本文關(guān)鍵詞：磁性納米粒子負(fù)載過(guò)渡金屬催化劑的制備及其在有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：催化劑在當(dāng)今化工生產(chǎn)過(guò)程中占據(jù)著重要地位,是實(shí)現(xiàn)高效反應(yīng)的重要途徑。負(fù)載型催化劑可以解決均相催化劑存在的難分離、不易回收、污染產(chǎn)品等缺陷,因此備受關(guān)注。磁性納米粒子可通過(guò)外加磁鐵實(shí)現(xiàn)高效分離,且其表面容易進(jìn)行功能化,實(shí)現(xiàn)活性物質(zhì)的接枝；此外,其尺寸小,可均勻分散在溶液中,與反應(yīng)物充分接觸,大大提高反應(yīng)速率。因此,開(kāi)發(fā)磁性納米粒子負(fù)載的金屬催化劑具有十分重要的意義。本論文以硅膠包裹的磁性納米粒子為載體,對(duì)其進(jìn)行改性,引入疊氮基,然后通過(guò)"Click"反應(yīng),成功將金屬配合物接枝到了載體表面,合成了兩種新型磁性納米粒子負(fù)載的催化劑Mn@MNP和Cu@MNP,并通過(guò)FT-IR、TEM、XRD、TGA、VSM、ICP-AES等手段對(duì)其進(jìn)行了表征。將Mn@MNP用于醇類(lèi)的氧化反應(yīng),表現(xiàn)出良好的催化性能。在110℃下,以二甲亞砜為溶劑,叔丁基過(guò)氧化氫為氧化劑,只需0.2 mo1%的用量,就能高效將醇氧化成相應(yīng)的羰基化合物。催化劑通過(guò)外磁鐵進(jìn)行回收,經(jīng)洗滌、干燥后即可重復(fù)使用。催化劑可循環(huán)使用5次,其催化活性并沒(méi)有明顯的下降。將Cu@MNP用于鹵代芳烴的氨解反應(yīng),顯示出了較高的催化活性。在100℃下,以二甲亞砜為溶劑,碳酸鉀為堿,只需3 mo1%的用量,即可高效催化碘代和溴代芳烴的氨解反應(yīng),反應(yīng)產(chǎn)率達(dá)83-97%。催化劑循環(huán)使用6次,產(chǎn)率只下降了9%,具有較好的重復(fù)使用性能。所制備的催化劑綠色環(huán)保、易回收、重復(fù)使用性能好,符合綠色化學(xué)的發(fā)展思想。
【關(guān)鍵詞】：磁性納米粒子 負(fù)載型催化劑 錳 銅 氧化反應(yīng) 氨解反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-7
• 注釋表7-11
• 1 緒論11-26
• 1.1 載體的種類(lèi)12-16
• 1.1.1 有機(jī)載體的種類(lèi)12
• 1.1.2 無(wú)機(jī)載體的種類(lèi)12-16
• 1.2 固載化的方式16-17
• 1.2.1 浸漬法16
• 1.2.2 共沉淀法16-17
• 1.2.3 化學(xué)接枝法17
• 1.2.4 新興技術(shù)17
• 1.3 磁性納米粒子負(fù)載金屬催化劑的研究進(jìn)展17-25
• 1.4 本課題選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容25-26
• 2 磁性納米粒子負(fù)載金屬催化劑的合成及表征26-41
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-28
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品27
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 2.3 磁性納米粒子負(fù)載錳催化劑的制備28-31
• 2.3.1 2-羥基-4-炔丙氧基苯甲醛(1)的合成28-29
• 2.3.2 希夫堿配體2的合成29-30
• 2.3.3 錳配合物3的合成30
• 2.3.4 納米四氧化三鐵的制備30
• 2.3.5 硅膠包裹四氧化三鐵的制備30
• 2.3.6 3-疊氮丙基三乙氧基硅烷(4)的合成30
• 2.3.7 表面疊氮基功能化的磁性納米粒子5的制備30-31
• 2.3.8 磁性納米粒子負(fù)載錳催化劑Mn@MNP的制備31
• 2.4 磁性納米粒子負(fù)載銅催化劑的制備31-33
• 2.4.1 2-叔丁基-4-炔丙氧基苯酚(7)的合成31
• 2.4.2 2-羥基-3-叔丁基-5-炔丙氧基苯甲醛(8)的合成31-32
• 2.4.3 “Salen”希夫堿9的合成32-33
• 2.4.4 銅配合物10的合成33
• 2.4.5 表面疊氮基功能化的磁性納米粒子5的制備33
• 2.4.6 磁性納米粒子負(fù)載銅催化劑Cu@MNP的制備33
• 2.5 催化劑的表征33-40
• 2.5.1 磁性納米粒子負(fù)載錳催化劑的表征33-37
• 2.5.2 磁性納米粒子負(fù)載銅催化劑的表征37-40
• 2.6 本章小結(jié)40-41
• 3 磁性納米粒子負(fù)載錳催化劑在醇的氧化反應(yīng)中的應(yīng)用41-51
• 3.1 引言41-42
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分42-43
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器42-43
• 3.2.2 磁性納米粒子負(fù)載錳催化劑催化醇的氧化反應(yīng)43
• 3.3 結(jié)果與討論43-50
• 3.3.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化43-46
• 3.3.2 氧化反應(yīng)的反應(yīng)底物的拓展46-48
• 3.3.3 錳催化劑可能的作用機(jī)理及可能適用的拓展反應(yīng)48
• 3.3.4 催化劑的回收及重復(fù)使用性能48-50
• 3.4 本章小結(jié)50-51
• 4 磁性納米粒子負(fù)載銅催化劑在氨解反應(yīng)中的應(yīng)用51-61
• 4.1 引言51
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分51-53
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品51-52
• 4.2.2 磁性納米粒子負(fù)載銅催化劑催化鹵代芳烴的氨解反應(yīng)52-53
• 4.3 結(jié)果與討論53-60
• 4.3.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化53-56
• 4.3.2 氨解反應(yīng)底物拓展56-59
• 4.3.3 銅催化劑可能的作用機(jī)理及可能適用的拓展反應(yīng)59
• 4.3.4 催化劑的回收及重復(fù)使用性能59-60
• 4.4 本章小結(jié)60-61
• 5 結(jié)論與展望61-63
• 5.1 研究結(jié)論61-62
• 5.2 本文創(chuàng)新點(diǎn)62
• 5.3 課題展望62-63
• 致謝63-64
• 參考文獻(xiàn)64-71
• 附錄71-72
• 附圖72-90

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本文編號(hào)：480549