發(fā)布時間：2017-05-01 18:04

  本文關(guān)鍵詞：洋蔥狀碳納米球的高壓結(jié)構(gòu)相變研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：碳元素由于其獨(dú)特的成鍵方式,可形成sp,sp2,sp3鍵,因此具有豐富的異構(gòu)體(從零維到三維),性質(zhì)從最硬到極軟,絕緣體、半導(dǎo)體到導(dǎo)體甚至超導(dǎo)體,絕熱到良導(dǎo)熱體等。碳納米洋蔥是繼C60、碳納米管之后,富勒烯家族的新成員。理想的碳納米洋蔥是由同心石墨殼層嵌套而成的,其最內(nèi)層是一個C60分子。由內(nèi)往外,洋蔥碳每一石墨殼層所含碳原子數(shù)為60n2(n代表層數(shù))相鄰層的間距約為0.34 nm。洋蔥狀碳納米球因其獨(dú)特的同心石墨殼層結(jié)構(gòu),在很多新型材料方面有廣闊的應(yīng)用前景,如固體潤滑劑,電容器,儲氫材料、超硬材料以及光電器件等。高壓是改變物質(zhì)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的有效手段。通過壓力可以有效改變分子或原子間距離和相互作用,進(jìn)而改變成鍵方式,形成高壓新相,而這些全新的物質(zhì)狀態(tài)往往具有不同于常壓材料的結(jié)構(gòu)和特性。比如,前人研究發(fā)現(xiàn)高壓下富勒烯C60變得非常活潑,部分的sp2鍵轉(zhuǎn)變成sp3鍵,能夠形成多種聚合結(jié)構(gòu)或非晶相,甚至還可以轉(zhuǎn)變成多晶金剛石結(jié)構(gòu)。從結(jié)構(gòu)和鍵合狀態(tài)上看,碳納米蔥的多層富勒烯嵌套結(jié)構(gòu)及其sp2碳鍵處于高度彎曲狀態(tài),在高壓下可能會發(fā)生不同于其它sp2碳異構(gòu)體的轉(zhuǎn)變,有望發(fā)生新的壓致結(jié)構(gòu)、成鍵的轉(zhuǎn)變。然而,到目前為止,對洋蔥狀碳納米球的高壓研究還很少,且已有研究主要集中在較低壓力下(20GPa),也沒有發(fā)現(xiàn)壓致轉(zhuǎn)變,材料表現(xiàn)出較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外,研究洋蔥狀碳納米球在極端條件下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,以及可能出現(xiàn)的結(jié)構(gòu)相變,對材料結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的認(rèn)識也具有很重要的意義。基于此,本論文利用高壓實驗技術(shù),深入研究具有不同尺寸的洋蔥狀碳納米球的高壓轉(zhuǎn)變行為,獲得了以下結(jié)果:1.研究了洋蔥狀碳納米球(OCNSs)在高壓(最高壓力達(dá)48 GPa)下的結(jié)構(gòu)及成鍵變化。發(fā)現(xiàn)OCNSs在20 GPa時發(fā)生了由sp2向sp3鍵的轉(zhuǎn)變。由于這種獨(dú)特的洋蔥狀結(jié)構(gòu),同心石墨殼層間的成鍵變化只能是發(fā)生在洋蔥碳球內(nèi)部局部納米尺度范圍,形成類似Moiré的sp3鍵合碳圖案。洋蔥狀碳結(jié)構(gòu)在經(jīng)歷48 GPa的高壓壓縮后仍可恢復(fù),遠(yuǎn)高于其它sp2碳的高壓穩(wěn)定性,這一極高的高壓穩(wěn)定性與其獨(dú)特的洋蔥狀結(jié)構(gòu)以及碳納米球同心石墨層間形成的sp3鍵合密切相關(guān),這種轉(zhuǎn)變也可能使得洋蔥碳在高壓下具有較高的硬度。2.利用原位高壓技術(shù)研究了碳納米洋蔥(CNOs)的尺寸效應(yīng)對其高壓行為的影響。常壓時,小尺寸CNOs(平均直徑43 nm)的層間距為0.36 nm,較大尺寸碳球(平均直徑150 nm)的層間距膨脹了3%;實驗中發(fā)現(xiàn)小尺寸CNOs的成鍵變化開始于23.4 GPa,較大尺寸CNOs的轉(zhuǎn)變壓力提高了約3 GPa。