類水滑石在超臨界乙醇中的剝離研究
發(fā)布時間:2022-01-06 01:04
超薄二維納米材料是一種新型的納米材料,由于其獨特的結(jié)構(gòu)特征及相關(guān)物理化學(xué)性質(zhì),使得其在電子/光電器件、催化反應(yīng)、能量儲存和轉(zhuǎn)換、傳感器和生物醫(yī)學(xué)等方面具有十分廣泛的應(yīng)用前景。類水滑石(LDHs)是由金屬氫氧化物作層板,層間為陰離子,通過靜電作用力、氫鍵以及范德華力結(jié)合的層狀化合物。通過剝離LDHs獲得超薄二維納米材料,常規(guī)方法中剝離LDHs步驟繁瑣,且需要使用有機溶劑。開發(fā)環(huán)境友好,過程簡便的LDHs剝離方法是超薄二維納米材料研究的重要方向之一。本文基于超臨界流體的特殊物理化學(xué)性質(zhì),研究了利用超臨界乙醇剝離LDHs的過程,并提出剝離機理。本文主要的研究內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)利用尿素為碳源水熱法合成了碳酸根插層的MgAl類水滑石,用離子交換的方法,將十二烷基硫酸根離子替換了層間碳酸根離子,擴大了層板間距,削弱了層板之間的靜電作用力。(2)利用超臨界乙醇對插層后的LDHs進行剝離,并確定剝離率的測定方法。XRD、FT-IR及丁達爾效應(yīng)證實了剝離的成功,TEM和AFM觀察到剝離后的LDHs納米片,水平尺寸在2μm左右,厚度在4nm左右。(3)研究了 LDHs層板組成對剝離率的影響規(guī)律。當(dāng)LD...
【文章來源】:山西大學(xué)山西省
【文章頁數(shù)】:57 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖2.3表面活性劑插層的水滑石的TEM圖
粦水_轉(zhuǎn)臨齡醇中.的麵??動造成的[811同肘,我們也可以在TEM?中直接觀察到LDHs的形貌,圖2.3?(a)??和圖2.3?(b)表錄B經(jīng)插眉的MgAl-DSLDHs的TEM圖。結(jié)果表明,簡單處理.后的??LDHs層狀結(jié)構(gòu)為規(guī)則六邊形,橫向尺寸約為2.4pm。??圖2.1?(d)所示的為利用超臨界乙醇剝離后的MgAl-DSLDHs的XRD譜麗。從??圖中可以觀察到,樣品的特征衍射峰消失,..1在20=30°左右有較寬泛的衍射峰,表??明成功剝離了?LDHs,在20=60°在右也有峰出現(xiàn),表明剝離后的LDHs仍然具有層??板結(jié)構(gòu)_。綜上所述,我們利用超臨界乙醇成功剝離了?LDHs,并M獲得了磊形較好??的納米片。??圖2.4剝離后LDHs的丁達爾效應(yīng)。??Figure?2.4?Tyndall?effect?of?LDHs?after?exfoliating.??如FTIR圈2.2?(d)所示。代表烷基鏈的所有峰消失,這是由于剝離后的LDHs??經(jīng)過過濾和洗滌,大部分■+=貌基硫酸鈉溶解在無水己醇中被洗掉,一些與層板相連??的十二領(lǐng)基硫酸鈉被水解,Umcm-1的峰代表十二焼棊硫酸鈉水解啟的S〇42-的峰。??從圖2.3?(c)和圖2.3?(d)可以看出,剝離后的超薄納米片的橫向尺寸約為1.2pm,??_時也有少部分大寧2pm的薄片。虛弱但是均勻的圖像表明得到的納米薄片_常薄,??而:且厚度均勻。大多數(shù)薄片形狀為規(guī)則的六邊形,這表明此方法不會破壞LDHs薄??片的結(jié)構(gòu)。同時,我們將其溶于盛有無水乙醇的燒杯中,發(fā)現(xiàn)它可以產(chǎn)生如圖2.4所??承的丁達爾現(xiàn)象。圖2.5表示的是剝離后的LDHs的原子力顯微鏡(AFM>下的圖??像
