磁性納米粒子負載過渡金屬催化劑的制備及其在有機反應中的應用
本文關鍵詞:磁性納米粒子負載過渡金屬催化劑的制備及其在有機反應中的應用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:催化劑在當今化工生產過程中占據(jù)著重要地位,是實現(xiàn)高效反應的重要途徑。負載型催化劑可以解決均相催化劑存在的難分離、不易回收、污染產品等缺陷,因此備受關注。磁性納米粒子可通過外加磁鐵實現(xiàn)高效分離,且其表面容易進行功能化,實現(xiàn)活性物質的接枝;此外,其尺寸小,可均勻分散在溶液中,與反應物充分接觸,大大提高反應速率。因此,開發(fā)磁性納米粒子負載的金屬催化劑具有十分重要的意義。本論文以硅膠包裹的磁性納米粒子為載體,對其進行改性,引入疊氮基,然后通過"Click"反應,成功將金屬配合物接枝到了載體表面,合成了兩種新型磁性納米粒子負載的催化劑Mn@MNP和Cu@MNP,并通過FT-IR、TEM、XRD、TGA、VSM、ICP-AES等手段對其進行了表征。將Mn@MNP用于醇類的氧化反應,表現(xiàn)出良好的催化性能。在110℃下,以二甲亞砜為溶劑,叔丁基過氧化氫為氧化劑,只需0.2 mo1%的用量,就能高效將醇氧化成相應的羰基化合物。催化劑通過外磁鐵進行回收,經洗滌、干燥后即可重復使用。催化劑可循環(huán)使用5次,其催化活性并沒有明顯的下降。將Cu@MNP用于鹵代芳烴的氨解反應,顯示出了較高的催化活性。在100℃下,以二甲亞砜為溶劑,碳酸鉀為堿,只需3 mo1%的用量,即可高效催化碘代和溴代芳烴的氨解反應,反應產率達83-97%。催化劑循環(huán)使用6次,產率只下降了9%,具有較好的重復使用性能。所制備的催化劑綠色環(huán)保、易回收、重復使用性能好,符合綠色化學的發(fā)展思想。
【關鍵詞】:磁性納米粒子 負載型催化劑 錳 銅 氧化反應 氨解反應
【學位授予單位】:南京理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;TB383.1
【目錄】:
- 摘要5-6
- ABSTRACT6-7
- 注釋表7-11
- 1 緒論11-26
- 1.1 載體的種類12-16
- 1.1.1 有機載體的種類12
- 1.1.2 無機載體的種類12-16
- 1.2 固載化的方式16-17
- 1.2.1 浸漬法16
- 1.2.2 共沉淀法16-17
- 1.2.3 化學接枝法17
- 1.2.4 新興技術17
- 1.3 磁性納米粒子負載金屬催化劑的研究進展17-25
- 1.4 本課題選題依據(jù)及研究內容25-26
- 2 磁性納米粒子負載金屬催化劑的合成及表征26-41
- 2.1 引言26-27
- 2.2 實驗部分27-28
- 2.2.1 實驗藥品27
- 2.2.2 實驗儀器27-28
- 2.3 磁性納米粒子負載錳催化劑的制備28-31
- 2.3.1 2-羥基-4-炔丙氧基苯甲醛(1)的合成28-29
- 2.3.2 希夫堿配體2的合成29-30
- 2.3.3 錳配合物3的合成30
- 2.3.4 納米四氧化三鐵的制備30
- 2.3.5 硅膠包裹四氧化三鐵的制備30
- 2.3.6 3-疊氮丙基三乙氧基硅烷(4)的合成30
- 2.3.7 表面疊氮基功能化的磁性納米粒子5的制備30-31
- 2.3.8 磁性納米粒子負載錳催化劑Mn@MNP的制備31
- 2.4 磁性納米粒子負載銅催化劑的制備31-33
- 2.4.1 2-叔丁基-4-炔丙氧基苯酚(7)的合成31
- 2.4.2 2-羥基-3-叔丁基-5-炔丙氧基苯甲醛(8)的合成31-32
- 2.4.3 “Salen”希夫堿9的合成32-33
- 2.4.4 銅配合物10的合成33
- 2.4.5 表面疊氮基功能化的磁性納米粒子5的制備33
- 2.4.6 磁性納米粒子負載銅催化劑Cu@MNP的制備33
- 2.5 催化劑的表征33-40
- 2.5.1 磁性納米粒子負載錳催化劑的表征33-37
- 2.5.2 磁性納米粒子負載銅催化劑的表征37-40
- 2.6 本章小結40-41
- 3 磁性納米粒子負載錳催化劑在醇的氧化反應中的應用41-51
- 3.1 引言41-42
- 3.2 實驗部分42-43
- 3.2.1 實驗藥品和儀器42-43
- 3.2.2 磁性納米粒子負載錳催化劑催化醇的氧化反應43
- 3.3 結果與討論43-50
- 3.3.1 反應條件的優(yōu)化43-46
- 3.3.2 氧化反應的反應底物的拓展46-48
- 3.3.3 錳催化劑可能的作用機理及可能適用的拓展反應48
- 3.3.4 催化劑的回收及重復使用性能48-50
- 3.4 本章小結50-51
- 4 磁性納米粒子負載銅催化劑在氨解反應中的應用51-61
- 4.1 引言51
- 4.2 實驗部分51-53
- 4.2.1 實驗儀器和藥品51-52
- 4.2.2 磁性納米粒子負載銅催化劑催化鹵代芳烴的氨解反應52-53
- 4.3 結果與討論53-60
- 4.3.1 反應條件的優(yōu)化53-56
- 4.3.2 氨解反應底物拓展56-59
- 4.3.3 銅催化劑可能的作用機理及可能適用的拓展反應59
- 4.3.4 催化劑的回收及重復使用性能59-60
- 4.4 本章小結60-61
- 5 結論與展望61-63
- 5.1 研究結論61-62
- 5.2 本文創(chuàng)新點62
- 5.3 課題展望62-63
- 致謝63-64
- 參考文獻64-71
- 附錄71-72
- 附圖72-90
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