本文關鍵詞：碳酸銀基半導體復合材料的制備及其光催化性能研究

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【摘要】：當今社會污染問題已日趨全球化,排放廢水中的污染物呈現(xiàn)出復雜多樣性,給生態(tài)系統(tǒng)、經(jīng)濟社會以及人類健康帶來極大的危害。光催化技術(shù)在解決能源和環(huán)境問題等方面具有巨大的潛力,現(xiàn)有的光催化材料如氧化物半導體雖然具有較好的光催化活性,但由于其帶隙寬,可見光吸收能力差而不能得到廣泛應用。因此開發(fā)可見光響應且穩(wěn)定性好的半導體光催化劑,并結(jié)合光催化技術(shù)凈化水環(huán)境得到研究工作者的廣泛關注。本論文旨在將碳酸銀半導體光催化劑與其他半導體材料形成復合光催化劑,研究其增強光催化活性和穩(wěn)定性的影響因素,并探討復合光催化劑的光催化機理。研究主要內(nèi)容如下:(1)以硝酸銀(AgNO_3)和十水合碳酸鈉(Na2CO_3?10H_2O)為原料,采用簡單的沉淀法制備可見光響應的Ag_2CO_3半導體光催化劑。實驗通過調(diào)控水、乙醇、丙酮和二甲亞砜等不同溶劑和比例,改變棒狀Ag_2CO_3顆粒的尺寸大小,利用XRD、SEM、TEM、BET等對其微觀形貌和結(jié)構(gòu)進行表征,并考察Ag_2CO_3在可見光照下對有機污染物的光降解效率。研究表明當溶劑中DMSO與H_2O比例為1:1時樣品具有最佳光催化能力,這是由于樣品有較大的比表面積和較強的光吸收能力。自由基捕捉劑實驗結(jié)果表明空穴在Ag_2CO_3光催化劑的光反應過程中起到主要作用,而羥基自由基起次要作用。(2)采用離子交換法制備得到Ag_2CO_3/AgX(X=Cl,Br,I)異質(zhì)結(jié)復合光催化劑。實驗研究了不同鹵化物對樣品的結(jié)構(gòu)、尺寸和晶相的影響,以及不同AgBr含量對復合光催化劑光催化活性的影響。結(jié)果表明,AgX顆粒通過化學鍵作用生長在Ag_2CO_3表面,且與純Ag_2CO_3相比,異質(zhì)結(jié)光催化劑具有較好的光催化活性和穩(wěn)定性,其中樣品Ag_2CO_3/AgBr(20wt%)的光催化活性最好。異質(zhì)結(jié)光催化劑優(yōu)異的活性歸因于合適的能級匹配及異質(zhì)結(jié)界面的形成。(3)以g-C_3N_4為前驅(qū)體,采用沉淀法制備了g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑。由SEM圖可以看出棒狀Ag_2CO_3顆粒附著在片層g-C_3N_4表面,g-C_3N_4/Ag_2CO_3的光催化活性比純Ag_2CO_3要高,且隨著g-C_3N_4量的增加,復合光催化劑的活性先增強后減弱。其中當g-C_3N_4含量為4 wt%時復合光催化劑光催化效果最佳,它的一級反應速率常數(shù)k值(0.131 min-1)最大,是純Ag_2CO_3樣品k值的2.68倍。循環(huán)實驗后,g-C_3N_4/Ag_2CO_3的表面生成銀單質(zhì),基于上述實驗結(jié)果我們提出了Z型半導體機制,該結(jié)構(gòu)能夠有效阻止光生電子和空穴再重組,從而提高其分離效率,增加光催化活性。
【關鍵詞】：碳酸銀基半導體 可見光 光催化活性 復合材料 有機染料
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB33;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-20
• 1.1 引言10
• 1.2 半導體光催化研究概述10-15
• 1.2.1 半導體光催化的基本原理11
• 1.2.2 半導體光催化技術(shù)的應用11-13
• 1.2.2.1 光催化技術(shù)在制氫方面的應用12
• 1.2.2.2 光催化技術(shù)在二氧化碳還原方面的應用12
• 1.2.2.3 光催化技術(shù)在環(huán)境治理方面的應用12-13
• 1.2.3 半導體光催化材料的研究現(xiàn)狀13-15
• 1.3 碳酸銀基半導體光催化劑的研究進展15-16
• 1.4 碳酸銀基半導體光催化劑的改性方法16-18
• 1.4.1 控制形貌與尺寸16-17
• 1.4.2 構(gòu)建復合半導體光催化劑17-18
• 1.5 本論文研究的意義及主要內(nèi)容18-20
• 1.5.1 本論文主要研究目的及意義18-19
• 1.5.2 本論文主要研究內(nèi)容19-20
• 第二章 Ag_2CO_3光催化劑的制備及其性能研究20-36
• 2.1 引言20
• 2.2 實驗部分20-22
• 2.2.1 實驗試劑和儀器20-21
• 2.2.2 樣品制備21-22
• 2.2.3 樣品表征22
• 2.2.4 光催化實驗22
• 2.3 結(jié)果與討論22-35
• 2.3.1 不同溶劑體系Ag_2CO_3光催化劑形貌和光催化性能研究23-29
• 2.3.1.1 Ag_2CO_3光催化劑的表征23-27
• 2.3.1.2 Ag_2CO_3光催化活性研究27-29
• 2.3.2 Ag_2CO_3光催化劑的穩(wěn)定性研究29-32
• 2.3.3 Ag_2CO_3光催化機理分析32-35
• 2.4 小結(jié)35-36
• 第三章 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的制備及其性能研究36-49
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實驗部分37-38
• 3.2.1 實驗試劑和儀器37
• 3.2.2 樣品制備37-38
• 3.2.3 樣品表征38
• 3.2.4 光催化實驗38
• 3.3 結(jié)果與討論38-48
• 3.3.1 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的結(jié)構(gòu)分析38-39
• 3.3.2 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的形貌分析39-41
• 3.3.3 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的UV-vis分析41
• 3.3.4 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的光催化活性41-44
• 3.3.5 Ag_2CO_3/AgBr異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的穩(wěn)定性能44-45
• 3.3.6 Ag_2CO_3/AgBr異質(zhì)結(jié)復合光催化劑的機理分析45-48
• 3.4 小結(jié)48-49
• 第四章g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的制備及其性能研究49-60
• 4.1 引言49
• 4.2 實驗部分49-51
• 4.2.1 實驗試劑和儀器49-50
• 4.2.2 樣品制備50-51
• 4.2.3 樣品表征51
• 4.2.4 光催化實驗51
• 4.3 結(jié)果與討論51-59
• 4.3.1 g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的結(jié)構(gòu)分析51-53
• 4.3.2 g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的形貌分析53-54
• 4.3.3 g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的UV-vis分析54-55
• 4.3.4 g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的光催化活性55-56
• 4.3.5 g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的穩(wěn)定性能56-57
• 4.3.6 g-C_3N_4/Ag_2CO_3復合光催化劑的機理分析57-59
• 4.4 小結(jié)59-60
• 第五章 總結(jié)與展望60-62
• 5.1 總結(jié)60-61
• 5.2 展望61-62
• 參考文獻62-69
• 致謝69-70
• 碩士期間發(fā)表的論文70

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本文編號：866257