鋰離子電池高倍率富鋰錳基氧化物正極材料的制備與性能研究
發(fā)布時(shí)間：2021-06-08 12:37
由于日益嚴(yán)重的氣候問(wèn)題以及石化危機(jī),全球在開發(fā)可持續(xù)能源（太陽(yáng)能和風(fēng)能等）方面的研究和投資正以前所未有的速度增長(zhǎng)。為了將可持續(xù)能源廣泛應(yīng)用于電子設(shè)備和電動(dòng)汽車,這需要鋰離子電池具有更高的能量和功率,因而要求正極材料的容量更高、倍率更好。憑借其容量性能是現(xiàn)有正極材料中最高這個(gè)優(yōu)勢(shì),富鋰錳基層狀氧化物（LLO）成為了最熱門的候選者之一。然而,這類材料還存在一些致命的缺點(diǎn),如倍率性能較差、首次庫(kù)倫效率較低以及電壓衰減嚴(yán)重。為了優(yōu)化這類材料的倍率性能,科研工作者開發(fā)了大量能夠提高它們電導(dǎo)率的方法,如摻雜和包覆。雖然摻雜和包覆改性后的LLO正極材料的倍率性能得到了一定的改善,但是其提升的程度依然難以滿足電動(dòng)汽車等對(duì)鋰離子電池能量和功率密度的要求。因此,本論文將通過(guò)改善離子和電子電導(dǎo)率的方法優(yōu)化LLO正極材料的倍率性能。改善離子電導(dǎo)率的方法有:縮短鋰離子在活性材料中的移動(dòng)距離、提高活性材料中各元素的分布均勻度以及將三維鋰離子通道引入活性材料內(nèi)部。改善電子電導(dǎo)率的方法為利用還原氧化石墨烯（rGO）原位修飾富鋰錳基氧化物正極材料。主要工作總結(jié)如下:1.采用二甘醇輔助共沉淀前驅(qū)體法、CTAB輔助共沉淀前...
【文章來(lái)源】：上海交通大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】：150 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【部分圖文】：
晶體模型：(a)xLi2MnO3·(1-x)LiMnO2和(b)Li[LixM1-x]O2[1]
1-2. Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2(Li2MnO3·LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)在0.1和 2 C 下的(a)首次充曲線和(b)對(duì)應(yīng)的 dQ/dV 曲線[71]；(c)和(d) Li2MnO3·LiMO2(M =Ni0.33Co0.33Mn0.33)電極兩化學(xué)反應(yīng)路徑的相圖[35]。ig. 1-2. (a) First charge-discharge curves and (b) the corresponding dQ/dV plots i1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2(Li2MnO3·LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2) at 0.1 and 2 C (1 C =250 mA h gates. (c) and (d) Compositional phase diagrams showing two different electrochemical reactiathways for the Li2MnO3·LiMO2(M =Ni0.33Co0.33Mn0.33) electrode.至于長(zhǎng)電壓平臺(tái)(B)區(qū)域，普遍認(rèn)為它與 Li2MnO3組分的電化學(xué)活化過(guò)程相，它是LLO正極材料高容量性能的來(lái)源。(B)區(qū)域?qū)?yīng)著圖1-2(c,d)中的“ProceII)”階段，此時(shí) Li+從 Li2MnO3組分中脫出[76]。該過(guò)程在 dQ/dV 曲線中的氧化為圖 1-2b 中的“O1”峰。為了將 Li2MnO3組分的電化學(xué)活化機(jī)理弄明白，科研工作者轉(zhuǎn)而研究純 Li2MnO3的循環(huán)機(jī)理[77-81]。他們認(rèn)為純 Li2MnO3的結(jié)果將有助于揭示 LLO 正極材料的電化學(xué)活化機(jī)理。研究結(jié)果表明，純i2MnO3的電化學(xué)活化過(guò)程會(huì)發(fā)生 H+/Li+的離子交換[77]。然而，Tran 等利用 NM
