電性以及陰極材料的性能與兼容性都將影響SOFC的穩(wěn)定性與輸出性能。本文以高Cr鐵素體不銹鋼SUS430為研究對(duì)象,采用脈沖電沉積合金預(yù)氧化法在其表面制備MnCo2O4和NiCo2O4兩種尖晶石改性層,研究?jī)煞N尖晶石改性層SUS430在SOFC工作環(huán)境下的氧化動(dòng)力學(xué)行為和表面導(dǎo)電性能,探索兩種尖晶石改性層對(duì)SUS430高溫抗氧化性能和導(dǎo)電性能的影響。制備三種陰極材料,研究其熱膨脹性能和電化學(xué)性能,并通過(guò)摻雜電解質(zhì)獲得復(fù)合陰極材料,探索研究復(fù)合陰極材料、電解質(zhì)及改性連接體的熱膨脹兼容性。采用溶膠凝膠法制備了MnCo204和NiCo2O4兩種尖晶石氧化物粉末,研究了該尖晶石氧化物的高溫電導(dǎo)率和熱膨脹系數(shù)(TEC),結(jié)果表明MnCo2O4和NiCo2O4在800℃的電導(dǎo)率分別為17.6 S·cm-1和24.3 S·cm-1；TEC分別為11.5×10-6K-1和11.8×10-6 K-1,與SUS430基體的TEC=11.0×10-6 K-1非常相近。因此,兩種尖晶石可以作為理想的金屬連接體改性層材料。采用脈沖電沉積在SUS430不銹鋼表面首先沉積Co-Mn合金層或Co-Ni合金層,然后經(jīng)過(guò)一定溫度預(yù)氧化,制備了MnCo2O4和NiCo2O4兩種尖晶石改性層。首次將Co-Ni尖晶石氧化物作為SOFC金屬連接體的表面改性材料。該改性層均勻致密,且與SUS430基體結(jié)合良好。在模擬SOFC工作環(huán)境下進(jìn)行長(zhǎng)期氧化,施加MnCo2O4與NiCo2O4改性層后,可使SUS430的氧化速率由2.702×10-4·s-1分別降低到0.717×10-4mg 2·cm-4·s-1和1.189X10-4 mg2·cm-4·s-1;并且使SUS430的氧化激活能由193.07KJ·mol-1分別增加到275.94 KJ·mol-1和250.13 KJ·mol-1在模擬SOFC工作環(huán)境下氧化500h后,面比電阻(ASR)測(cè)試結(jié)果表明,施加MnCo2O4與NiCo2O4改性層后,可使SUS430的ASR由410 2mΩ·cm2分別降低到206 mΩ·cm2和99mΩ·cm2,表明施加上述兩種尖晶石改性層可顯著提高SUS430的高溫抗氧化性和表面導(dǎo)電性。本文研究了Lao.7Sr0.3Mn03.δ (LSM)、La0.6Sr0.4Fe0.8CoO3-δ (LSFC) La0.7Sr0.3Coo.95Cu0.05O3-δ (LSCC)三種陰極材料的熱膨脹系數(shù)(TEC)和電化學(xué)性能,結(jié)果表明LSCC在電化學(xué)性能方面明顯優(yōu)于其他陰極材料,而LSM的TEC與SUS430的匹配度更高。通過(guò)在LSCC中摻雜SDC電解質(zhì)獲得復(fù)合陰極,有效降低了LSCC的TEC,同時(shí)提高了復(fù)合陰極的電化學(xué)性能,使單電池輸出功率顯著增加,800℃時(shí)短路電流密度為0.352 A/cm2,最大輸出功率為75 mW/cm2.
