氧氣還原反應(oxygen reduction reaction,ORR)由于其緩慢的動力學過程,成為制約燃料電池和金屬-空氣電池發(fā)展的重要因素。為了提高氧還原反應速率,高效而又穩(wěn)定的催化劑是必不可少的,目前對ORR性能最好的催化劑是貴金屬鉑(Pt),但是由于其價格昂貴、資源匱乏以及穩(wěn)定性差等缺點限制了它的商業(yè)化應用。因此開發(fā)性能優(yōu)異、穩(wěn)定性好且資源豐富的非貴金屬催化劑,成為當前的一個研究熱點。尖晶石型或鈣鈦礦型氧化物由于其晶體結構的獨特性、種類的多樣性以及性能的優(yōu)異性,有望成為新型的氧還原催化劑。本文通過快速凝固技術制備Al基前驅體合金,將前驅體合金在堿液中進行去合金化處理,隨后在一定溫度下退火,成功制備出比表面積高且具有優(yōu)良催化性能的納米結構尖晶石/鈣鈦礦型氧化物。首先,通過快速凝固技術制備Al95Mnn5二元前驅體合金,然后在一定濃度NaOH溶液中對Al95Mn5前驅體合金進行去合金化處理,并將腐蝕后產(chǎn)物在一定溫度下退火,通過X射線衍射(XRD)、電子顯微鏡(SEM、TEM、HRTEM、STEM)以及X射線光電子能譜(XPS)等分析發(fā)現(xiàn),獲得了具有納米片狀結構的Mn2A104尖晶...

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１臥氮為燃料、切氧為氧化劑的質子交換膜燃料電池（ＰＥＭＦＣ）裝置示意圖??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?Ｐｒｏ化ｎ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?Ｆｕｅｌ?Ｃｅｌｌ?（ＰＥＭＦＣ）??

ｔｉｗｗ，在便攜式設備和汽車中擁有廣泛的應用前景，被普遍認為是最有可能投入??到商業(yè)化應用中的綠色能源巧備，其反應裝置如圖１．２所示。電極反應式如下所??亦；??陽極反應；ＣＨ３ＯＨ?＋?Ｈ２Ｏ?—?Ｃ〇２?＋?６Ｈ＾?＋?６ｅ?。－４）??陰極反應；３／２〇２?＋?６ｌＴ?＋?....

圖１．２直接甲醇燃料電池（ＤＭＦＣ）裝置示意圖??

＾?Ｉ?八?￣??Ｇａｓ?Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ?Ｌａｙｅｒ?Ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｇａｓ?Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ?Ｌａｙｅｒ??Ｐｒｏｔｏｎ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ??圖１．１臥氮為燃料、切氧為氧化劑的質子交換膜燃料電池（ＰＥＭＦＣ）裝置示意圖??Ｆｉｇ．?１....

圖１．３鋒－空氣電池裝置示意圖??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?Ｚｎ－ａｉｒｂａｔｔｅｉｙ??

反應效率的提高具有至關重要的作巧。氧氣還原反應過程（反應式１－２、１－５、＾９）??是一個復雜的多電子反應過程，涉及到多個路徑，產(chǎn)生多種中間產(chǎn)物。在酸性??電解質中的陰極反應為例，人們公認的有Ｈ種氧還原反應途徑Ｐｑ，如圖１．４所示；??ｉ）

圖１．５商用Ｐｔ／Ｃ催化劑的透射電子盈微鏡照片Ｐ６］??Ｆｉｇ．?１．５?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ｃｏｍｍｅｒｃｉａｌ?ＰｔＣ?ｃａｔａｌｙ巧口巧??

（１）貴金屬Ｐｔ基催化劑。對于氧還原反應，貴金屬Ｐｔ／Ｃ是目前發(fā)現(xiàn)的性能??最好的陰極催化劑，對氧氣的還原具有優(yōu)異的催化活性，已投入到商業(yè)化應用中，??商用Ｐｔ／Ｃ催化劑的透射電子顯微鏡照片如圖１．５所示ＰＷ。然而由于貴金屬Ｐｔ資??源稀缺、價格昂貴、穩(wěn)定性較差Ｌ義及巧顆粒容易團....

本文編號：3970760