圖 1-3. 不同電荷狀態(tài)下 LLO 正極材料的電子態(tài)密度原理圖[83]。LLO 經(jīng)歷氧的釋放和結(jié)構(gòu)演變的同時(shí)將會(huì)伴隨著電子結(jié)構(gòu)的重排，從而激活 Mn3+/Mn4+氧化還原反應(yīng)。Fig. 1-3. Schematic electronic density of states (DOS) of LLO cathode at different states of chargeLLO undergoes oxygen evolution and structural evolution accompanied with electronic structurerearrangement resulting in the Mn3+/Mn4+redox activation.對(duì) LLO 電化學(xué)活化過(guò)程的另一種解釋是氧的釋放，他們認(rèn)為 Li+從 LLO 中的 Li2MnO3組分脫出時(shí)將會(huì)伴隨著氧的釋放[17,84]。對(duì)于這一理論，科研工作者利
本文編號(hào)：3218468
【文章來(lái)源】：上海交通大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】：150 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【部分圖文】：
晶體模型：(a)xLi2MnO3·(1-x)LiMnO2和(b)Li[LixM1-x]O2[1]
1-2. Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2(Li2MnO3·LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)在0.1和 2 C 下的(a)首次充曲線和(b)對(duì)應(yīng)的 dQ/dV 曲線[71]；(c)和(d) Li2MnO3·LiMO2(M =Ni0.33Co0.33Mn0.33)電極兩化學(xué)反應(yīng)路徑的相圖[35]。ig. 1-2. (a) First charge-discharge curves and (b) the corresponding dQ/dV plots i1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2(Li2MnO3·LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2) at 0.1 and 2 C (1 C =250 mA h gates. (c) and (d) Compositional phase diagrams showing two different electrochemical reactiathways for the Li2MnO3·LiMO2(M =Ni0.33Co0.33Mn0.33) electrode.至于長(zhǎng)電壓平臺(tái)(B)區(qū)域，普遍認(rèn)為它與 Li2MnO3組分的電化學(xué)活化過(guò)程相，它是LLO正極材料高容量性能的來(lái)源。(B)區(qū)域?qū)?yīng)著圖1-2(c,d)中的“ProceII)”階段，此時(shí) Li+從 Li2MnO3組分中脫出[76]。該過(guò)程在 dQ/dV 曲線中的氧化為圖 1-2b 中的“O1”峰。為了將 Li2MnO3組分的電化學(xué)活化機(jī)理弄明白，科研工作者轉(zhuǎn)而研究純 Li2MnO3的循環(huán)機(jī)理[77-81]。他們認(rèn)為純 Li2MnO3的結(jié)果將有助于揭示 LLO 正極材料的電化學(xué)活化機(jī)理。研究結(jié)果表明，純i2MnO3的電化學(xué)活化過(guò)程會(huì)發(fā)生 H+/Li+的離子交換[77]。然而，Tran 等利用 NM
圖 1-3. 不同電荷狀態(tài)下 LLO 正極材料的電子態(tài)密度原理圖[83]。LLO 經(jīng)歷氧的釋放和結(jié)構(gòu)演變的同時(shí)將會(huì)伴隨著電子結(jié)構(gòu)的重排，從而激活 Mn3+/Mn4+氧化還原反應(yīng)。Fig. 1-3. Schematic electronic density of states (DOS) of LLO cathode at different states of chargeLLO undergoes oxygen evolution and structural evolution accompanied with electronic structurerearrangement resulting in the Mn3+/Mn4+redox activation.對(duì) LLO 電化學(xué)活化過(guò)程的另一種解釋是氧的釋放，他們認(rèn)為 Li+從 LLO 中的 Li2MnO3組分脫出時(shí)將會(huì)伴隨著氧的釋放[17,84]。對(duì)于這一理論，科研工作者利
本文編號(hào)：3218468
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