第=章利用超臨:界&醇辦離予鷺換后的LDHs進行剩離??可以看到納米片的堆疊。??tfH??0.0?l:Height?20.0^tm??J.i&h?r^??-I?llwwi??0?1?2?3?4?5??Distance(^m)??圖2.5剝離后LDH的AFM圖,包括輕敲模式圖、三維結(jié)構(gòu)圖和高度剖面圖。??Figure?2.5?The?AFM?tapping?mode?image,?3D?surface?image?and?height?profile?of?exfoliated?LDHs.??根據(jù)LDHs剝離過程繪制出的剝離機理圖如圖2.6所示*層間離子由碳酸根離予|??依次被乙酸根離子和十=1烷棊硫酸根離子交換,十Z:烷棊硫酸根離子進入層間后,層??間距被撐大,有利于超臨界狀態(tài)下的乙醇分子進入,通過乙醇分子在超臨界狀態(tài)和常??規(guī)狀態(tài)下的轉(zhuǎn)換,從而實現(xiàn)了?LDHs的剝離。??Exchanged??Acetic?acid?SDS??M—?MgAl-AcLDH??Nanosheets??MgAl-DS?LDH?MgAl-DSLDH??_?_?^?in?supercritical?ethanol??9?*?Na??〇=s=〇?x??Ethane,?molecule??Sodium?dodecyl?sultate??圖2.6?LDHs剝離機理圖。??Figure2.6?Exfoliating?mechanism?diagram?of?LDHs.??19??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]水熱法制備FeNix-LDH催化劑及OER性能[J]. 孫薇,杜磊,杜春雨,尹鴿平. 電池. 2019(05)
[2]鈷/鐵雙金屬有機框架材料用于電催化析氧反應(yīng)(英文)[J]. 謝士禮,李斐,許素顯,李佳原,曾偉. 催化學(xué)報. 2019(08)
[3]利用咪唑啉兩性表面活性劑在水相中剝離類水滑石的研究[J]. 孫慧燕,白雪麗,薛丹丹,黃鑫,張劍,張越. 日用化學(xué)工業(yè). 2018(08)
[4]新型二維納米材料在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用與發(fā)展[J]. 高利芳,宋忠乾,孫中輝,李風(fēng)華,韓冬雪,牛利. 應(yīng)用化學(xué). 2018(03)
[5]雙滴共沉淀法合成MgO-LDH的脫氟性能[J]. 汪愛河,周康根,劉行,陳泉洲,劉芳. 中國有色金屬學(xué)報. 2017(04)
[6]十二烷基硫酸鈉插層水滑石-蒙脫石的制備與表征(英文)[J]. 李佳,王海霞,王向東,郭俊青,蒲敏. 稀有金屬材料與工程. 2016(S1)
[7]Mg/Al/Fe型類水滑石焙燒產(chǎn)物吸附去除水中硫酸根離子[J]. 于洋,岳秀萍,劉吉明,曹岳. 環(huán)境工程學(xué)報. 2013(08)
[8]醇水介質(zhì)中共沉淀法制備甲氨蝶呤/層狀雙氫氧化物納米材料的研究[J]. 王繼芹,李鑫,李淑萍,仲慧. 化學(xué)學(xué)報. 2011(02)
[9]納米水滑石的制備、特性及應(yīng)用[J]. 鄧欣,方真,張帆,龍運多. 材料導(dǎo)報. 2010(S2)
[10]Zn-Al類水滑石磷吸附劑的制備及其吸附性能[J]. 陳愛燕,程翔,黃新瑞,孫德智. 化工學(xué)報. 2008(09)
博士論文
[1]超臨界流體制備石墨烯、氧化鈦納米薄層的過程及熱性能研究[D]. 劉長青.上海交通大學(xué) 2015
[2]LDH納米粒子水熱合成、固液界面自組裝及其分散體系的相行為[D]. 欒玲玉.山東大學(xué) 2009
碩士論文
[1]三元類水滑石及其復(fù)合氧化物的性能與應(yīng)用研究[D]. 劉德鶴.山東大學(xué) 2016
