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功能化離子液體的合成及其在某些催化反應(yīng)中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2017-05-03 15:14

  本文關(guān)鍵詞:功能化離子液體的合成及其在某些催化反應(yīng)中的應(yīng)用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:離子液體是最近幾十年逐漸發(fā)展起來(lái)的新型功能材料。相對(duì)于傳統(tǒng)的溶劑,離子液體的溶解能力較強(qiáng)、蒸汽壓較低、導(dǎo)電性和催化活性都較強(qiáng),而且具有可循環(huán)、可設(shè)計(jì)性,因此,在許多領(lǐng)域都表現(xiàn)出了良好的應(yīng)用前景。目前對(duì)功能化離子液體的設(shè)計(jì)合成并開(kāi)發(fā)其在不同領(lǐng)域中的應(yīng)用代表了離子液體相關(guān)研究的前沿。作為國(guó)家科學(xué)自然基金項(xiàng)目(21373079)的一部分,本論文設(shè)計(jì)合成了系列功能化離子液體,并考察了它們?cè)谟袡C(jī)合成中的應(yīng)用,其主要研究?jī)?nèi)容有以下幾個(gè)方面:(1)設(shè)計(jì)合成了以N,N-二甲基乙醇胺和四甲基胍為陽(yáng)離子、有機(jī)羧酸根為陰離子的堿性功能化離子液體,考察了它們?cè)贙noevenagel-Michael反應(yīng)合成雙香豆素及其衍生物中的應(yīng)用。研究結(jié)果表明,在室溫、無(wú)溶劑的情況下,四甲基胍的醋酸鹽就能很好地促進(jìn)此反應(yīng)的進(jìn)行。在此催化體系中,對(duì)酸性敏感的基團(tuán)也能完整地保留,并且目標(biāo)產(chǎn)物的分離產(chǎn)率很高。離子液體可以很容易地多次循環(huán)利用,且催化活性幾乎保持不變。(2)考察了N,N-二甲基乙醇胺類(lèi)和膽堿類(lèi)的堿性功能化的離子液體在合成氧雜蒽二酮中的催化作用。探討了離子液體的結(jié)構(gòu)及用量對(duì)此反應(yīng)的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),N,N-二甲基乙醇胺的醋酸鹽可以很好地催化該反應(yīng)。該反應(yīng)體系可以在室溫下順利地進(jìn)行,并能得到很高的分離產(chǎn)率。另外,此反應(yīng)的操作過(guò)程簡(jiǎn)便,目標(biāo)產(chǎn)物易分離,底物適用范圍較廣,催化劑循環(huán)使用五次之后,仍能保持較高的催化活性。將此反應(yīng)體系放大到數(shù)克規(guī)模進(jìn)行試驗(yàn),也能得到較高的分離產(chǎn)率,有望應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)。(3)設(shè)計(jì)并合成了一系列醇胺類(lèi)和甜菜堿類(lèi)的功能化離子液體,考察了它們對(duì)A3偶聯(lián)反應(yīng)的促進(jìn)作用。在該多組分反應(yīng)中,我們探討了原料比、反應(yīng)溫度以及離子液體的用量對(duì)該反應(yīng)體系的影響。通過(guò)探討發(fā)現(xiàn),甜菜堿的醋酸鹽在室溫下能有效地促進(jìn)該多組分反應(yīng),并且在較短的時(shí)間內(nèi)就能取得優(yōu)異的分離產(chǎn)率。該反應(yīng)體系條件溫和,離子液體用量少,操作簡(jiǎn)單,底物適用范圍廣,為合成丙炔胺類(lèi)化合物提供了一個(gè)有效、經(jīng)濟(jì)的方法。(4)合成了以甜菜堿和膽堿為陽(yáng)離子、羧酸根為陰離子的功能化離子液體,并探究了它們?cè)诤铣蛇灌ざ衔镏械拇呋饔。在此Hantzsch反應(yīng)中,我們考察了不同的離子液體,以及離子液體的用量、反應(yīng)溫度對(duì)該催化體系的影響。最終我們發(fā)現(xiàn),甜菜堿的乳酸鹽對(duì)該反應(yīng)體系具有較好的催化效果。另外,該反應(yīng)體系的底物適用范圍較廣,目標(biāo)產(chǎn)物的分離產(chǎn)率高,離子液體循環(huán)使用五次之后,其催化活性基本保持不變。
【關(guān)鍵詞】:功能化離子液體 雙香豆素化合物 氧雜蒽二酮化合物 丙炔胺化合物 吖啶二酮化合物
【學(xué)位授予單位】:河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:TB34;O643.36
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-11
  • 第一章 緒論11-19
  • 1.1 離子液體的發(fā)展史及現(xiàn)狀11-12
  • 1.2 離子液體的應(yīng)用12-14
  • 1.2.1 離子液體在液-液萃取中的應(yīng)用12-13
  • 1.2.2 離子液體在纖維素中的應(yīng)用13
  • 1.2.3 離子液體在CO_2吸收中的應(yīng)用13-14
  • 1.2.4 離子液體在燃料電池中的應(yīng)用14
  • 1.3 離子液體在有機(jī)催化中的應(yīng)用14-17
