本文關(guān)鍵詞：復(fù)合磁性納米粒子的制備及在氧還原中的應(yīng)用

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【摘要】：研究背景及意義:隨著能源危機(jī)和環(huán)境污染等問題日益嚴(yán)峻,新型能源和能源利用方式的開發(fā)與研究已經(jīng)迫在眉睫。燃料電池因具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好等特點(diǎn)備受社會(huì)的廣泛關(guān)注與研究。催化劑是燃料電池的重要組成部分,制約著燃料電池的發(fā)展,目前商業(yè)化催化劑主要為碳載貴金屬(Pt、Ru、Pd等)型,然而這種催化劑資源稀缺、成本昂貴且催化效率仍然不能滿足商業(yè)化需要。因此,開發(fā)廉價(jià)、易得、高性能的催化劑是促進(jìn)燃料電池商業(yè)化進(jìn)程的關(guān)鍵所在。研究方法:過渡金屬摻雜含氮碳材料,前驅(qū)體資源豐富,制造成本低,在堿性介質(zhì)中的氧還原性能能夠和商業(yè)Pt/C相媲美。然而堿性介質(zhì)易受環(huán)境中二氧化碳的影響,不利于市場化應(yīng)用�；谝陨细鞣N因素本論文研究重點(diǎn)是利用不同的方法對磁性氧化物進(jìn)行包覆。主要包括:水熱合成葡萄糖三聚氰胺樹脂(GM)包覆四氧化三鈷,經(jīng)碳化形成Co_3O_4@C-N;利用磁場誘導(dǎo)兩相合成聚苯胺(PANI)包覆四氧化三鐵,經(jīng)碳化形成Fe_3O_4@C-N;對氨基酚醛樹脂包覆鐵酸鈷,碳化得到CoFe_2O_4@C-N。并對制備的這三種催化劑進(jìn)行了物理表征和酸性介質(zhì)中氧化原(ORR)性能研究。研究內(nèi)容:第一部分三聚氰胺葡萄糖樹脂包覆四氧化三鈷衍生物(Co_3O_4@C-N)的制備在氧化原中的應(yīng)用。Co_3O_4@C-N作為一種酸性介質(zhì)ORR催化劑有著優(yōu)異的催化性能,原因是磁性氧化物與氮摻雜碳材料之間存在著協(xié)同作用。從掃描電鏡(SEM)可以看出,Co_3O_4@C-N是一些類似蠶繭的小顆粒,由于分子間作用力的存在,這些小顆粒團(tuán)聚交聯(lián)在了一起。由電化學(xué)性能可知,Co_3O_4@C-N的起始電位和極限擴(kuò)散電流與商業(yè)Pt/C的相差不多,只有半波電位有一些差距。雖然活性比商業(yè)Pt/C低,但是其具有更強(qiáng)的耐受性、抗甲醇中毒能力,以及成本低,資源豐富的優(yōu)點(diǎn)。所以具有非常大的發(fā)展?jié)摿Α５诙糠謨上嘟缑?磁場誘導(dǎo)合成分級(jí)結(jié)構(gòu)聚苯胺包覆四氧化三鐵衍生物(Fe_3O_4@C-N)在電催化氧還原中的應(yīng)用。利用磁場將吸附有苯胺的Fe_3O_4牽引至兩相界面處進(jìn)行反應(yīng),即可得到聚苯胺包覆的四氧化三鐵(Fe_3O_4@PANI),將Fe_3O_4@PANI再碳化、酸處理,即可得到具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4@C-N,研究其在酸性介質(zhì)中的氧還原性能。通過XRD、Raman、SEM等對樣品的成分和結(jié)構(gòu)做了分析表征。用CV和LSV對其電催化氧還原性能進(jìn)行了表征,結(jié)果表明:兩相磁場誘導(dǎo)下合成的Fe_3O_4@C-N在酸性介質(zhì)中的ORR起始電位與兩相攪拌合成、均相合成的基本相同,但是半波電位和極限擴(kuò)散電流有了明顯的改善。第三部分中空膠囊狀氮摻雜酚醛樹脂包覆鐵酸鈷衍生物(CoFe_2O_4@C-N)在電催化氧還原中的應(yīng)用研究此部分主要介紹一種具有中空膠囊狀結(jié)構(gòu)的CoFe_2O_4@C-N,對材料的合成方法和在陰極氧還原電催化方面的應(yīng)用做了一些研究。本實(shí)驗(yàn)合成的對氨基酚醛樹脂包覆CoFe_2O_4衍生物的殼層疏松似絮狀物,是一種中空膠囊狀核殼結(jié)構(gòu),經(jīng)過熱處理后具有較大的結(jié)晶度。這種獨(dú)特的疏松膠囊狀結(jié)構(gòu)有利于O_2在催化劑上的吸附和傳質(zhì),增加了O_2與活性位的接觸幾率,所以在催化氧還原反應(yīng)的過程中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：氮摻雜碳 包覆 磁性氧化物 氧還原 電催化劑
