本文關(guān)鍵詞：高光碳點(diǎn)及自保護(hù)室溫磷光納米材料的制備與應(yīng)用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：熒光和磷光在材料科學(xué)、環(huán)境科學(xué)、生物傳感、醫(yī)療以及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等領(lǐng)域得到了廣泛地發(fā)展和應(yīng)用。熒光和磷光新材料為熒光和磷光分析技術(shù)的發(fā)展奠定了材料基礎(chǔ)。隨著納米科學(xué)與技術(shù)的飛速發(fā)展,熒光納米粒子作為一種全新的熒光材料在各領(lǐng)域嶄露頭角。碳量子點(diǎn)是近年來的研究熱點(diǎn)之一。碳量子點(diǎn)具有水溶性好、耐光漂白、毒性低、生物相容性好等優(yōu)點(diǎn),在分析檢測(cè)、生物成像、光催化等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用;室溫磷光因較長(zhǎng)的壽命和較寬的斯托克斯位移在生命科學(xué)、臨床醫(yī)學(xué)、環(huán)境等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。然而,除氧操作在一定程度上限制了室溫磷光的發(fā)展和應(yīng)用。通過自組裝超分子體系獲得室溫磷光復(fù)合材料的發(fā)現(xiàn)與研究為室溫磷光的發(fā)展開辟了新的道路。本文不僅研究了不同碳源水熱制備熒光碳量子點(diǎn)并應(yīng)用于生命離子傳感與細(xì)胞成像;還得到了兩個(gè)在懸浮液溶液中由多非共價(jià)鍵弱作用力協(xié)同自組裝的自保護(hù)室溫磷光晶狀納米粒子,并探索了其自保護(hù)室溫磷光機(jī)理。論文的主要內(nèi)容概述如下:(1)報(bào)道了一種以間溴苯酚(殺蟲劑殘留物)為前驅(qū)體制備高熒光碳點(diǎn)的創(chuàng)造性方法,重點(diǎn)考察了間溴苯酚源碳點(diǎn)的溶劑依賴性和溫度依賴性制備方法。結(jié)果表明:高有機(jī)溶劑含量比溶劑和高碳化溫度有利于小尺寸、高量子產(chǎn)率的碳點(diǎn)的合成。同時(shí),所有制得的碳點(diǎn)具有良好的水溶性,高穩(wěn)定性與抗光漂白能力。合理地推導(dǎo)了碳點(diǎn)合成過程中的聚合和碳化機(jī)理,并通過室溫磷光方法推斷了碳點(diǎn)的非致密結(jié)構(gòu)。并在實(shí)驗(yàn)室層次模擬了殺蟲劑殘留為碳源制備碳點(diǎn),并用作無色墨水和熒光探針進(jìn)行圖片打印和細(xì)胞成像,結(jié)果證實(shí)了碳點(diǎn)的低毒性、良好的生物相容性和光穩(wěn)定性。本方法為有效地利用殺蟲劑和其它有害化學(xué)物質(zhì)作生物標(biāo)記和生物成像探針開辟了一個(gè)新的途徑。(2)報(bào)道了以枝化聚乙烯亞胺和檸檬酸為碳源通過水熱法制備熒光碳點(diǎn)。碳點(diǎn)最佳激發(fā)波長(zhǎng)為355nm,發(fā)射波長(zhǎng)為455nm。pH=5.22時(shí)發(fā)射強(qiáng)度達(dá)到最大。我們發(fā)現(xiàn)碳點(diǎn)水溶液在中性或堿性條件下對(duì)Cu~(2+)、Co~(2+)、Fe3+等多種金屬離子均有明顯響應(yīng),而在酸性條件下只對(duì)Cu~(2+)有明顯響應(yīng)。Cu~(2+)可以與碳點(diǎn)表面大量的富電子氨基形成銅胺配合物,從而使碳點(diǎn)熒光猝滅。因此,在酸性條件下碳點(diǎn)可作為熒光探針檢測(cè)水溶液中的Cu~(2+),檢測(cè)范圍為0.02~1μM,與先前報(bào)道的以相同碳源不同方法制備的熒光碳點(diǎn)對(duì)Cu~(2+)檢測(cè)范圍相當(dāng)。(3)報(bào)道了氯化鉛(PbCl_2·4H_2O)水溶液滴定5-碘水楊酸(5-Isal)乙醇溶液或者將5-碘水楊酸乙醇溶液與1,2-二(4-吡啶基)乙烯(BPE)二氯甲烷溶液相互滴定,在沒有除氧操作下均可以得到能發(fā)射室溫磷光的晶狀納米粒子(CNs)。傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)和X-射線衍射結(jié)果表明:5-碘水楊酸可以與氯化鉛、BPE由氫鍵、π…π堆積等非共價(jià)鍵作用協(xié)同自組裝得到超分子共晶(Co-cry)。X-射線數(shù)據(jù)揭示CNs1和Cry1組成一致;而由于溶解度差異,并結(jié)合高效液相色譜證明CNs 2的室溫磷光源于5-碘水楊酸,而不是納米尺寸的Cry2。此外,我們研究了含水共晶懸浮溶液的室溫磷光性能。在375 nm激發(fā)下,Cry1可發(fā)射505 nm和545 nm的室溫磷光;Cry2的室溫磷光位于528 nm。由于晶狀納米粒子或共晶的致密結(jié)構(gòu),阻止了溶解氧接近5-碘水楊酸,從而保護(hù)了5-碘水楊酸的激發(fā)三重態(tài)。因此,懸浮液中多弱作用協(xié)同自組裝對(duì)自保護(hù)室溫磷光納米材料的發(fā)展具有建設(shè)性意義。
