以煤、石油、天然氣為主的化石能源是當(dāng)今社會能耗的主要來源,化石燃料的大量開采也產(chǎn)生了化石能源枯竭、溫室效應(yīng)、環(huán)境污染等問題。因此開發(fā)可再生的清潔能源、減少碳排放顯得尤為重要。氫氣作為清潔、可再生能源受到人們的廣泛關(guān)注,而在二氧化碳的捕獲和利用方面,光催化還原二氧化碳過程同樣備受青睞。為解決上述問題,找到一種高效、廉價的催化劑成為當(dāng)今社會的研究熱點。本文以開發(fā)高活性的非貴金屬催化劑為立足點,通過制備過渡金屬磷化物、二氧化鈦負(fù)載鈷納米粒子等材料,分別對氨硼烷的水解釋氫、光催化還原二氧化碳進(jìn)行了研究,取得的結(jié)果如下:1.利用次磷酸鈉為磷源,四氧化三鈷、氧化鎳、四氧化三鐵等金屬氧化物為金屬源,合成了一系列非貴金屬磷化物納米材料（CoP-Co₂P、CoP-Ni₂P、CoP-FeP等）,并通過XRD、SEM、ICP、TEM等進(jìn)行了表征。利用制備的納米材料進(jìn)行催化氨硼烷水解釋氫研究,發(fā)現(xiàn)CoP-Co₂P效果最佳,CoP-Ni₂P次之。并對CoP-Co₂P在其用量、反應(yīng)溫度、堿濃度及穩(wěn)定性方面... 

【文章來源】：云南師范大學(xué)云南省

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

氨硼烷分子的立體結(jié)構(gòu)

圖 1.2 氨硼烷水解反應(yīng)機理[24]Xu 和 Chandra 等[25]對非貴過渡金屬催化氨硼烷的水解脫氫機行推理研究。研究表明，AB 分子中 B-N 配位鍵與催化劑界面成活化的絡(luò)合物中間體。隨后形成的這種活化絡(luò)合物中間體受進(jìn)攻，之后形成 HO-BH2在催化劑的作用下與水分子反應(yīng)放示)。由此機理看出，上述反應(yīng)動力學(xué)的快慢決定于催化劑金鍵的活化能力，催化劑對反應(yīng)速率起著非常關(guān)鍵的作用，催脫氫速度也千差萬別。

圖 1.2 氨硼烷水解反應(yīng)機理[24]Qiang Xu 和 Chandra 等[25]對非貴過渡金屬催化氨硼烷的水解脫氫機理通過理論計算進(jìn)行推理研究。研究表明，AB 分子中 B-N 配位鍵與催化劑界面產(chǎn)生相互作用，形成活化的絡(luò)合物中間體。隨后形成的這種活化絡(luò)合物中間體受到 H2O中氧原子的進(jìn)攻，之后形成 HO-BH2在催化劑的作用下與水分子反應(yīng)放出氫氣(如圖 1.3 所示)。由此機理看出，上述反應(yīng)動力學(xué)的快慢決定于催化劑金屬對氨硼烷中硼氮鍵的活化能力，催化劑對反應(yīng)速率起著非常關(guān)鍵的作用，催化劑不同 AB 水解脫氫速度也千差萬別。圖 1.3 氨硼烷水解反應(yīng)機理[25]

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
[1]新型非貴金屬Fe、Ni基納米催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控與催化制氫性能[D]. 嚴(yán)曉棟.華東理工大學(xué) 2017
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本文編號：3491911