本文關鍵詞：鄰苯二酚類有機化合物的氧化降解研究

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【摘要】：鄰苯二酚類化合物是結構中含一個或多個鄰苯二酚基團的一類芳香化合物的統(tǒng)稱,不僅存在于水果、蔬菜、煙草及一些藥材中,還是芳香化合物降解過程中常見的中間產物,在化工行業(yè)、醫(yī)藥合成等領域都有廣泛應用。當然,它作為一類重要的多酚類化合物,對環(huán)境、生物體的危害也不容小覷。適應工業(yè)蓬勃發(fā)展的需求,這類化合物的種類和結構趨于復雜化,其工業(yè)廢水的降解難度也隨之加大,若隨廢水的排放進入環(huán)境,通過累積、擴散,最終將威脅到動植物及人類的健康生存。因此,酚類化合物的降解是污水處理的重要課題。聚吡咯(PPy)是一種含π共軛結構的高分子材料,具有良好的導電性和可逆的氧化還原性質,不僅合成方法簡單、穩(wěn)定性好,而且對環(huán)境友好,是近些年研究較多的材料之一。在本論文中,我們采用簡易的裝置和方法制備聚吡咯復合材料,通過載體負載聚吡咯,克服聚吡咯本身分散性差、易團聚、難溶于水等缺點,并將這些復合材料應用于鄰苯二酚類化合物的氧化降解,主要內容如下：1.以納米SiO2、吡咯單體(Py)為原料,經FeCl3的氧化作用制備不同比例的聚吡咯/米二氧化硅(PPy/nSiO2)復合材料,通過掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)對材料進行表征,并用于鄰苯二酚紫溶液的氧化反應。結果表明,聚吡咯較均勻地負載到納米SiO2表面,使PPy的比表面積增大,從而提高復合材料中PPy的氧化活性。對1×10-4mol/L的模擬廢水,使用2.0mg/mL的PPy/nSiO2氧化反應2小時,鄰苯二酚紫的去除率可達到94.7%：PPy/nSiO2還表現(xiàn)出一定的催化作用,可催化H202氧化鄰苯二酚紫,不僅加快了反應速率,而且還可減少PPy/nSiO2的用量。2.用水熱法制備納米Mn02,以PPy/nSiO2的制備方法為基礎,合成了聚吡咯/米二氧化錳(PPy/nMnO2)復合材料,通過SEM. FTIR和XPS等手段對復合材料進行表征。研究了PPy/nMnO2協(xié)同H202氧化降解鄰苯二酚的反應,討論了pH、PPy/nMnO2用量、H2O2濃度和無機陰離子對鄰苯二酚去除效果的影響,并通過降解反應過程的UV-Vis圖譜分析了鄰苯二酚的降解途徑。結果表明,PPy/nMnO2復合材料中PPy小球顆粒負載在納米MnO2表面,整體呈現(xiàn)包覆狀態(tài)；PPy/nMnO2對鄰苯二酚表現(xiàn)出較好的氧化催化性能,對于初始濃度為4×10-mol/L鄰苯二酚溶液,PPy/nMno2用量為0.5mg/mL,H2O2濃度為4×10-3 mol/L,反應2小時鄰苯二酚的去除率可達91.4%,溶液中共存的Cl-和SO：-會對鄰苯二酚的降解產生不同程度的抑制作用。3.對PPy/nMnO2復合材料氧化降解鄰苯二酚紫的反應進行研究。討論了反應過程中pH、PPy/nMnO2用量、溶液中常見離子對氧化降解效果的影響。實驗結果顯示,在pH=2的酸度體系中,對濃度為1×10-4mol/L的鄰苯二酚紫溶液,0.7 mg/mL PPy/nMnO2氧化反應2小時后,鄰苯二酚紫去除率可達95.5%,PPy/nMnO2較PPy/nSiO2表現(xiàn)出更好的氧化性能。
【關鍵詞】：鄰苯二酚 鄰苯二酚紫 聚吡咯 納米SiO_2 納米MnO_2 氧化降解
【學位授予單位】：浙江師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;TB332
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-26
• 1.1 鄰苯二酚類化合物簡介11
• 1.2 酚類化合物的降解方法研究11-19
• 1.2.1 電催化氧化法12-13
• 1.2.2 光催化氧化法13-15
• 1.2.3 化學試劑氧化法15-19
• 1.3 聚吡咯及其復合材料的研究進展19-24
• 1.3.1 聚吡咯/碳復合材料19-21
• 1.3.2 聚吡咯/氧化物復合材料21-23
• 1.3.3 聚吡咯/貴金屬復合材料23
