發(fā)布時(shí)間：2017-07-16 20:30

  本文關(guān)鍵詞：纖維素-三-（4-甲基苯甲酸酯）磁性手性拆分材料的制備

  更多相關(guān)文章： 手性拆分 磁性 纖維素-三-(4-甲基苯甲酸酯) 纖維素-二醋酸酯

【摘要】：手性在自然界和生命系統(tǒng)中具有重要意義,不同的對(duì)映體藥物往往表現(xiàn)出不同的藥理學(xué)和毒理學(xué)活性,因此獲得單一對(duì)映體藥物在分析化學(xué)、食品科學(xué)、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域均有著非常重要的現(xiàn)實(shí)意義。為大量獲得光學(xué)純的手性對(duì)映體,已發(fā)展出多種技術(shù),其中色譜分離技術(shù)最廣泛使用。磁性手性拆分色譜材料由于同時(shí)具有磁響應(yīng)性與手性拆分能力,在手性拆分方面展現(xiàn)出分離方式簡(jiǎn)單快速、經(jīng)濟(jì)效益高等諸多特點(diǎn)而備受青睞。本論文從快速、簡(jiǎn)單、環(huán)保的角度出發(fā),成功制備出兩種手性拆分試劑與磁性粒子的新型復(fù)合材料。具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)涂覆法制備纖維素-三-(4-甲基苯甲酸酯)磁性手性拆分材料首先,在無(wú)水吡啶中以4-甲基苯甲酰氯為衍生化試劑對(duì)微晶纖維素進(jìn)行改性,制備手性拆分試劑——纖維素-三-(4-甲基苯甲酸酯)(Cellulose tris-4-methyl-benzoate,CTMB);然后,在CHCl3溶液中將CTMB直接涂覆于四氧化三鐵(Fe3O4)的表面,便得到CTMB修飾的磁性顆粒(Fe3O4@CTMB)。通過(guò)透射電鏡(TEM)、傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)對(duì)所制備的Fe3O4@CTMB進(jìn)行表征,證明CTMB成功涂覆于Fe3O4表面;熱重分析(TGA)結(jié)果顯示CTMB含量為5.45%;Fe3O4@CTMB表現(xiàn)出良好的磁響應(yīng)性能。以S-布洛芬為吸附對(duì)象,等溫實(shí)驗(yàn)表明Fe3O4@CTMB對(duì)S-布洛芬的吸附符合Langmuir吸附,飽和吸附量為2.20 mg/g。研究了Fe3O4@CTMB對(duì)消旋布洛芬與尼莫地平的手性拆分能力,結(jié)果顯示Fe3O4@CTMB對(duì)S-布洛芬和R-尼莫地平的吸附能力強(qiáng)于R-布洛芬和S-尼莫地平,說(shuō)明Fe3O4@CTMB具有一定的手性選擇性。同時(shí)該材料還具備良好的重復(fù)使用性。(2)靜電紡絲技術(shù)制備纖維素-三-(4-甲基苯甲酸酯)磁性手性微球?qū)㈧o電紡絲技術(shù)應(yīng)用于磁性手性拆分材料的制備。為了保證磁響應(yīng)性以及靜電紡絲產(chǎn)物為均勻的球形,首先對(duì)CTMB濃度進(jìn)行了優(yōu)化,最終選擇18 wt%為最佳濃度。通過(guò)掃描電鏡(SEM)及透射電鏡(TEM)、傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)、X射線(xiàn)衍射(XRD)、熱重(TGA)對(duì)所制備的材料進(jìn)行表征,證明通過(guò)靜電紡絲技術(shù),Fe3O4成功包埋于CTMB內(nèi)部,所制備的微球直徑在800 nm-2μm范圍內(nèi),CTMB含量高達(dá)94.5%,其在外加磁場(chǎng)的作用下,30 s可實(shí)現(xiàn)固液分離。以S-布洛芬為研究對(duì)象,等溫實(shí)驗(yàn)表明E-Fe3O4@CTMB對(duì)S-布洛芬的吸附符合Langmuir吸附模型,飽和吸附量為7.68 mg/g。通過(guò)直接和多級(jí)拆分實(shí)驗(yàn)證明,E-Fe3O4@CTMB對(duì)S-布洛芬的作用力強(qiáng)于R-布洛芬,進(jìn)行多級(jí)操作后可實(shí)現(xiàn)對(duì)S-布洛芬的富集。(3)靜電紡絲制備纖維素-二醋酸酯磁性微球?yàn)榭疾祆o電紡絲技術(shù)在制備手性拆分材料上的通用性以及纖維素-二醋酸酯(Cellulose diacetate,CDA)能否作為新型手性拆分試劑,本章以CDA為手性拆分試劑,通過(guò)靜電紡絲技術(shù)將其與Fe3O4制備成磁性復(fù)合微球。對(duì)所得產(chǎn)物進(jìn)行了一系列表征:通過(guò)FT-IR表征可以得知,復(fù)合材料中既有大量CDA的特征峰還有Fe3O4的特征峰;TEM結(jié)果顯示,Fe3O4成功包埋于CDA內(nèi)部。上述表征結(jié)果說(shuō)明通過(guò)靜電紡絲成功制備了E-Fe3O4@CDA磁性微球。此外,E-Fe3O4@CDA表現(xiàn)出良好的磁響應(yīng)性能。以消旋布洛芬為拆分目標(biāo),初步分析了E-Fe3O4@CDA的手性拆分能力。
【關(guān)鍵詞】：手性拆分 磁性 纖維素-三-(4-甲基苯甲酸酯) 纖維素-二醋酸酯
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TQ340.64;TB33
【目錄】：

