【摘要】：在半導(dǎo)體光催化領(lǐng)域,Ti O2和g-C3N4是當(dāng)前最理想的兩種半導(dǎo)體光催化劑。然而Ti O2禁帶寬Eg可達(dá)到3.2e V,只能利用λ≤387nm的紫外光;g-C3N4的禁帶寬Eg雖然有2.7e V,但也只能吸收λ≤460nm的可見(jiàn)光。所以許多研究學(xué)者做了大量的研究,對(duì)這兩種催化劑做了相應(yīng)的改性,但幾乎都停留在可見(jiàn)光響應(yīng)范疇,而太陽(yáng)光能中與可見(jiàn)光能量相當(dāng)?shù)慕t外光能依然沒(méi)有引起人們的關(guān)注與利用。因此,將近紅外光能應(yīng)用到光催化中,這對(duì)于光催化領(lǐng)域與能源領(lǐng)域具有深刻的理論意義。稀土上轉(zhuǎn)換材料即吸收長(zhǎng)波長(zhǎng)的光并發(fā)出短波長(zhǎng)的光,Yb3+/Tm3+共摻雜的氟化物在980nm近紅外光的激發(fā)下可以發(fā)出短波長(zhǎng)的紫外光和可見(jiàn)光,而紫外光和可見(jiàn)光分別可以激發(fā)Ti O2和g-C3N4。基于該理論,本文選擇上轉(zhuǎn)換效率最高的Na YF4作為上轉(zhuǎn)換基質(zhì),用高溫?zé)岱纸夥ê铣搔?Na YF4:Yb3+,Tm3+納米顆粒,探討并分析了其光致發(fā)光機(jī)理。然后通過(guò)以PVP為表面活性劑和粘結(jié)劑、以鈦酸四丁酯為鈦源,制備出具有核殼結(jié)構(gòu)的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+@Ti O2納米顆粒和以甲醇為分散劑,通過(guò)超聲和磁力攪拌等方式將β-Na YF4:Yb3+,Tm3+納米顆粒均勻分散于層狀g-C3N4薄片上形成具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4復(fù)合材料。采用PL、XRD、SEM、TEM等測(cè)試方法,對(duì)催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)、晶型、化學(xué)組成以及發(fā)光性能等進(jìn)行分析,并在980nm近紅外光條件下,分別研究了兩種光催化劑對(duì)模擬船舶有機(jī)污水的兩種染料(MB和Rh B)和苯酚的催化降解效果。最后以對(duì)二苯甲酸為熒光探針,研究了近紅外光催化劑β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4的近紅外光催化活性以及近紅外催化的機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,高溫?zé)岱纸夥ê铣傻纳限D(zhuǎn)換材料為β型六方相結(jié)構(gòu),其直徑~20nm且具有強(qiáng)紫外和可見(jiàn)發(fā)光性能,然后再將其合成為具有核殼結(jié)構(gòu)的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+@Ti O2和具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4兩種近紅外光催化劑。再以兩種有機(jī)染料(MB和Rh B)和苯酚為目標(biāo)污染物,在980nm近紅外光下照射一定時(shí)間后,兩種近紅外光催化劑對(duì)兩種有機(jī)染料和苯酚的降解均取得了不錯(cuò)的效果。并以β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4降解MB為例,進(jìn)行了循環(huán)降解實(shí)驗(yàn),結(jié)果顯示,經(jīng)過(guò)四次循環(huán)利用的催化劑還能夠保持較高的光催化活性。最后以對(duì)二苯甲酸為熒光探針,在光催化反應(yīng)過(guò)程中能夠規(guī)律地檢測(cè)出·OH自由基的產(chǎn)生,從而證明所制備的新型稀土上轉(zhuǎn)換納米復(fù)合材料具有近紅外光催化活性。近紅外光能的有效利用,對(duì)于半導(dǎo)體材料Ti O2和g-C3N4在水污染處理領(lǐng)域甚至船舶污水處理領(lǐng)域都具有廣闊的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：集美大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：U664.9
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本文編號(hào)：2564770