本文用含時密度泛函理論研究了線性Na原子鏈的表面等離激元機理.主要在原子尺度下模擬計算了體系隨著原子數(shù)增加及原子間距變化的集體激發(fā)過程.研究發(fā)現(xiàn)線性原子鏈有一個普遍的特性——存在一個縱模和兩個橫模.兩個橫模一般在實驗上很難被觀測到.縱模隨著原子鏈長度增加,能量紅移的同時,該縱模主峰的強度呈線性增長.隨著原子個數(shù)的增加,端點模式（TE）開始藍移,能量和偶極強度都逐漸趨向飽和.橫模能量被劈裂的原因概括如下:（一）每個位置的電子受到的勢不同,在兩端的電子受到的勢要比在中間的電子受到的勢要高,因此兩端的電荷積累也比中間多;（二）端點存在懸掛鍵,所以中間的電子-電子間相互作用與端點的不一樣,這兩方面又都與原子間距d有關(guān). 

【文章來源】：原子與分子物理學報. 2020,37(03)北大核心

【文章頁數(shù)】：6 頁

【部分圖文】：

Na15原子鏈在X、Y、Z軸三個方向的偶極吸收譜.

而橫向激發(fā)隨著鏈長增加主要有兩個分支:一支位于4.23 eV左右,是低能區(qū),另一支位于5.11 eV附近,是高能區(qū),這里表示為TE模式和TC模式. 圖3給出了這些峰的能量和偶極強度與鏈長的關(guān)系,電子激發(fā)由TC模式主導,能量逐漸紅移,強度增加;隨著鏈長增加,TE模式能量藍移,且能量和強度逐漸趨于穩(wěn)定,最終,TE模式和TC模式僅存在一個有限的能量差. 這兩個模式的能量和偶極強度隨著鏈長的改變出現(xiàn)了不同的演變,這表明兩個模式的起源是不同的,而較大的偶極強度則說明這兩個模式是集體激發(fā).實驗中還沒有關(guān)于有限原子鏈的橫向激發(fā)的直接測量,在對一維線性納米顆粒測算時,橫向激發(fā)只發(fā)現(xiàn)了一個峰,隨著長度的增加,峰的能量也發(fā)生藍移且強度增加,這與TE模式相似,但具體有幾個峰則是未知,因為所用的鏈太短或者太長,在這兩種情況下,即使有別的模式,也會被主模式給淹沒.

實驗中還沒有關(guān)于有限原子鏈的橫向激發(fā)的直接測量,在對一維線性納米顆粒測算時,橫向激發(fā)只發(fā)現(xiàn)了一個峰,隨著長度的增加,峰的能量也發(fā)生藍移且強度增加,這與TE模式相似,但具體有幾個峰則是未知,因為所用的鏈太短或者太長,在這兩種情況下,即使有別的模式,也會被主模式給淹沒.為了進一步理解等離激元共振機理,我們畫出了縱向激發(fā)的主峰能量隨原子個數(shù)的變化,我們發(fā)現(xiàn),無論原子個數(shù)是奇數(shù)還是偶數(shù),吸收譜的能量都隨著原子個數(shù)的增加而紅移,這與前面的結(jié)論是一致的,表面原子個數(shù)的就性等離激元共振沒有任何影響. 橫向激發(fā)也同樣沒有收到影響.

【參考文獻】：
期刊論文
[1]人工局域表面等離激元誘導的超透射（英文）[J]. 張莉,趙茂雄,劉亮,孟巖,向紅,何光宏,韓德專.  原子與分子物理學報. 2018(02)
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[3]氮摻雜六角石墨烯納米結(jié)構(gòu)的近紅外等離激元研究[J]. 尹海峰,張紅,岳莉.  物理化學學報. 2014(06)



本文編號：3319592