[2]表面活性劑插層水滑石對芳香性化合物的吸附增溶性能研究[D]. 趙培雯.北京化工大學(xué) 2015
[3]層狀雙氫氧化物制備、改性及其CO2吸附性能研究[D]. 吳建方.浙江工業(yè)大學(xué) 2013
[4]水滑石及其復(fù)合物的合成與電容性能研究[D]. 宋延超.哈爾濱工程大學(xué) 2012
[5]水滑石結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)及其結(jié)構(gòu)塌陷動力學(xué)行為研究[D]. 劉巖峰.哈爾濱工程大學(xué) 2009
本文編號:3571402
【文章來源】:山西大學(xué)山西省
【文章頁數(shù)】:57 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖2.3表面活性劑插層的水滑石的TEM圖
粦水_轉(zhuǎn)臨齡醇中.的麵??動造成的[811同肘,我們也可以在TEM?中直接觀察到LDHs的形貌,圖2.3?(a)??和圖2.3?(b)表錄B經(jīng)插眉的MgAl-DSLDHs的TEM圖。結(jié)果表明,簡單處理.后的??LDHs層狀結(jié)構(gòu)為規(guī)則六邊形,橫向尺寸約為2.4pm。??圖2.1?(d)所示的為利用超臨界乙醇剝離后的MgAl-DSLDHs的XRD譜麗。從??圖中可以觀察到,樣品的特征衍射峰消失,..1在20=30°左右有較寬泛的衍射峰,表??明成功剝離了?LDHs,在20=60°在右也有峰出現(xiàn),表明剝離后的LDHs仍然具有層??板結(jié)構(gòu)_。綜上所述,我們利用超臨界乙醇成功剝離了?LDHs,并M獲得了磊形較好??的納米片。??圖2.4剝離后LDHs的丁達爾效應(yīng)。??Figure?2.4?Tyndall?effect?of?LDHs?after?exfoliating.??如FTIR圈2.2?(d)所示。代表烷基鏈的所有峰消失,這是由于剝離后的LDHs??經(jīng)過過濾和洗滌,大部分■+=貌基硫酸鈉溶解在無水己醇中被洗掉,一些與層板相連??的十二領(lǐng)基硫酸鈉被水解,Umcm-1的峰代表十二焼棊硫酸鈉水解啟的S〇42-的峰。??從圖2.3?(c)和圖2.3?(d)可以看出,剝離后的超薄納米片的橫向尺寸約為1.2pm,??_時也有少部分大寧2pm的薄片。虛弱但是均勻的圖像表明得到的納米薄片_常薄,??而:且厚度均勻。大多數(shù)薄片形狀為規(guī)則的六邊形,這表明此方法不會破壞LDHs薄??片的結(jié)構(gòu)。同時,我們將其溶于盛有無水乙醇的燒杯中,發(fā)現(xiàn)它可以產(chǎn)生如圖2.4所??承的丁達爾現(xiàn)象。圖2.5表示的是剝離后的LDHs的原子力顯微鏡(AFM>下的圖??像
第=章利用超臨:界&醇辦離予鷺換后的LDHs進行剩離??可以看到納米片的堆疊。??tfH??0.0?l:Height?20.0^tm??J.i&h?r^??-I?llwwi??0?1?2?3?4?5??Distance(^m)??圖2.5剝離后LDH的AFM圖,包括輕敲模式圖、三維結(jié)構(gòu)圖和高度剖面圖。??Figure?2.5?The?AFM?tapping?mode?image,?3D?surface?image?and?height?profile?of?exfoliated?LDHs.??根據(jù)LDHs剝離過程繪制出的剝離機理圖如圖2.6所示*層間離子由碳酸根離予|??依次被乙酸根離子和十=1烷棊硫酸根離子交換,十Z:烷棊硫酸根離子進入層間后,層??間距被撐大,有利于超臨界狀態(tài)下的乙醇分子進入,通過乙醇分子在超臨界狀態(tài)和常??