【關(guān)鍵詞】：熒光 室溫磷光 碳點(diǎn) 晶狀納米粒子 超分子自組裝
【學(xué)位授予單位】：安徽建筑大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 緒論13-30
• 1.1 研究背景13
• 1.2 熒光碳點(diǎn)13-25
• 1.2.1 熒光碳點(diǎn)概述13-14
• 1.2.2 熒光碳點(diǎn)的性質(zhì)14-17
• 1.2.3 熒光碳點(diǎn)的制備17-20
• 1.2.4 熒光碳點(diǎn)的應(yīng)用20-25
• 1.3 超分子自主裝室溫磷光25-29
• 1.3.1 室溫磷光發(fā)展簡(jiǎn)介25-26
• 1.3.2 非共價(jià)鍵協(xié)同自組裝26-27
• 1.3.3 自組裝室溫磷光研究進(jìn)展27-29
• 1.4 本課題研究目的與意義29-30
• 第二章 間溴苯酚源高熒光碳點(diǎn)的制備與應(yīng)用30-46
• 2.1 引言30-31
• 2.2 實(shí)驗(yàn)31-33
• 2.2.1 主要實(shí)驗(yàn)藥品及儀器設(shè)備31-32
• 2.2.2 量子產(chǎn)率(QY)計(jì)算32
• 2.2.3 待測(cè)碳點(diǎn)的合成32
• 2.2.4 細(xì)胞毒性測(cè)試32
• 2.2.5 細(xì)胞成像32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-45
• 2.3.1 間溴苯酚源碳點(diǎn)的制備與表征33-41
• 2.3.2 可能的合成機(jī)理與碳點(diǎn)的非致密結(jié)構(gòu)41-43
• 2.3.3 實(shí)驗(yàn)室模擬殺蟲劑殘留物制備熒光碳點(diǎn)用于圖片打印43-44
• 2.3.4 細(xì)胞毒性分析和生物成像應(yīng)用44-45
• 2.4 小結(jié)45-46
• 第三章 聚乙烯亞胺-檸檬酸碳點(diǎn)的制備及對(duì)銅離子檢測(cè)46-53
• 3.1 引言46
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分46-48
• 3.2.1 主要實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備46-47
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟47-48
• 3.3 結(jié)果與討論48-52
• 3.3.1 PEI-CA碳點(diǎn)表征48-49
• 3.3.2 PEI-CA碳點(diǎn)熒光的激發(fā)、pH依賴性49
• 3.3.3 不同pH下各種金屬離子對(duì)PEI-CA碳點(diǎn)熒光的響應(yīng)49-50
• 3.3.4 Cu~(2+)滴定PEI-CA熒光碳點(diǎn)50-52
• 3.3.5 Cu~(2+)猝滅PEI-CA碳點(diǎn)熒光機(jī)理52
• 3.4 小結(jié)52-53
• 第四章 懸浮溶液中多弱作用協(xié)同自組裝自保護(hù)室溫磷光晶狀納米粒子53-64
• 4.1 引言53-54
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分54-56
• 4.2.1 主要藥品和儀器設(shè)備54
• 4.2.2 CNs1 和Cry1 的制備54-55
• 4.2.3 CNs2 的制備55
• 4.2.4 Cry2 的制備55
• 4.2.5 單晶結(jié)構(gòu)測(cè)定55-56
• 4.3 結(jié)果與討論56-63
• 4.3.1 晶體納米粒子的自保護(hù)RTP性質(zhì)56-57
• 4.3.2 懸浮納米粒子形態(tài)表征57-58
• 4.3.3 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜58
• 4.3.4 共晶結(jié)構(gòu)與分子間相互作用58-61
• 4.3.5 粉末XRD61-62
• 4.3.6 共晶粉末在水溶液中的形態(tài)、RTP發(fā)射及磷光壽命62-63
• 4.4 小結(jié)63-64
• 第五章 結(jié)論64-65
• 參考文獻(xiàn)65-75
• 致謝75-77
• 作者簡(jiǎn)介及讀研期間的主要科研成果77

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