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Li-N-H材料儲氫性能的開發(fā)應(yīng)用研究

發(fā)布時間:2017-09-13 22:15

  本文關(guān)鍵詞:Li-N-H材料儲氫性能的開發(fā)應(yīng)用研究


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【摘要】:以低碳、可再生的氫能源作為車輛的動力來源,將有希望減弱化石燃料的消耗和改善溫室效應(yīng)。然而,要使得氫能得到真正意義上的商業(yè)化應(yīng)用,仍有眾多難題需要去解決。其中,核心問題是怎樣有效地進行氫存儲。與傳統(tǒng)的物理儲氫方法相比,固態(tài)儲氫具有較高的能量密度且在儲運過程中安全性高。近年來,輕質(zhì)元素固態(tài)儲氫體系以較有前景的儲氫性質(zhì),博得了眾多學者們的喜好。其中,Li-N-H體系儲氫性能的研究就比較受歡迎。在本文中,我們利用機械球磨的方法分別實現(xiàn)了LiH-NH3體系和Li3N體系中不同種類的添加劑摻雜。并且,通過XRD、IR、TG-MS、PCT以及BET等測試方法,系統(tǒng)地研究了添加劑種類及含量變化對樣品的吸放氫動力學、組分構(gòu)成、形貌和循環(huán)性能的影響。首先,本文系統(tǒng)地研究了三種堿金屬氨基化物(LiNH2、NaNH2和KNH2)添加對LiH-NH3體系放氫動力學的影響。研究發(fā)現(xiàn),在1 mol%添加量的基礎(chǔ)上,LiNH2、NaNH2和KNH2的添加對樣品的放氫反應(yīng)產(chǎn)率都有提高作用,其中LiNH2的改善效果最佳。隨后研究不同含量的LiNH2對該體系放氫性能的影響,發(fā)現(xiàn)1 mol%含量的摻雜能夠最顯著地提高反應(yīng)的脫氫動力學。最后,基于LiNH2摻雜體系活化能的升高,提出LiNH2對該體系動力學改善的原因主要是由物理效應(yīng)引起(包括更小晶粒的形成或者更潔凈表面的出現(xiàn))。再者,本文也系統(tǒng)地研究了多壁碳納米管摻雜對Li3N儲氫性能的影響。通過掃描電鏡和全孔分析結(jié)果表明,多壁碳納米管的摻雜促使Li3N顆粒尺寸的減小,具有更好的分散性。進一步研究發(fā)現(xiàn),多壁碳納米管摻雜可提高Li3N的吸放氫速率以及降低第一次氫化樣品的放氫峰值溫度。且隨著添加量的增多,其改善效果基本呈增長趨勢。最后,又對樣品的吸放氫循環(huán)性進行了研究。與未摻雜樣品相比,多壁碳納米管的摻雜可顯著增強Li3N的吸放氫循環(huán)穩(wěn)定性。因此,多壁碳納米管的摻雜使得Li3N樣品的吸放氫性能得到優(yōu)化。
【關(guān)鍵詞】:氫化鋰 氨氣 氫氣 氮化鋰 動力學 循環(huán)性
【學位授予單位】:揚州大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TB34
【目錄】:
  • 摘要2-3
  • Abstract3-7
  • 第一章 緒論7-30
  • 1.1 引言7-8
  • 1.2 配位氫化物儲氫體系8-10
  • 1.2.1 鋁氫化物儲氫體系8-9
  • 1.2.2 硼氫化物儲氫體系9-10
  • 1.3 堿金屬氫化物與NH_3儲氫體系10-17
  • 1.3.1 堿金屬氫化物與NH_3儲氫體系的研究背景10-11
  • 1.3.2 堿金屬氫化物與NH_3儲氫體系的基礎(chǔ)研究11-12
  • 1.3.3 堿金屬氫化物與NH_3儲氫體系的性能改善研究12-17
  • 1.4 Li_3N儲氫體系17-23
  • 1.4.1 Li_3N儲氫體系的研究背景17
  • 1.4.2 Li_3N儲氫體系的基礎(chǔ)研究17-19
  • 1.4.3 Li_3N儲氫體系的性能改善研究19-23
  • 1.5 選題依據(jù)和研究目的23-24
  • 1.6 參考文獻24-30
  • 第二章 堿金屬氨基化物對LiH-NH_3體系脫氫動力學改善的研究30-43
  • 2.1 引言30
  • 2.2 實驗部分30-33
  • 2.2.1 實驗原料30-31
  • 2.2.2 實驗儀器31
  • 2.2.3 實驗樣品的合成和前處理31-32
  • 2.2.4 LiH與NH_3的放氫反應(yīng)過程32
  • 2.2.5 LiH與NH_3反應(yīng)的放氫產(chǎn)率計算32
  • 2.2.6 原料與反應(yīng)產(chǎn)物的性能表征32-33
  • 2.3 結(jié)果與討論33-41
  • 2.3.1 三種堿金屬氨基化物添加的LiH-NH_3體系的脫氫動力學比較33-35
  • 2.3.2 LiNH_2添加對LiH-NH_3體系的脫氫動力學影響35-38
  • 2.3.3 添加LiNH_2改善LiH-NH_3體系脫氫動力學的機理研究38-41
  • 2.4 本章小結(jié)41
  • 2.5 參考文獻41-43
  • 第三章 多壁碳納米管(MWCNTs)摻雜對Li_3N儲氫性能改善的研究43-61
  • 3.1 引言43-44
  • 3.2 實驗部分44-46
  • 3.2.1 實驗原料44
  • 3.2.2 實驗儀器44-45
  • 3.2.3 實驗樣品的預(yù)處理45
  • 3.2.4 樣品的吸放氫動力學及循環(huán)性能測試45
  • 3.2.5 樣品吸氫后的TG-MS性能測試45
  • 3.2.6 原料與反應(yīng)產(chǎn)物的性能表征45-46
  • 3.3 結(jié)果與討論46-58
  • 3.3.1 機械球磨方法摻雜的多壁碳納米管對Li_3N結(jié)構(gòu)及組成的影響46-49
  • 3.3.2 多壁碳納米管摻雜對Li_3N吸/放氫動力學的影響49-52
  • 3.3.3 多壁碳納米管摻雜對Li_3N吸/放氫循環(huán)性能的影響52-56
  • 3.3.4 多壁碳納米管摻雜對Li_3N吸/放氫產(chǎn)物的影響56-58
  • 3.4 本章小結(jié)58
  • 3.5 參考文獻58-61
  • 第四章 總結(jié)與展望61-62
  • 致謝62-63
  • 碩士期間發(fā)表的論文與專利63-64

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