規(guī)狀態(tài)下的轉(zhuǎn)換,從而實現(xiàn)了?LDHs的剝離。??Exchanged??Acetic?acid?SDS??M—?MgAl-AcLDH??Nanosheets??MgAl-DS?LDH?MgAl-DSLDH??_?_?^?in?supercritical?ethanol??9?*?Na??〇=s=〇?x??Ethane,?molecule??Sodium?dodecyl?sultate??圖2.6?LDHs剝離機理圖。??Figure2.6?Exfoliating?mechanism?diagram?of?LDHs.??19??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]水熱法制備FeNix-LDH催化劑及OER性能[J]. 孫薇,杜磊,杜春雨,尹鴿平. 電池. 2019(05)
[2]鈷/鐵雙金屬有機框架材料用于電催化析氧反應(yīng)(英文)[J]. 謝士禮,李斐,許素顯,李佳原,曾偉. 催化學(xué)報. 2019(08)
[3]利用咪唑啉兩性表面活性劑在水相中剝離類水滑石的研究[J]. 孫慧燕,白雪麗,薛丹丹,黃鑫,張劍,張越. 日用化學(xué)工業(yè). 2018(08)
[4]新型二維納米材料在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用與發(fā)展[J]. 高利芳,宋忠乾,孫中輝,李風(fēng)華,韓冬雪,牛利. 應(yīng)用化學(xué). 2018(03)
[5]雙滴共沉淀法合成MgO-LDH的脫氟性能[J]. 汪愛河,周康根,劉行,陳泉洲,劉芳. 中國有色金屬學(xué)報. 2017(04)
[6]十二烷基硫酸鈉插層水滑石-蒙脫石的制備與表征(英文)[J]. 李佳,王海霞,王向東,郭俊青,蒲敏. 稀有金屬材料與工程. 2016(S1)
[7]Mg/Al/Fe型類水滑石焙燒產(chǎn)物吸附去除水中硫酸根離子[J]. 于洋,岳秀萍,劉吉明,曹岳. 環(huán)境工程學(xué)報. 2013(08)
[8]醇水介質(zhì)中共沉淀法制備甲氨蝶呤/層狀雙氫氧化物納米材料的研究[J]. 王繼芹,李鑫,李淑萍,仲慧. 化學(xué)學(xué)報. 2011(02)
[9]納米水滑石的制備、特性及應(yīng)用[J]. 鄧欣,方真,張帆,龍運多. 材料導(dǎo)報. 2010(S2)
[10]Zn-Al類水滑石磷吸附劑的制備及其吸附性能[J]. 陳愛燕,程翔,黃新瑞,孫德智. 化工學(xué)報. 2008(09)
博士論文
[1]超臨界流體制備石墨烯、氧化鈦納米薄層的過程及熱性能研究[D]. 劉長青.上海交通大學(xué) 2015
[2]LDH納米粒子水熱合成、固液界面自組裝及其分散體系的相行為[D]. 欒玲玉.山東大學(xué) 2009
碩士論文
[1]三元類水滑石及其復(fù)合氧化物的性能與應(yīng)用研究[D]. 劉德鶴.山東大學(xué) 2016
[2]表面活性劑插層水滑石對芳香性化合物的吸附增溶性能研究[D]. 趙培雯.北京化工大學(xué) 2015
[3]層狀雙氫氧化物制備、改性及其CO2吸附性能研究[D]. 吳建方.浙江工業(yè)大學(xué) 2013
[4]水滑石及其復(fù)合物的合成與電容性能研究[D]. 宋延超.哈爾濱工程大學(xué) 2012
[5]水滑石結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)及其結(jié)構(gòu)塌陷動力學(xué)行為研究[D]. 劉巖峰.哈爾濱工程大學(xué) 2009
本文編號:3571402
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