  • 1.4 本文立題依據(jù)及主要研究?jī)?nèi)容17-19
  • 第二章 胍類(lèi)離子液體催化合成雙香豆素及其衍生物19-31
  • 2.1 引言19-20
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分20-23
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑20-21
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器21-22
  • 2.2.3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程22-23
  • 2.3 結(jié)果與討論23-29
  • 2.3.1 不同催化劑對(duì)反應(yīng)的影響23-24
  • 2.3.2 不同離子液體的用量對(duì)反應(yīng)的影響24-25
  • 2.3.3 反應(yīng)底物的擴(kuò)展25-27
  • 2.3.4 放大反應(yīng)和離子液體的循環(huán)使用27-28
  • 2.3.5 反應(yīng)機(jī)理研究28-29
  • 2.4 小結(jié)29-31
  • 第三章 醇胺類(lèi)離子液體催化合成氧雜蒽二酮類(lèi)化合物31-39
  • 3.1 引言31
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分31-33
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑31-32
  • 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器32
  • 3.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟32-33
  • 3.3 結(jié)果與討論33-37
  • 3.3.1 不同催化劑對(duì)反應(yīng)的影響33-34
  • 3.3.2 離子液體的用量對(duì)反應(yīng)的影響34-35
  • 3.3.3 反應(yīng)底物的擴(kuò)展35-36
  • 3.3.4 放大反應(yīng)和離子液體的循環(huán)使用36-37
  • 3.4 小結(jié)37-39
  • 第四章 離子液體促進(jìn)的一鍋法多組分反應(yīng)合成丙炔胺39-47
  • 4.1 引言39-40
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分40-42
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑40
  • 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器40
  • 4.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟40-42
  • 4.3 結(jié)果與討論42-46
  • 4.3.1 不同離子液體對(duì)反應(yīng)的影響42-43
  • 4.3.2 離子液體的用量對(duì)反應(yīng)的影響43-44
  • 4.3.3 底物的用量對(duì)反應(yīng)的影響44
  • 4.3.4 溫度對(duì)反應(yīng)的影響44-45
  • 4.3.5 反應(yīng)底物的擴(kuò)展45-46
  • 4.4 小結(jié)46-47
  • 第五章 甜菜堿離子液體催化的HANTZSCH反應(yīng)合成吖啶二酮47-53
  • 5.1 引言47
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分47-48
  • 5.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑47
  • 5.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器47-48
  • 5.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟48
  • 5.3 結(jié)果與討論48-52
  • 5.3.1 不同離子液體對(duì)反應(yīng)的影響48-49
  • 5.3.2 離子液體的用量對(duì)反應(yīng)的影響49-50
  • 5.3.3 溫度對(duì)反應(yīng)的影響50
  • 5.3.4 反應(yīng)底物的擴(kuò)展50-51
  • 5.3.5 離子液體的循環(huán)使用51-52
  • 5.4 小結(jié)52-53
  • 第六章 結(jié)論與展望53-55
  • 參考文獻(xiàn)55-67
  • 附錄 離子液體及部分產(chǎn)物的核磁圖譜67-82
  • 致謝82-83
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄83-84

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本文編號(hào):343257

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