本文關鍵詞：基于超兩親分子自組裝構建刺激響應的納米體系，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：在諸多構筑超分子組裝體的作用力中,通過在體系內引入大環(huán)主體分子的方式,主-客體識別在其中展現(xiàn)出了與眾不同的性質。環(huán)糊精作為一種典型的主體分子,是由D-吡喃葡萄糖單元通過α-1,4糖苷鍵首尾相連形成的大環(huán)化合物,α、β、γ環(huán)糊精是最常見的大環(huán)的低聚糖,分別由六個、七個和八個葡萄糖單元構成。環(huán)糊精應用領域廣泛,它能夠與多種類型的客體分子在溶液或固態(tài)條件下都可以形成包結絡合物。由于空腔大小的差異,每種環(huán)糊精能夠結合特定的客體分子,金剛烷(ADA)、偶氮苯(AZO)、二茂鐵(Fc)等都是常見的能夠與環(huán)糊精進行主客體復合的客體分子。而主體分子環(huán)糊精與設計的客體分子進行識別后,通常會形成超兩親分子,這種超兩親分子是進一步構筑超分子組裝體結構的前提條件。為了發(fā)展功能化的超分子材料,近年來對于功能化的超分子組裝體的研究越來越多樣化。通過定向的非共價相互作用,橋連不同功能的結構單元獲得超分子組裝體,用多種特殊功能化的構筑基元可以十分簡單便利的對其進行功能化。諸如p H變化、光照輻射、化學的氧化還原、溫度變化等各種外界刺激,根據可逆的非共價相互作用,各種相應的功能也可做出可逆的調試。因此,發(fā)展具有不同刺激響應功能的超分子組裝體納米器件是十分引人注目的未來發(fā)展趨勢。本論文利用β-環(huán)糊精作為主體分子,通過主-客體識別構建超兩親分子,進一步構筑了具有溫度響應、氧化-還原響應的超分子納米體系,獲得以下研究結果:1、發(fā)展了智能溫度響應的GPx模擬酶�；讦�-環(huán)糊精與金剛烷的主-客體相互作用,通過所形成的兩親性分子的多層自組裝,我們成功發(fā)展了一種溫度響應的組裝體囊泡來作為一種智能的溫敏GPx模擬酶。在溫度高于客體分子PNIPAM的LCST時,自組裝形成囊泡結構,活性位點硒暴露在囊泡表面,活性中心被聚集,因而展現(xiàn)出較高的催化活力,是一種理想的GPx模擬酶模型;而溫度低于PNIPAM的LCST時,不能形成組裝體,活性中心硒自由隨機分布在體系內,其活力值非常低。因此,通過囊泡結構的組裝與解組裝可以調節(jié)GPx模擬物的活力,其催化活力隨溫度變化展現(xiàn)出了良好的可逆性。2、構建了氧化-還原響應的納米膠囊。設計合成了以二茂鐵為頭部、三條疏水烷基鏈為尾部的客體分子,利用β-CD與二茂鐵的主-客體識別構建了兩親性分子,其在水溶液中可以進一步自組裝成囊泡結構。加入氧化劑Fe3+后,二茂鐵被氧化而從環(huán)糊精空腔中游離出來,導致組裝體解組裝;而進一步加入還原劑谷胱甘肽后,二茂鐵被還原又可再度與環(huán)糊精進行主-客體識別從而形成組裝體囊泡。鑒于以上,我們可以將GST蛋白包埋入空心的組裝體囊泡內部,通過組裝體的可控解組裝使GST蛋白得以釋放,成功構建了這樣一種可以載藥的氧化-還原響應的納米膠囊。
【關鍵詞】：超分子化學 超兩親分子 自組裝 β-環(huán)糊精 刺激響應 硒酶模型
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.3;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• abstract6-11
• 第一章 前言11-29
• 1.1 超分子化學11-12
• 1.1.1 超分子化學簡介11
• 1.1.2 超分子化學發(fā)展11-12
• 1.2 超分子組裝12-21
• 1.2.1 簡介12
• 1.2.2 基于主客體相互作用構筑超分子組裝體12-19
• 1.2.3 其他典型的非共價相互作用構筑超分子組裝體19-21
• 1.3 刺激響應的微納米器件21-28
• 1.3.1 溫度響應的微納米器件22-23
• 1.3.2 氧化還原響應的微納米器件23-24
• 1.3.3 p H響應的微納米器件24-25
• 1.3.4 光響應的微納米器件25-28
• 1.4 本文立論依據28-29
• 第二章 基于超兩親分子自組裝構建智能溫度響應的GPx模擬酶29-47
• 2.1 序言29-30
• 2.2 實驗部分30-37
• 2.2.1 實驗材料30
• 2.2.2 實驗儀器30-31
• 2.2.3 實驗方法31-37
• 2.3 實驗結果與討論37-46
• 2.3.1 LCST特性分析37-38
• 2.3.2 納米酶的構建與表征38-41
• 2.3.3 GPx模擬酶的酶學性質分析41-46
• 2.4 本章小結46-47
• 第三章 基于超兩親分子自組裝夠構建氧化還原響應的納米膠囊47-59
• 3.1 序言47-48
• 3.2 實驗部分48-52
• 3.2.1 實驗材料48
• 3.2.2 實驗儀器48
• 3.2.3 實驗方法48-52
• 3.3 實驗結果與討論52-58
• 3.3.1 組裝體的構建52-54
• 3.3.2 組裝體的解組裝54-56
• 3.3.3 蛋白質的包埋釋放實驗56-58
• 3.4 本章小結58-59
• 結論59-60
• 參考文獻60-74
• 作者簡介及在學期間的科研成果74-75
• 致謝75

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