電化學(xué)置換法合成PtAgAu空心納米顆粒及其電化學(xué)性能研究
發(fā)布時(shí)間:2017-06-13 08:10
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【摘要】:多金屬空心納米材料較大的比表面積、較小的密度以及在同一納米顆粒中不同的原子之間的電子協(xié)同作用使得其在生物成像、光熱治療以及能量存儲(chǔ)等方面有很好的應(yīng)用前景。鉑基多金屬空心納米材料在燃料電池方面有很重要的應(yīng)用。目前普遍使用的鉑基空心納米材料的合成方法為電化學(xué)置換法(galvanic replacement)。Au納米顆粒的形貌豐富但是比較穩(wěn)定難以被其他金屬鹽氧化。我們選擇以Au@Ag核殼納米顆粒為模板,通過Au、Ag之間的電荷轉(zhuǎn)移來降低Au的電極電勢促進(jìn)其氧化來制備多金屬空心納米材料。我們通過電化學(xué)置換法合成了不同形貌的PtAgAu空心納米顆粒,對(duì)反應(yīng)過程和反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討,并通過甲酸氧化對(duì)其電催化性能進(jìn)行了研究。主要研究內(nèi)容如下:1、在CTAB存在條件下,Au@Ag核殼納米棒與K2PtCl4發(fā)生電化學(xué)置換反應(yīng)(galvanic replacement),生成高質(zhì)量的PtAgAu納米管。在此過程過中,Ag殼與Au核都與K2PtCl4發(fā)生電化學(xué)置換反應(yīng)。通過透射電子顯微鏡(TEM)照片發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物的形貌演變過程為Au@PtAg搖鈴結(jié)構(gòu)、兩端空心的Au@PtAgAu納米棒、PtAgAu納米管。通過一系列的對(duì)照實(shí)驗(yàn)證明了該反應(yīng)中的氧化劑為K2PtCl4并非溶解在溶液中的氧氣。Ag殼的存在以及其與Au納米棒核的接觸作用在Au核與K2PtCl4的置換反應(yīng)中起著至關(guān)重要的作用,XPS光譜證明了電荷從Au向Ag轉(zhuǎn)移,降低了Au納米棒核的電極電勢并促進(jìn)了其氧化,我們通過對(duì)照實(shí)驗(yàn)也證明了這一點(diǎn)。我們通過甲酸氧化測試了PtAgAu納米管的電催化性能。2、利用Au、Ag之間的電荷轉(zhuǎn)移以Au@Ag核殼納米球?yàn)槟0?與K2PtCl4發(fā)生電化學(xué)置換反應(yīng)合成PtAgAu空心納米球,通過透射電子顯微鏡(TEM)照片表征了其反應(yīng)過程。通過改變Au球的尺寸來控制PtAgAu空心納米球中不同元素的比例。不同元素比例的PtAgAu空心納米球在甲酸氧化方面的電催化活性不同,但是其電催化活性均高于商業(yè)鉑碳。
【關(guān)鍵詞】:空心納米顆粒 電化學(xué)置換 反應(yīng)機(jī)理 甲酸氧化
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TB383.1;O643.36
【目錄】:
- 摘要8-9
- ABSTRACT9-11
- 符號(hào)說明11-12
- 第一章 緒論12-43
- 1.1 引言12-13
- 1.2 空心貴金屬納米材料的合成方法13-22
- 1.2.1 電化學(xué)置換法13-16
- 1.2.2 柯肯達(dá)爾效應(yīng)16-19
- 1.2.3 模板法19-20
- 1.2.4 化學(xué)腐蝕法20-22
- 1.3 空心貴金屬納米材料在電催化方面的應(yīng)用22-30
- 1.3.1 電催化氧化甲醇23-24
- 1.3.2 電催化氧化乙醇24-26
- 1.3.3 電催化氧化甲酸26-28
- 1.3.4 氧還原反應(yīng)28-30
- 1.4 本論文的研究思路和主要研究內(nèi)容30-31
- 1.5 參考文獻(xiàn)31-43
- 第二章 通過電荷轉(zhuǎn)移加速電化學(xué)置換反應(yīng)制備PtAgAu空心納米管及其電催化性能研究43-60
- 2.1 引言43-44
- 2.2 實(shí)驗(yàn)部分44-45
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑44
- 2.2.2 PtAgAu納米管的制備44-45
- 2.2.3 材料表征45
- 2.2.4 電催化性能的測試45
- 2.3 結(jié)果與討論45-55
- 2.3.1 PtAgAu納米管的結(jié)構(gòu)及成分45-48
- 2.3.2 PtAgAu納米管的形成過程48-49
- 2.3.3 PtAgAu納米管的形成機(jī)理49-53
- 2.3.4 PtAgAu納米管催化性能的評(píng)價(jià)53-55
- 2.4 本章小結(jié)55
- 2.5 參考文獻(xiàn)55-60
- 第三章 PtAgAu空心納米球的合成及其電催化性能研究60-72
- 3.1 引言60-61
- 3.2 實(shí)驗(yàn)部分61-62
- 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑61
- 3.2.2 PtAgAu空心納米球的制備61-62
- 3.2.3 材料表征及性能測試62
- 3.3 結(jié)果與討論62-67
- 3.3.1 PtAgAu空心納米球的結(jié)構(gòu)與成分62-65
- 3.3.2 PtAgAu空心納米球的形成過程65-66
- 3.3.3 性能評(píng)價(jià)66-67
- 3.4 本章小結(jié)67-68
- 3.5 參考文獻(xiàn)68-72
- 結(jié)論與展望72-73
- 致謝73-74
- 碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文74-75
- 附件75-84
- 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表84
【相似文獻(xiàn)】
中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條
1 孫紅顏;電化學(xué)置換法合成PtAgAu空心納米顆粒及其電化學(xué)性能研究[D];山東大學(xué);2016年
本文關(guān)鍵詞:電化學(xué)置換法合成PtAgAu空心納米顆粒及其電化學(xué)性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
本文編號(hào):446099
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