碳點(diǎn)（carbon dot,CDs）是2004年Xu等人偶然發(fā)現(xiàn)的一種熒光碳納米顆粒,其粒徑小,分散性好,水溶性高,熒光穩(wěn)定,毒性低且生物相容性好,已應(yīng)用于多種領(lǐng)域,包括熒光標(biāo)記,熒光傳感,催化,光電器件等。目前關(guān)于碳點(diǎn)的研究很多,但有一些問(wèn)題仍待解決。例如,碳點(diǎn)的形成過(guò)程以及熒光發(fā)光機(jī)制尚無(wú)統(tǒng)一的理論解釋;有效提高碳點(diǎn)的量子產(chǎn)率以及調(diào)控其表面性質(zhì)仍是難點(diǎn);碳點(diǎn)的多功能應(yīng)用有待進(jìn)一步開(kāi)發(fā)。本論文從碳點(diǎn)的制備與應(yīng)用出發(fā)開(kāi)展了一系列探索工作。首先從碳源選擇以及摻雜物調(diào)整兩方面入手提高碳點(diǎn)量子產(chǎn)率并改變碳點(diǎn)的表面性能。其次,根據(jù)碳點(diǎn)熒光對(duì)物質(zhì)的選擇性響應(yīng)構(gòu)建相應(yīng)熒光傳感器,并進(jìn)行實(shí)際應(yīng)用考察。最后將碳點(diǎn)與TiO₂和SiO₂復(fù)合實(shí)現(xiàn)多功能應(yīng)用開(kāi)發(fā)。具體內(nèi)容如下:1.選擇湖北當(dāng)?shù)靥赜械募竟?jié)性蔬菜,紅菜薹,為碳源,用水熱法制備碳點(diǎn),最優(yōu)條件下量子產(chǎn)率為21%,高于大多數(shù)用自然源碳源制備的碳點(diǎn),證明紅菜薹是一種理想的碳源。該碳點(diǎn)水溶性良好,但在乙醇中溶解度不同,據(jù)此將其分成兩部分,CDs-A（溶于乙醇）和CDs-B（不溶于乙醇）。兩部分碳點(diǎn)的表面官能團(tuán)組成... 

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

紅菜薹為碳源水熱法制備CDs-A和CDs-B的流程

華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文41量進(jìn)入細(xì)胞核[13]，實(shí)現(xiàn)了對(duì)細(xì)胞的標(biāo)記成像。碳點(diǎn)的這種可發(fā)射多種顏色熒光的性質(zhì)為觀察提供了較寬的波長(zhǎng)選擇范圍，有成為理想的細(xì)胞標(biāo)記試劑[18]的潛力。圖1.10CDs-A（a，b，c）和CDs-B（d，e，f）標(biāo)記的HepG2細(xì)胞在激發(fā)波長(zhǎng)分別為405nm、488nm和559nm時(shí)的共聚焦顯微圖像。Figure1.10ConfocalmicroscopyimagesofHepG2cellslabeledwithCDs-A(a,b,c)andCDs-B(d,e,f)withdifferentexcitationwavelengthsat405nm,488nmand559nm,respectively.1.4本章小結(jié)本章實(shí)驗(yàn)首次以紅菜薹作為碳源，用水熱法制備了高量子產(chǎn)率的熒光碳點(diǎn)，表明紅菜薹是理想的自然源碳源。根據(jù)碳點(diǎn)在乙醇中溶解度的不同，將碳點(diǎn)分為CDs-A（可溶于乙醇）和CDs-B（不可溶于乙醇）兩部分。結(jié)果表明兩部分碳點(diǎn)對(duì)pH值、離子強(qiáng)度和光輻射都具有較好的穩(wěn)定性。此外，CDs-A的熒光對(duì)ClO-更敏感，而CDs-B的熒光對(duì)Hg2+更敏感，證明了根據(jù)乙醇中溶解度不同將碳點(diǎn)進(jìn)行細(xì)分的必要性。分別用CDs-A和CDs-B構(gòu)建了檢測(cè)ClO-和Hg2+的熒光傳感器，并分別應(yīng)用于測(cè)定自來(lái)水中的ClO-和江水中的Hg2+，回收率良好。此外，由于碳點(diǎn)的低細(xì)胞毒性，成功用于HepG2細(xì)胞標(biāo)記。20μm20μm(a)(b)(c)(d)(f)(e)

華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文67圖2.12不同激發(fā)波長(zhǎng)（a）488nm，（b）405nm，和（c）559nm，以及（d）明場(chǎng)下，MF-CDs標(biāo)記的HepG2細(xì)胞的共聚焦顯微圖像。Figure2.12ConfocalmicroscopicimagesofHepG2cellslabelledwithMF-CDswithdifferentexcitationwavelengths,(a)488nm,(b)405nmand(c)559nm(d)brightfield,respectively.2.4本章小結(jié)本章以檸檬酸為碳源，三聚氰胺和甲醛作為二元共摻雜劑，用水熱法制備碳點(diǎn)（MF-CDs）。甲醛的共摻雜使MF-CDs的熒光量子產(chǎn)率進(jìn)一步提高，證明了N的存在狀態(tài)對(duì)碳點(diǎn)量子產(chǎn)率的影響。MF-CDs表面含有多種官能團(tuán)，水溶性好，對(duì)pH、離子強(qiáng)度和光照均具有良好的穩(wěn)定性。基于Hg2+和ClO-能淬滅MF-CDs的熒光，構(gòu)建了兩組“turnoff”熒光傳感器，并分別用于江水和自來(lái)水中相關(guān)離子的檢測(cè)。由于Hg2+和ClO-產(chǎn)生的熒光淬滅能夠分別被X-（X=Cl/Br/I）和Fe2+恢復(fù)，構(gòu)建了“turnoff-on”熒光傳感器。此外，由于MF-CDs細(xì)胞毒性低，將(a)(b)(c)(d)20μm

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]基于納米孔單分子技術(shù)的抗結(jié)核藥物異煙肼的檢測(cè)新方法[J]. 成丹,郭艷麗,亢曉峰.  分析化學(xué). 2018(08)
[2]納米金/石墨烯復(fù)合膜修飾電極檢測(cè)異煙肼[J]. 劉冉彤,于浩,宋詩(shī)穩(wěn),胡凱,張騰,余紫婷,何國(guó)苗.  分析試驗(yàn)室. 2018(04)
[3]Adsorption of Au（Ⅲ） by amino-modified monodispersed PGMA microspheres and deposition of gold nanoparticles[J]. Fu-Chun Wang,Jun-Mei Zhao,Wan-Kun Wang,Zi-Zheng Tong.  Rare Metals. 2018(03)
[4]The synthesis of B,N-carbon dots by a combustion method and the application of fluorescence detection for Cu2+[J]. Ming-Cong Rong,Ke-Xin Zhang,Yi-Ru Wang,Xi Chen.  Chinese Chemical Letters. 2017(05)
[5]UPLC-MS/MS法同時(shí)檢測(cè)人血漿中6種抗結(jié)核藥的濃度[J]. 安靜,董占軍,張笑丹,劉洪濤.  藥物分析雜志. 2016(02)
[6]pH值對(duì)亞甲基藍(lán)/β-環(huán)糊精包合常數(shù)的影響[J]. 萬(wàn)昆,李童非,陸茜,王敏娟,路平.  化學(xué)研究與應(yīng)用. 2006(08)



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