與大尺寸碳球相比,在經(jīng)歷48 GPa的高壓后,小尺寸CNOs結(jié)構(gòu)發(fā)生了較大程度的形變,部分發(fā)生了非晶化,這表明小尺寸CNOs有著較低的高壓穩(wěn)定性。這些現(xiàn)象是由于CNOs的層間膨脹和高度亂層結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的。碳納米洋蔥的這種“小尺寸效應(yīng)”可與在其它晶體材料中觀察到的尺寸效應(yīng)相比擬,表明了在非長程有序的材料中(碳納米洋蔥)也可能存在與尺寸效應(yīng)相關(guān)的壓致轉(zhuǎn)變。我們的結(jié)果也進(jìn)一步說明,通過選擇合適尺寸的CNOs作為碳源,在高溫高壓下有望優(yōu)化合成納米金剛石的實驗條件。3.利用大腔體壓機(jī)研究了高溫高壓下洋蔥狀碳納米球的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。初步研究發(fā)現(xiàn),OCNSs在一定的溫度和壓力下可以轉(zhuǎn)變成具有金剛石結(jié)構(gòu)的產(chǎn)物。實驗表明,洋蔥狀碳納米球在20 GPa、1800 oC,保溫保壓3 min,產(chǎn)物中含有少量的金剛石結(jié)構(gòu)。
【關(guān)鍵詞】：洋蔥狀碳納米球 高壓相變 尺寸效應(yīng) 高溫高壓
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 緒論12-24
• 1.1 碳納米材料簡介12-13
• 1.2 球形碳材料的發(fā)展及分類13-14
• 1.3 洋蔥狀碳納米球14-16
• 1.3.1 洋蔥狀碳納米球的發(fā)現(xiàn)14
• 1.3.2 洋蔥狀碳納米球的制備14-15
• 1.3.3 洋蔥狀碳納米球的應(yīng)用15-16
• 1.4 洋蔥狀碳納米球的高壓研究進(jìn)展16-21
• 1.4.1 高壓穩(wěn)定性17-18
• 1.4.2 制備納米金剛石18-21
• 1.5 本論文的研究目的及意義21-22
• 1.6 本論文主要內(nèi)容22-24
• 第二章 高壓實驗技術(shù)24-31
• 2.1 金剛石對頂砧高壓裝置24-25
• 2.2 墊片的選擇25-26
• 2.3 傳壓介質(zhì)的選擇26-27
• 2.4 壓力的標(biāo)定27
• 2.5 原位高壓拉曼光譜實驗技術(shù)27-29
• 2.5.1 拉曼光譜簡介27-28
• 2.5.2 原位高壓拉曼實驗方法28-29
• 2.6 電子顯微鏡簡介29-31
• 2.6.1 透射電子顯微鏡（TEM）29
• 2.6.2 掃描電子顯微鏡（SEM）29-31
• 第三章 洋蔥狀碳納米球的高壓研究31-43
• 3.1 引言31
• 3.2 原位高壓拉曼研究實驗方法31-32
• 3.3 原位高壓實驗結(jié)果與討論32-37
• 3.3.1 洋蔥狀碳納米球的常壓表征32-33
• 3.3.2 洋蔥狀碳納米球的高壓拉曼光譜33-35
• 3.3.3 洋蔥狀碳納米球的卸壓表征35-37
• 3.4 分析與討論37-42
• 3.5 本章小結(jié)42-43
• 第四章 洋蔥狀碳納米球的尺寸對其高壓結(jié)構(gòu)相變的影響43-52
• 4.1 引言43
• 4.2 原位高壓拉曼實驗方法43-44
• 4.3 原位高壓實驗結(jié)果與討論44-48
• 4.3.1 碳納米洋蔥的常壓表征44-45
• 4.3.2 碳納米洋蔥的高壓拉曼光譜45-47
• 4.3.3 碳納米洋蔥的卸壓表征47-48
• 4.4 分析與討論48-51
• 4.5 本章小結(jié)51-52
• 第五章 洋蔥狀碳納米球的高溫高壓實驗研究52-57
• 5.1 高溫高壓實驗方法52-53
• 5.2 高溫高壓實驗結(jié)果與分析53-55
• 5.3 本章小結(jié)55-57
• 第六章 結(jié)論57-59
• 參考文獻(xiàn)59-69
• 作者簡介69-70
• 攻讀碩士學(xué)位期間完成的學(xué)術(shù)論文70-71
• 致謝71

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本文編號：339368