鹵化鉛型鈣鈦礦型量子點（PQDs）具有合成簡單、尺寸和形貌可控、折光指數(shù)高、發(fā)光顏色易調(diào)節(jié)以及激子線寬窄的優(yōu)點,在納米光子學尤其是單光子源領域有巨大的應用前景。然而,室溫下PQDs的慢速自發(fā)輻射（激子具有2～30 ns的長壽命）使其難以滿足高速率納米光子光源的需要。本論文利用表面等離激元微腔耦合產(chǎn)生的Purcell效應提升PQDs的自發(fā)輻射強度和速率,研究銀納米結(jié)構(gòu)、聚合物間隔層特性以及激發(fā)光特性對PQD薄膜的自發(fā)輻射強度和速率的影響,為開發(fā)高強、高速鈣鈦礦量子點光源提供指導。主要研究內(nèi)容如下:采用高溫熱注入法,以碳酸銫和鹵化鉛作為前驅(qū)體,以十八烯為反應介質(zhì),合成以油酸和油胺為配體、尺寸小于10 nm的全無機鈣鈦礦量子點（Cs Pb X3,X=Cl,Br,I或Cl/Br和Br/I的混合）。通過調(diào)節(jié)鹵化鉛的摩爾比,實現(xiàn)帶隙能量和發(fā)射光譜在整個可見光區(qū)域內(nèi)（410～700 nm）可調(diào)。鈣鈦礦量子點表現(xiàn)出14～40 nm的發(fā)射半峰寬,高達90%的量子產(chǎn)率以及在2～30 ns之間的熒光壽命等光致發(fā)光特性。采用偏振熒光光譜研究PQD溶液熒光發(fā)射的各向異性,發(fā)現(xiàn)發(fā)射光譜和激發(fā)光譜去極化度趨近于1。... 

【文章來源】：河南大學河南省

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

D塊狀載體和納米晶體材料中的色心

表面等離激元增強鈣鈦礦量子點薄膜自發(fā)輻射研究4體晶格與單層MoS2耦合的示意圖[20]。這種具有費米子性質(zhì)的帶電極化子具有比玻色子更高的非線性。溫度是另一個影響因素，因為它可以調(diào)節(jié)TMDCs激子-等離激元相互作用[21]。由于TMDCs中激子的結(jié)合能很大，因此可以將溫度從液氦溫度升溫至室溫甚至更高的溫度，從而在較大范圍內(nèi)改變激子的組成[22]。圖1-2（c）為位于WS2單分子層上的金納米棒的溫度相關的暗場散射光譜，其中灰色箭頭表示激子能量的演化方向。Cuadra等人[23]通過將溫度降至液氮溫度以下，證明了單個銀納米棱鏡中的等離激元與帶電激子之間的相互作用。這種混合的帶電極化子通過以類似于與微腔耦合加快激子輸運速率的方式來提高載流子遷移率，這對于TMDCs實現(xiàn)在光電器件的應用具有重要意義[24]。圖1-2(a)2DTMDCs的原子排列示意圖；(b)等離子體晶格與單層MoS2的耦合示意圖；(c)位于單層WS2上的金納米棒隨溫度變化的暗場散射光譜TMDCs的另一特性是能夠在溝谷中形成具有明確螺旋度的激子[25]。通過測量與平面微腔耦合的TMDCs的螺旋分辨極化子發(fā)射可以證明其高谷自由度[26]。極化子的這一特性可用于光自旋-谷霍爾效應、谷開關轉(zhuǎn)換器和光學雙穩(wěn)態(tài)的研究�？傊�，TMDCs由于其單層組成、高振子強度、高谷自由度以及優(yōu)異的調(diào)諧能力，是一類極具發(fā)展前景的新型耦合體系的激子結(jié)構(gòu)。此外，其單層特性以及高機械阻力有望實現(xiàn)在柔性器件中的應用。1.2.3碳納米管碳納米管作為一種光與物質(zhì)之間存在強相互作用的一維量子材料，高振子強度和大的激子結(jié)合能使其成為在近紅外區(qū)域?qū)崿F(xiàn)耦合的理想材料[27]。此外，優(yōu)異的機械性能使

第1章緒論5其成為新一代高性能集成電路的重要材料。2016年，Graf等人[28]在具有衍射極限的法布里-珀羅平面微腔和等離激元晶體中，證實了碳納米管形成光-物質(zhì)混合態(tài)的可能性。這種耦合在新型光電器件和極化子激光的應用方面有著無限潛力。2017年，Graf等人[29]在電泵浦平面微腔中觀察到極化子的熱化和極化子發(fā)射，這表明利用碳納米管實現(xiàn)極化子激光的無限可能性。1.2.4鈣鈦礦圖1-3(a)鈣鈦礦晶胞示意圖；(b)鹵化鉛型鈣鈦礦的主要性能鈣鈦礦是另一類具有獨特性能的二維量子材料。1839年，GustavRose在烏拉爾山脈第一次發(fā)現(xiàn)了具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的化合物CaTiO3�，F(xiàn)在我們將化學式為ABX3型的化合物都稱為鈣鈦礦，其中A、B分別代表尺寸較大的陽離子和尺寸較小的陽離子，X代表陰離子。通過改變鹵化物陰離子X-可以很容易地調(diào)節(jié)帶隙。當B離子的半徑比A離子的半徑小得多時，鈣鈦礦呈立方晶型，其中A的配位數(shù)為12，B的配位數(shù)為6，X的配位數(shù)為8。如圖1-3（a）所示，六配位的B位陽離子與X位陰離子形成一個BX6八面體，八面體共點連接形成三維空間結(jié)構(gòu)，A位陽離子位于該框架的空穴中。但是由于對離子半徑的限制嚴格，只有很少的鈣鈦礦具有這種理想的立方結(jié)構(gòu)。Goldschmidt容忍因子=A+X√2(B+X）（其中為相應的離子半徑）是衡量給定化合物在理想鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中結(jié)晶程度的指標。若＜0.89或＞1.02，那么該化合物在配位數(shù)較低的正交或四邊形結(jié)構(gòu)中對稱性降低。作為光子器件的一種新型材料，鹵化鉛型鈣鈦礦主要包括有機/無機陽離子A（MA+、FA+和Cs+)、金屬陽離子B（Pb2+、Sn2+）和鹵素陰離子X（Cl-、Br-和I-）。鹵化鉛型鈣鈦礦兼具膠體材料在化學合成上的批量化、低成本、尺寸形貌可控和組成可調(diào)的優(yōu)勢，

【參考文獻】：
期刊論文
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