【關(guān)鍵詞】：固體氧化物燃料電池 金屬連接體 脈沖電沉積 氧化動(dòng)力學(xué) 面比電阻 復(fù)合陰極
【學(xué)位授予單位】：大連海事大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：U665
【目錄】：

• 創(chuàng)新點(diǎn)摘要5-6
• 摘要6-8
• abstract8-13
• 第一章 緒論13-32
• 1.1 引言13-14
• 1.2 船舶燃料電池的發(fā)展前景及現(xiàn)狀14-17
• 1.3 燃料電池的定義17
• 1.4 燃料電池的特點(diǎn)17-18
• 1.5 燃料電池的類(lèi)型18-22
• 1.5.1 固體氧化物燃料電池的特點(diǎn)19
• 1.5.2 SOFC的工作原理19-21
• 1.5.3 SOFC的結(jié)構(gòu)形式21-22
• 1.6 SOFC連接體22-26
• 1.6.1 SOFC陶瓷連接體23-24
• 1.6.2 SOFC金屬連接體24-26
• 1.7 SOFC金屬連接體表面改性26-30
• 1.7.1 鈣鈦礦陶瓷27-28
• 1.7.2 尖晶石28-30
• 1.8 陰極材料30-31
• 1.9 本文的研究?jī)?nèi)容31-32
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料與方法32-41
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器設(shè)備32-34
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)基材32
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑及材料32-34
• 2.1.3 儀器和設(shè)備34
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法34-41
• 2.2.1 原料粉體的制備方法34-35
• 2.2.2 尖晶石改性層的制備方法35-36
• 2.2.3 物理性能測(cè)試36
• 2.2.4 微觀形貌表征36
• 2.2.5 恒溫氧化實(shí)驗(yàn)36-37
• 2.2.6 電化學(xué)性能測(cè)試37-41
• 第三章 MnCo_2O_4尖晶石改性層制備與性能研究41-70
• 3.1 MnCo_2O_4尖晶石氧化物性能研究41-45
• 3.1.1 MnCo_2O_4尖晶石氧化物粉末制備41-42
• 3.1.2 MnCo_2O_4尖晶石氧化物物相結(jié)構(gòu)分析42-43
• 3.1.3 MnCo_2O_4尖晶石氧化物導(dǎo)電性能研究43-44
• 3.1.4 MnCo_2O_4尖晶石氧化物的熱膨脹系數(shù)44-45
• 3.2 MnCo_2O_4尖晶石改性層制備45-58
• 3.2.1 脈沖電沉積制備Mn-Co合金層45-51
• 3.2.2 脈沖電沉積合金后預(yù)氧化制備MnCo_2O_4尖晶石改性層51-58
• 3.3 MnCo_2O_4尖晶石改性層對(duì)SUS430抗氧化性能的影響58-67
• 3.3.1 MnCo_2O_4尖晶石改性層SUS430抗氧化性能研究58-62
• 3.3.2 MnCo_2O_4尖晶石改性層SUS430長(zhǎng)期氧化后物相結(jié)構(gòu)62-63
• 3.3.3 MnCo_2O_4尖晶石改性層SUS430長(zhǎng)期氧化后的形貌表征63-67
• 3.4 MnCo_2O_4尖晶石改性層對(duì)SUS430導(dǎo)電性能的影響67-69
• 3.5 本章小結(jié)69-70
• 第四章 NiCo_2O_4尖晶石改性層制備與性能研究70-98
• 4.1 NiCo_2O_4尖晶石氧化物性能研究70-74
• 4.1.1 NiCo_2O_4尖晶石氧化物粉末制備71
• 4.1.2 NiCo_2O_4尖晶石氧化物物相結(jié)構(gòu)分析71-72
• 4.1.3 NiCo_2O_4尖晶石氧化物導(dǎo)電性能研究72-73
• 4.1.4 NiCo_2O_4尖晶石氧化物的熱膨脹系數(shù)73-74
• 4.2 NiCo_2O_4尖晶石改性層制備74-85
• 4.2.1 脈沖電沉積制備N(xiāo)i-Co合金層74-78
• 4.2.2 脈沖電沉積合金后預(yù)氧化制備N(xiāo)iCo_2O_4尖晶石改性層78-85
• 4.3 NiCo_2O_4尖晶石改性層對(duì)SUS430抗氧化性能的影響85-92
• 4.3.1 NiCo_2O_4尖晶石改性層SUS430抗氧化性能研究85-88
• 4.3.2 NiCo_2O_4尖晶石改性層SUS430長(zhǎng)期氧化后物相結(jié)構(gòu)88-89
• 4.3.3 NiCo_2O_4尖晶石改性層SUS430長(zhǎng)期氧化后的形貌表征89-92
• 4.4 NiCo_2O_4尖晶石改性層對(duì)SUS430導(dǎo)電性能的影響92-94
• 4.5 尖晶石改性層性能比較94-97
• 4.6 本章小結(jié)97-98
• 第五章 復(fù)合陰極材料制備與性能研究98-123
• 5.1 陰極材料及電解質(zhì)的制備98-100
• 5.1.1 陰極材料的制備98-99
• 5.1.2 電解質(zhì)的制備99
• 5.1.3 電極的制備99-100
• 5.2 陰極材料物理性能測(cè)試及電化學(xué)性能研究100-111
• 5.2.1 陰極材料物相結(jié)構(gòu)100-101
• 5.2.2 陰極材料的導(dǎo)電性能研究101-104
• 5.2.3 陰極材料的熱膨脹系數(shù)104-105
• 5.2.4 陰極材料電化學(xué)性能105-111
• 5.3 復(fù)合陰極的制備111-112
• 5.4 復(fù)合陰極的物理性能測(cè)試及電化學(xué)性能研究112-121
• 5.4.1 復(fù)合陰極的物相結(jié)構(gòu)112-113
• 5.4.2 復(fù)合陰極的導(dǎo)電性能研究113-114
• 5.4.3 復(fù)合陰極的熱膨脹系數(shù)114-116
• 5.4.4 復(fù)合陰極的電化學(xué)性能116-121
• 5.5 本章小結(jié)121-123
• 第六章 結(jié)論與展望123-126
• 6.1 結(jié)論123-124
• 6.2 展望124-126
• 參考文獻(xiàn)126-138
• 攻讀學(xué)位期間公開(kāi)發(fā)表論文138-139
• 致謝139-140
• 作者簡(jiǎn)介140

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