氣體水合物儲氫是一項具備大規(guī)模工業(yè)化應用前景的儲氫技術。為優(yōu)化水合儲氫條件、提升水合儲氫量,近年來已經(jīng)開發(fā)出了三代水合儲氫技術。這三代水合儲氫技術均存在一個問題:當水合儲氫條件溫和時儲氫性能會下降,將影響工業(yè)化應用。針對該問題,本文提出了將水合儲氫技術與其他儲氫技術復合的新型水合物復合儲氫技術,通過高壓反應實驗、拉曼光譜表征和拉曼原位分解實驗研究水合-化學復合儲氫技術、水合-碳納米管吸附復合儲氫技術,以達到低操作壓力、高儲氫密度的目標。本文選用叔丁醇（tBA）作為水合-化學復合儲氫的化學儲氫材料,在水合反應釜中測定了叔丁醇-甲烷-氫-水四元體系的水合物相平衡數(shù)據(jù),利用拉曼光譜研究了復合儲氫水合物的微觀結構及分解過程,結果表明2.8mol%tBA和5.6mol%tBA可以分別將（75mol%）H₂/CH₄水合物相平衡線向高溫方向移動約4K和5K,拉曼光譜研究認為其熱力學促進機理為tBA與水分子通過羥基之間的氫鍵誘導形成亞穩(wěn)態(tài)水合物籠,隨后在甲烷分子的幫助下形成穩(wěn)定的sII型水合物并對氫氣水合物生成起到熱力學促進作用。在450ml的高壓反應釜中2... 

【文章頁數(shù)】：148 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 氣體水合物技術
    1.2 第二代水合儲氫技術
    1.3 第三代水合儲氫技術
    1.4 本論文的研究意義:新型水合物復合儲氫技術
    1.5 本論文的研究內(nèi)容、技術路線和創(chuàng)新點
第二章 水合-化學復合儲氫的新嘗試:以叔丁醇為例
    2.1 實驗部分
    2.2 實驗數(shù)據(jù)評價方法
    2.3 叔丁醇對水合儲(75mol%)H_2/CH_4 熱力學促進機理研究
    2.4 叔丁醇sII型水合物5~(12)空籠水合-化學復合靜態(tài)儲氫研究
    2.5 叔丁醇sII型水合物5~(12)6~4空籠水合-化學復合靜態(tài)儲氫研究
    2.6 叔丁醇對水合-化學復合靜態(tài)儲氫調(diào)變機理的研究
    2.7 本章小結
第三章 水合-化學復合儲氫常壓分解過程Raman光譜研究
    3.1 實驗部分
    3.2 在5.6mol%叔丁醇水合-化學儲氫水合物樣品原位分解研究
    3.3 在2.8mol%叔丁醇水合-化學儲氫水合物樣品原位分解研究
    3.4 本章小結
第四章 水合-碳納米管吸附復合靜態(tài)儲氫研究
    4.1 實驗部分
    4.2 實驗數(shù)據(jù)評價方法
    4.3 多壁碳納米管懸浮液靜態(tài)水合儲(75mol%)H_2/CH_4 研究
    4.4 多壁碳納米管冰粉靜態(tài)水合儲(75mol%)H_2/CH_4 研究
    4.5 多壁碳納米管和冰粉強化水合儲氫機理分析
    4.6 本章小結
第五章 鹵代烴促進水合儲氫研究
    5.1 實驗部分
    5.2 鹵代烴對氫氣水合物熱力學促進作用研究
    5.3 一氟二氯乙烷—氫氣水合儲氫研究
    5.4 三氯甲烷—氫氣水合儲氫研究
    5.5 本章小結
第六章 新型水合儲氫工藝設計
    6.1 工藝流程
    6.2 液化法儲氫和壓縮法儲氫能耗分析
    6.3 新型水合-化學復合儲氫工藝能耗分析
    6.4 本章小結
結論
參考文獻
攻讀博士學位期間取得的研究成果
致謝
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本文編號：3720250