【學(xué)位授予單位】：西北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-12
• 第一章 文獻(xiàn)綜述12-29
• 1.1 引言12-13
• 1.2 陰極氧還原催化劑研究進(jìn)展13-21
• 1.2.1 提高貴金屬催化劑效率13-14
• 1.2.2 合成催化劑的方法14-16
• 1.2.3 開發(fā)新型催化劑16-21
• 1.3 本論文的研究背景及研究內(nèi)容21-23
• 1.3.1 研究背景21-22
• 1.3.2 本論文的研究內(nèi)容22-23
• 參考文獻(xiàn)23-29
• 第二章 三聚氰胺葡萄糖樹脂包覆Co_3O_4衍生物的制備及在氧還原中的應(yīng)用29-42
• 2.1 引言29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29-32
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑29-30
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器30-31
• 2.2.3 Co_3O_4@C-N催化劑的制備31-32
• 2.2.4 材料結(jié)構(gòu)與性能表征32
• 2.3 結(jié)構(gòu)與性能結(jié)果討論32-40
• 2.3.1 催化劑結(jié)構(gòu)討論分析32-36
• 2.3.2 催化劑電化學(xué)性能表征36-40
• 2.4 結(jié)論40-41
• 參考文獻(xiàn)41-42
• 第三章 磁場誘導(dǎo)聚苯胺包覆Fe_3O_4衍生物的制備及在氧還原中的應(yīng)用42-55
• 3.1 前言42-43
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分43-44
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑43
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器43
• 3.2.3 分級(jí)結(jié)構(gòu)聚苯胺包覆四氧化三鐵衍生物(Fe_3O_4@C-N)的制備43-44
• 3.2.4 催化劑結(jié)構(gòu)性能表征44
• 3.3 結(jié)構(gòu)與性能討論44-53
• 3.3.1 結(jié)構(gòu)討論44-48
• 3.3.2 催化劑電化學(xué)性能表征48-53
• 3.4 總結(jié)53-54
• 參考文獻(xiàn)54-55
• 第四章 對氨基酚醛樹脂包覆CoFe_2O_4衍生物的制備及在氧還原中的應(yīng)用55-66
• 4.1 前言55-56
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分56-57
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑56
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器56
• 4.2.3 對氨基酚醛樹脂包覆CoFe_2O_4衍生物(CoFe_2O_4@C-N)的制備56-57
• 4.2.4 催化劑結(jié)構(gòu)性能表征57
• 4.3 結(jié)構(gòu)與性能討論57-63
• 4.3.1 結(jié)構(gòu)討論57-59
• 4.3.2 催化劑電化學(xué)性能表征59-63
• 4.4 總結(jié)63-65
• 參考文獻(xiàn)65-66
• 總結(jié)與展望66-68
• 碩士期間發(fā)表的論文及專利68-69
• 致謝69-70

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本文編號(hào)：748294