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Pd、Pt@MOFs復(fù)合材料的制備及其對(duì)醇氧化和串聯(lián)反應(yīng)催化研究

發(fā)布時(shí)間:2022-02-20 08:23
  從上世紀(jì)幾十年代開始納米技術(shù)就備受專家學(xué)者們矚目。隨著科技水平的飛躍發(fā)展,納米催化成為納米技術(shù)中一個(gè)全新的研究領(lǐng)域。金屬納米粒子(MNPs)由于其較小的尺寸、較大的比表面積使其具有較多的催化活性位點(diǎn),在納米催化領(lǐng)域成為研究熱點(diǎn)。但是在實(shí)際使用過(guò)程中金屬納米粒子易發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象并且分離和重復(fù)利用困難。將納米粒子負(fù)載在某些載體上,如石墨稀、三氧化二鋁、二氧化硅、活性炭等,雖然在一定程度上可以提高催化劑的催化活性,但這些催化劑很難進(jìn)行循環(huán)再利用。金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)與傳統(tǒng)的無(wú)機(jī)多孔載體相比表現(xiàn)出了較大的優(yōu)越性。MOFs具有開放的金屬位點(diǎn)和特定官能團(tuán),其本身就是一種優(yōu)良的催化劑。此外,MOFs可調(diào)控的孔結(jié)構(gòu)使其成為一種優(yōu)良的載體,可以將納米粒子限制在孔洞中,其穩(wěn)定性較好,可循環(huán)使用。因此將MNPs固載在MOFs中,不僅有效的防止了MNPs團(tuán)聚,提高催化活性,而且拓寬了MOFs的應(yīng)用。新形成的MNPs@MOFs復(fù)合材料同時(shí)擁有MNPs催化位點(diǎn)和MOFs催化位點(diǎn),是良好的的多功能催化劑,在對(duì)于催化醇氧化反應(yīng)和串聯(lián)反應(yīng)展現(xiàn)出了良好的催化活性。全文分四部分進(jìn)行:第一部分主要介紹了MOFs材料的特... 

【文章來(lái)源】:遼寧大學(xué)遼寧省211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 引言
    1.1 金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)簡(jiǎn)介
    1.2 MOFs材料的特點(diǎn)及應(yīng)用
        1.2.1 MOFs材料的特點(diǎn)
        1.2.2 MOFs材料的應(yīng)用
    1.3 金屬納米粒子(MNPs)負(fù)載MOFs復(fù)合材料的合成方法及催化應(yīng)用
        1.3.1 合成方法
        1.3.2 MNPs@MOFs復(fù)合材料的應(yīng)用
    1.4 本論文研究的意義及內(nèi)容
第2章 Pt、Pd@MOFs復(fù)合材料的制備與表征
    2.1 儀器與試劑
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 MOFs材料的制備
        2.2.1 MIL-101晶體的制備
        2.2.2 NH_2-MIL-101晶體的制備
        2.2.3 UIO-66晶體的制備
    2.3 MNPs前驅(qū)體的制備
        2.3.1 鈀納米粒子(PdNPs)前驅(qū)體的制備
        2.3.2 鉑納米粒子(PtNPs)前驅(qū)體的制備
    2.4 Pd、Pt@MOFs復(fù)合材料的制備
        2.4.1 Pd@MIL-101復(fù)合材料的制備
        2.4.2 Pd@NH_2-MIL-101復(fù)合材料的制備
        2.4.3 Pd@UIO-66復(fù)合材料的制備
        2.4.4 Pt@MIL-101復(fù)合材料的制備
    2.5 復(fù)合材料的表征
        2.5.1 X-射線粉末衍射(PXRD)表征
        2.5.2 紅外光譜(IR)表征
        2.5.3 掃描電鏡(SEM)表征
        2.5.4 透射電子顯微鏡(TEM)表征
        2.5.5 X-射線能譜(EDS)表征
        2.5.6 比表面積及微孔結(jié)構(gòu)分析
    2.6 本章小結(jié)
第3章 Pt、Pd@MOFs復(fù)合材料對(duì)醇氧化反應(yīng)的催化研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 儀器
        3.2.2 試劑
        3.2.3 催化機(jī)理
        3.2.4 催化實(shí)驗(yàn)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 醇氧化反應(yīng)條件的選擇與優(yōu)化
        3.3.2 不同底物醇的氧化反應(yīng)
        3.3.3 浸出實(shí)驗(yàn)
        3.3.4 催化劑穩(wěn)定性表征實(shí)驗(yàn)
        3.3.5 循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    3.4 本章小結(jié)
第4章 Pd@MOFs復(fù)合材料催化不同串聯(lián)反應(yīng)的研究
    4.1 前言
    4.2 試劑與儀器
        4.2.1 儀器
        4.2.2 試劑
    4.3 催化實(shí)驗(yàn)
        4.3.1 Pd@MIL-101復(fù)合材料對(duì)氧化-醛胺縮合串聯(lián)反應(yīng)的催化研究
        4.3.2 Pd@NH_2-MIL-101復(fù)合材料對(duì)氧化-Knoevenagel縮合串聯(lián)反應(yīng)的催化研究
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
致謝
參考文獻(xiàn)
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本文編號(hào):3634649

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