• 摘要2-4
• Abstract4-9
• 第一章 緒論9-24
• 1.1 手性簡(jiǎn)介及拆分意義9-10
• 1.2 光學(xué)純手性藥物的獲得途徑10-12
• 1.2.1 溶劑萃取法10
• 1.2.2 不對(duì)稱(chēng)合成法10-11
• 1.2.3 手性拆分法11-12
• 1.3 手性選擇試劑的分類(lèi)12-14
• 1.3.1 環(huán)糊精及其衍生物類(lèi)12
• 1.3.2 大環(huán)抗生素類(lèi)12-13
• 1.3.3 蛋白質(zhì)類(lèi)13
• 1.3.4 多糖及其衍生物類(lèi)13-14
• 1.4 手性拆分材料的類(lèi)型及其制備方法14-18
• 1.4.1 以SiO_2為載體的CSPs14-16
• 1.4.2 聚合物CSPs16-17
• 1.4.3 手性MOFs17-18
• 1.4.4 手性選擇劑修飾的金屬及金屬氧化物顆粒18
• 1.4.5 纖維素手性拆分材料制備方法總結(jié)18
• 1.5 靜電紡絲技術(shù)18-19
• 1.6 磁性材料在手性拆分中的應(yīng)用19-22
• 1.6.1 β-環(huán)糊類(lèi)磁性手性材料20
• 1.6.2 蛋白類(lèi)磁性手性材料20-21
• 1.6.3 多糖類(lèi)磁性手性材料21-22
• 1.7 選題意義和研究?jī)?nèi)容22-24
• 1.7.1 選題意義22-23
• 1.7.2 研究?jī)?nèi)容23-24
• 第二章 涂覆法制備纖維素-三-（4-甲基苯甲酸酯）磁性手性拆分材料24-34
• 2.1 引言24-25
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分25-27
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器25-26
• 2.2.2 磁性微球Fe_3O_4的制備26
• 2.2.3 纖維素衍生物CTMB的合成26
• 2.2.4 磁性手性拆分材料Fe_3O_4@CTMB的制備26
• 2.2.5 Fe_3O_4@CTMB的表征26
• 2.2.6 Fe_3O_4@CTMB對(duì)布洛芬的吸附及其重復(fù)使用性26-27
• 2.2.7 使用Fe_3O_4@CTMB直接手性分離兩種外消旋藥物及HPLC分析27
• 2.3 結(jié)果與討論27-33
• 2.3.1 Fe_3O_4@CTMB的制備27-28
• 2.3.2 Fe_3O_4@CTMB的表征28-30
• 2.3.3 Fe_3O_4@CTMB對(duì)布洛芬的吸附及其重復(fù)使用性30-31
• 2.3.4 Fe_3O_4@CTMB對(duì)外消旋化合物的直接分離結(jié)果分析31-33
• 2.4 小結(jié)33-34
• 第三章 靜電紡絲制備纖維素-三-（4-甲基苯甲酸酯）磁性手性微球34-45
• 3.1 引言34
• 3.2. 實(shí)驗(yàn)部分34-37
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器34-35
• 3.2.2 磁性微球Fe_3O_4的制備35
• 3.2.3 纖維素衍生物CTMB的合成35
• 3.2.4 靜電紡絲制備磁性E-Fe_3O_4@CTMB手性拆分材料35-36
• 3.2.5 表征36
• 3.2.6 E-Fe_3O_4@CTMB對(duì)布洛芬的吸附36-37
• 3.2.7 E-Fe_3O_4@CTMB進(jìn)行手性拆分及HPLC分析37
• 3.3 結(jié)果與討論37-44
• 3.3.1 靜電紡絲參數(shù)的優(yōu)化37-38
• 3.3.2 材料的表征38-40
• 3.3.3 Fe_3O_4@CTMB對(duì)布洛芬的吸附40-42
• 3.3.4 用Fe_3O_4@CTMB手性拆分研究42-44
• 3.4 小結(jié)44-45
• 第四章 靜電紡絲制備纖維素-二醋酸酯磁性微球45-51
• 4.1 前言45
• 4.2. 實(shí)驗(yàn)部分45-47
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器45-46
• 4.2.2 磁性微球Fe_3O_4的制備46
• 4.2.3 磁性Fe_3O_4@CDA復(fù)合材料的制備46
• 4.2.4 E-Fe_3O_4@CDA的表征46
• 4.2.5 E-Fe_3O_4@CDA手性拆分能力初探46-47
• 4.3 結(jié)果與討論47-50
• 4.3.1 E-Fe_3O_4@CDA的表征47-48
• 4.3.2 E-Fe_3O_4@CDA對(duì)布洛芬的拆分48-50
• 4.4 小結(jié)50-51
• 全文總結(jié)51-52
• 參考文獻(xiàn)52-60
• 碩士在讀期間發(fā)表論文情況60-61
• 致謝61-63

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