發(fā)布時間：2017-06-25 00:12

  本文關(guān)鍵詞：銀納米粒子的光誘導(dǎo)法制備及形貌演化機(jī)理的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來,銀納米粒子由于具有許多優(yōu)良的物理化學(xué)性質(zhì)而引起人們廣泛的關(guān)注。銀納米粒子的局域表面等離子體共振(LSPR)等性質(zhì)受其形貌,尺寸等因素的影響,進(jìn)而影響在實際生產(chǎn)生活中的應(yīng)用。形貌和尺寸可控的銀納米粒子的研究已經(jīng)成為一個熱門領(lǐng)域。目前已經(jīng)合成銀納米三角板,納米十面體,復(fù)六方雙錐,銀立方體,納米八面體,納米二十面體,納米線,納米棒和納米圓盤等結(jié)構(gòu),被廣泛應(yīng)用于光學(xué)器件,催化劑,生物傳感,藥物輸送和表面增強拉曼散射等眾多領(lǐng)域。光誘導(dǎo)法和熱化學(xué)合成法是制備銀納米粒子的主要方法,其中Mirkin組首次用光誘導(dǎo)法制備出各向異性的銀三角板結(jié)構(gòu),經(jīng)過十幾年的研究發(fā)展證明是一種高效的合成方法。研究者們在用光誘導(dǎo)法控制納米粒子的形貌演化方面做了大量的工作。通過改變激發(fā)波長,反應(yīng)溫度,溶液的pH值,還原劑與覆蓋劑的種類和濃度等來制備不同形貌的納米粒子并對其機(jī)理進(jìn)行研究。例如,Mirkin課題組通過調(diào)節(jié)溶液的pH值和BSPP的濃度實現(xiàn)了銀三角板和六方雙錐結(jié)構(gòu)的演化。我們組通過調(diào)節(jié)激發(fā)波長和溫度實現(xiàn)了銀三角板和十面體結(jié)構(gòu)的演化。不過對于形貌演化的機(jī)理多簡單的歸因于反應(yīng)速率,動力學(xué)以及熱力學(xué)這些表觀的現(xiàn)象,沒有挖掘更深層次的機(jī)理進(jìn)行普適性的解釋。最近,過飽和度機(jī)理被證明是一種有效的解釋,來研究溶液中離子晶體,分子晶體以及金屬納米晶體的形成機(jī)制。這一機(jī)理把顯而易見的動力學(xué)過程和相應(yīng)的結(jié)果聯(lián)系在一起來研究納米粒子的生長機(jī)制。對我們研究銀納米粒子的光誘導(dǎo)法制備及形貌演化機(jī)理提供了重要的理論基礎(chǔ),為以后制備出預(yù)期形貌,尺寸均一的銀納米粒子來滿足人們的生產(chǎn)需要更好的服務(wù)�；谝陨涎芯勘尘�,本論文的主要思路及研究內(nèi)容如下:1.采用光誘導(dǎo)方法,以波長為500 nm的LED作為光源,研究反應(yīng)溫度和溶液的pH值對產(chǎn)物形貌的影響。我們發(fā)現(xiàn)在低溫和低pH值下產(chǎn)物為銀納米十面體結(jié)構(gòu);而在高溫和低pH值下生成銀納米三角板結(jié)構(gòu);高溫和高pH值下,反應(yīng)產(chǎn)物則為銀六方雙錐結(jié)構(gòu)。對其形貌演化機(jī)理研究我們認(rèn)為:溫度和pH值通過影響溶液的過飽和度來影響納米粒子產(chǎn)物的形貌。在一定范圍內(nèi),反應(yīng)溫度和pH值增加,溶液的過飽和度增加,若沒有新晶核生成,晶體在過飽和條件下生長,其表面能會隨著過飽和度的增大而增大,從而發(fā)生形貌的演化。2.上述的反應(yīng)體系,在高溫和高pH值條件下,我們在反應(yīng)溶液中加入少量的強還原劑NaBH_4,研究其對產(chǎn)物形貌的影響。發(fā)現(xiàn)溶液中不加NaBH_4時生成表面能較高的以(100)面為主導(dǎo)的銀六方雙錐結(jié)構(gòu),加入NaBH_4生成了以(111)面為主導(dǎo)的銀三角板結(jié)構(gòu)。我們研究認(rèn)為:NaBH_4的加入大大增加了反應(yīng)開始時的過飽和度,從而產(chǎn)生大量的新晶核。接下來,納米粒子的生長以部分納米粒子的氧化提供銀源(Ostwald熟化機(jī)制),導(dǎo)致其生長過程中反應(yīng)速率下降,從而溶液的過飽和度降低,生成表面能較低的銀三角板結(jié)構(gòu)。不加NaBH_4時,幾乎沒有新晶核產(chǎn)生,晶體生長的過飽和度較高,從而生成高表面能的銀六方雙錐結(jié)構(gòu)。納米粒子在過飽和條件下生長,其高能面隨著過飽和度的增加而增加的前提是沒有新晶核的產(chǎn)生,對這點控制很重要。
【關(guān)鍵詞】：光誘導(dǎo)合成 銀納米粒子 過飽和度 溫度 pH值 還原劑
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-26
• 1.1 納米材料概述10-12
• 1.1.1 納米材料的基本概念10-11
• 1.1.2 納米材料的特性11-12
• 1.2 貴金屬納米材料12-21
• 1.2.1 貴金屬納米材料的制備方法12-19
• 1.2.2 貴金屬納米材料的應(yīng)用19-21
• 1.3 表面等離子體光子學(xué)21-24
• 1.3.1 表面等離子體的基本概念21-22
• 1.3.2 光誘導(dǎo)制備表面等離子體材料22-24
• 1.4 本論文的研究目的和主要內(nèi)容24-26
• 第2章 溫度和pH值對光誘導(dǎo)法制備銀納米粒子產(chǎn)物形貌的影響及形貌演化機(jī)理的研究26-40
• 2.1 前言26-27
• 2.2 實驗部分27-29
• 2.2.1 實驗原料27
• 2.2.2 儀器表征27-28
• 2.2.3 樣品制備28-29
• 2.3 結(jié)果與討論29-38
• 2.3.1 溶液的溫度和pH值對產(chǎn)物形貌的影響29-30
• 2.3.2 紫外可見光譜對生長過程的分析30-34
• 2.3.3 溶液的過飽和度研究34-36
• 2.3.4 反應(yīng)機(jī)理36-38
• 2.4 本章小結(jié)38-40
• 第3章 NaBH_4對反應(yīng)產(chǎn)物形貌的影響及形貌演化機(jī)理的研究40-48
• 3.1 前言40-41
• 3.2 實驗部分41-42
• 3.2.1 實驗原料41
• 3.2.2 儀器表征41
• 3.2.3 樣品制備41-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-46
• 3.3.1 NaBH_4對產(chǎn)物形貌的影響42-43
• 3.3.2 紫外可見光譜對生長過程的分析43
• 3.3.3 溶液反應(yīng)動力學(xué)，過飽和度的研究43-45
• 3.3.4 反應(yīng)機(jī)理45-46
• 3.4 本章小結(jié)46-48
• 第4章 本文總結(jié)48-50
• 參考文獻(xiàn)50-62
• 致謝62

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