本文關(guān)鍵詞：等離子體輔助高能球磨合成AlN研究

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【摘要】：AlN是一種應(yīng)用廣泛的功能材料，在船舶與海洋工程領(lǐng)域也有廣闊的應(yīng)用前景，但AlN的制備技術(shù)及合成機(jī)制仍是目前的一個(gè)研究熱點(diǎn)。Al2O3碳熱還原法是現(xiàn)在制備AlN廣泛使用的方法之一，但該法存在反應(yīng)溫度高，反應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)的缺點(diǎn)。等離子體輔助球磨是一種制備納米材料的新方法，由于等離子體輔助球磨對(duì)粉體的快速細(xì)化效應(yīng)以及高效活化效應(yīng)，利用其來(lái)激活A(yù)l2O3，有望降低后續(xù)反應(yīng)溫度，促進(jìn)反應(yīng)完全。本文采用以下三種不同的反應(yīng)方案，通過(guò)與普通球磨工藝的結(jié)果對(duì)比，發(fā)現(xiàn)等離子體輔助球磨在促進(jìn)AlN的合成反應(yīng)方面具有顯著效果。 1）以Al2O3+C3H6N6混合粉末為反應(yīng)原料。發(fā)現(xiàn)利用等離子體輔助球磨和普通球磨均無(wú)法直接合成AlN。但經(jīng)等離子體輔助球磨后，C3H6N6的X射線衍射峰已經(jīng)趨于消失，而普通球磨后的C3H6N6的X射線衍射峰依然很明顯。這說(shuō)明等離子體輔助球磨對(duì)粉末的晶格畸變作用更大。對(duì)球磨后的粉末進(jìn)行差熱分析，加熱溫度至1400℃時(shí)，兩種方法球磨的混合粉末仍沒(méi)有發(fā)生AlN的合成反應(yīng)。因?yàn)樵?80℃時(shí)，C3H6N6熱分解成氣體逸出，失去了合成AlN所需的氮源，而此時(shí)Al2O3尚未發(fā)生還原反應(yīng)。 2）先單獨(dú)對(duì)Al2O3粉末進(jìn)行球磨活化，再與C粉混合均勻作為反應(yīng)原料。發(fā)現(xiàn)經(jīng)等離子體輔助球磨40h后，在N2氣氛中1400℃下保溫4h，Al2O3就可以完成碳熱還原反應(yīng)全部轉(zhuǎn)化為AlN。這比Al2O3常規(guī)碳熱還原反應(yīng)所需的1680℃明顯下降。利用Kissinger微分法計(jì)算，可知等離子體輔助球磨40h后AlN合成反應(yīng)的激活能下降至371.5kJ/mol。而普通球磨40h的Al2O3，相同條件下AlN的合成產(chǎn)率只有47%左右。分析表明，球磨造成Al2O3的晶粒細(xì)化和晶格畸變是促進(jìn)碳熱還原反應(yīng)的主要原因。等離子體的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了Al2O3晶體缺陷和晶格畸變的形成，提高了粉末儲(chǔ)藏的內(nèi)能，從而降低了反應(yīng)發(fā)生的熱力學(xué)能壘。 3）將Al2O3+C混合后一起球磨作為反應(yīng)原料。發(fā)現(xiàn)等離子體輔助球磨只需30h，反應(yīng)物料在N2氣氛中1400℃下保溫4h，，Al2O3即全部轉(zhuǎn)化為AlN。而普通球磨30h的混合原料，在此條件下AlN的合成產(chǎn)率只有83%左右。分析表明，等離子體輔助球磨使得氧化鋁顆粒更加均勻地鑲嵌在石墨基體上，形成層片狀的精細(xì)復(fù)合結(jié)構(gòu)，使得反應(yīng)物的有效接觸面積增大，反應(yīng)平均擴(kuò)散路徑縮短。這在動(dòng)力學(xué)上大大促進(jìn)了碳熱還原反應(yīng)的進(jìn)行，因此比方案二縮短球磨時(shí)間10h。 通過(guò)研究，我們認(rèn)為單獨(dú)球磨Al2O3時(shí)，后續(xù)碳熱還原反應(yīng)以氣相反應(yīng)機(jī)制為主導(dǎo)�；旌锨蚰l2O3+C時(shí)，碳熱還原反應(yīng)以固-固反應(yīng)機(jī)制為主導(dǎo)。
【關(guān)鍵詞】：等離子體輔助球磨 AlN 碳熱還原法 活化
【學(xué)位授予單位】：集美大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：TQ133.1;U668
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-18
• 1.1 前言10-11
• 1.2 AlN 的基本性能11-12
• 1.3 AlN 粉末的制備方法12-14
• 1.3.1 直接氮化法12-13
• 1.3.2 碳熱還原法13-14
• 1.3.3 化學(xué)氣相沉積法14
• 1.3.4 高溫自蔓延合成法（SHS 法）14
• 1.4 介質(zhì)阻擋放電（DBD）等離子體輔助高能球磨14-17