• 1.3.4 聚吡咯/有機高聚體復合材料23-24
• 1.4 本論文的選題意義及研究內容24-26
• 第二章 聚吡咯/納米SiO_2氧化降解鄰苯二酚紫26-39
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實驗部分27-28
• 2.2.1 實驗試劑與儀器27
• 2.2.2 PPy/nSiO_2材料的制備及表征27-28
• 2.2.3 鄰苯二酚紫的氧化實驗28
• 2.3 結果與討論28-38
• 2.3.1 PPy/nSiO_2復合材料的表征28-30
• 2.3.2 不同質量比的PPy/nSiO_2對氧化鄰苯二酚紫的影響30-31
• 2.3.3 pH對PPy/nSiO_2氧化鄰苯二酚紫的影響31-32
• 2.3.4 PPy/nSiO_2用量對氧化鄰苯二酚紫的影響32-33
• 2.3.5 無機陰離子對PPy/nSiO_2氧化鄰苯二酚紫的影響33-34
• 2.3.6 鄰苯二酚紫降解過程的紫外-可見光譜分析34-35
• 2.3.7 PPy/nSiO_2的催化性能研究35-36
• 2.3.8 鄰苯二酚紫氧化的動力學研究36-37
• 2.3.9 回收實驗37-38
• 2.4 小結38-39
• 第三章 聚吡咯/納米MnO_2協(xié)同過氧化氫氧化降解鄰苯二酚39-53
• 3.1 引言39-40
• 3.2 實驗部分40-41
• 3.2.1 實驗試劑與儀器40
• 3.2.2 納米MnO_2和PPy/nMnO_2材料的制備及表征40-41
• 3.2.3 實驗方法41
• 3.3 結果與討論41-52
• 3.3.1 PPy/nMnO_2復合材料的表征41-45
• 3.3.2 不同質量比的PPy/nMnO_2對氧化鄰苯二酚的影響45-46
• 3.3.3 PPy/nMnO_2的氧化催化性能研究46-47
• 3.3.4 pH對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚的影響47-48
• 3.3.5 PPy/nMnO_2用量對氧化鄰苯二酚的影響48-49
• 3.3.6 H_2O_2濃度對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚的影響49-50
• 3.3.7 無機陰離子對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚的影響50-51
• 3.3.8 鄰苯二酚降解過程的紫外-可見光譜分析51-52
• 3.4 小結52-53
• 第四章 聚吡咯/納米MnO_2氧化降解鄰苯二酚紫53-62
• 4.1 引言53
• 4.2 實驗部分53-54
• 4.2.1 實驗試劑53-54
• 4.2.2 PPy/nMnO_2的制備54
• 4.2.3 鄰苯二酚紫的氧化反應54
• 4.3 結果與討論54-61
• 4.3.1 pH對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚紫的影響54-55
• 4.3.2 不同材料氧化鄰苯二酚紫的對比55-57
• 4.3.3 PPy/nMnO_2用量對氧化鄰苯二酚紫的影響57-58
• 4.3.4 常見離子對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚紫的影響58-59
• 4.3.5 鄰苯二酚紫降解過程的紫外-可見光譜分析59-60
• 4.3.6 PPy/nMnO_2與PPy/nSiO_2氧化降解鄰苯二酚紫的比較60-61
• 4.4 小結61-62
• 參考文獻62-80
• 攻讀學位期間發(fā)表的科研成果80-81
• 致謝81-82
• 浙江師范大學學位論文誠信承諾書82-83

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據庫 前4條

1 鄭龍珍;董澤民;熊樂艷;鄒志君;黃丹靈;紀憶;亢曉衛(wèi);王益民;陳計芳;;WC/TiO_2納米復合界面光催化劑制備及其光催化降解酚類污染物研究[J];環(huán)境科學學報;2014年11期

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本文編號：575331