• 1.4.1 高能球磨15
• 1.4.2 高能球磨中的機(jī)械合金化機(jī)制15-16
• 1.4.3 DBD 等離子體輔助高能球磨16-17
• 1.5 本文的研究意義及主要內(nèi)容17-18
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方案及 DBD 等離子體輔助球磨方法18-27
• 2.1 實(shí)驗(yàn)方案18
• 2.2 DBD 等離子體輔助高能球磨技術(shù)18-21
• 2.2.1 DBD 等離子體概述18-20
• 2.2.2 DBD 等離子體輔助高能球磨裝置20-21
• 2.3 DBD 等離子體輔助球磨裝置的放電診斷分析21-26
• 2.3.1 DBD 等離子體的形貌21-22
• 2.3.2 DBD 等離子體輔助球磨的電學(xué)診斷22-23
• 2.3.3 DBD 等離子體輔助球磨的光譜診斷23-26
• 2.4 本章小結(jié)26-27
• 第3章 三聚氰胺作氮源合成 AlN 的研究27-34
• 3.1 前言27
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法27-28
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容27-28
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)原料與設(shè)備28
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析28-33
• 3.3.1 球磨后混合粉末的 XRD 分析28-30
• 3.3.2 DBD 等離子體輔助球磨后混合粉末的 DSC-TG 分析30-32
• 3.3.3 分析與討論32-33
• 3.4 本章小結(jié)33-34
• 第4章 等離子體輔助球磨活化 Al_2O_3合成 AlN34-53
• 4.1 前言34
• 4.2 實(shí)驗(yàn)方法34-36
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容34-35
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)原料與設(shè)備35-36
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析36-47
• 4.3.1 球磨中 Al_2O_3粉末的形貌演變36-39
• 4.3.2 球磨后 Al_2O_3粉末的物相分析39-42
• 4.3.3 球磨后 Al_2O_3粉末的熱處理及物相分析42-45
• 4.3.4 DBD 等離子體輔助球磨制備 AlN 粉末的表征45-47
• 4.4 Al_2O_3碳熱還原反應(yīng)合成 AlN 的機(jī)理研究47-51
• 4.4.1 碳熱還原反應(yīng)合成 AlN 的反應(yīng)機(jī)制47-48
• 4.4.2 等離子體輔助球磨 Al_2O_3碳熱還原反應(yīng)的熱力學(xué)分析48-49
• 4.4.3 Al_2O_3碳熱還原反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)分析49-51
• 4.5 DBD 等離子體輔助球磨活化反應(yīng)粉體的協(xié)同機(jī)制51-52
• 4.6 本章小結(jié)52-53
• 第5章 DBD 等離子體輔助球磨活化 Al_2O_3+ C 合成 AlN53-62
• 5.1 前言53
• 5.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析53-59
• 5.2.1 球磨中 Al_2O_3粉末的形貌演變53-55
• 5.2.2 球磨后 Al_2O_3粉末的物相分析55-56
• 5.2.3 球磨后 Al_2O_3粉末的熱處理及物相轉(zhuǎn)變56-58
• 5.2.4 單獨(dú)球磨 Al_2O_3與球磨 Al_2O_3+ C 混合原料的比較58-59
• 5.3 DBD 等離子體輔助球磨 Al_2O_3+ C 的碳熱還原反應(yīng)機(jī)制59-60
• 5.4 本章小結(jié)60-62
• 第6章 結(jié)論與展望62-64
• 6.1 結(jié)論62-63
• 6.2 展望63-64
• 致謝64-65
• 參考文獻(xiàn)65-67
• 在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文67

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前6條

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本文編號(hào)：1015659