本文關(guān)鍵詞：共價(jià)—有機(jī)和金屬—有機(jī)骨架材料及其與離子液體復(fù)合材料的氣體吸附分離性能的計(jì)算研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：金屬-有機(jī)骨架材料(metal-organic frameworks,簡稱MOFs)和共價(jià)-有機(jī)骨架材料(covalent organic frameworks,簡稱COFs)是類沸石的納米多孔材料,具有高比表面積、高孔隙率和功能化可調(diào)解性等優(yōu)異的性能,這些優(yōu)異的性能使這兩種新興材料在氣體存儲(chǔ)、吸附分離、多相催化、藥物控釋等領(lǐng)域表現(xiàn)出潛在的應(yīng)用前景。離子液體(ionic liquids,簡稱ILs)作為一種綠色溶劑,具有低揮發(fā)性、高熱穩(wěn)定性等優(yōu)異性能,并且其本身正負(fù)電荷為游離狀態(tài),具有很強(qiáng)的靜電作用。與傳統(tǒng)的化石燃料相比,天然氣具有更高的氫碳比,是最具潛力的可替代能源之一。在天然氣的凈化過程中,像C2H6,C3H8,C4H10及更大分子量的碳?xì)浠衔锏戎匾幕ぴ闲枰环蛛x出來,以獲得更大的經(jīng)濟(jì)效益。天然氣中的主要雜質(zhì)成分C02不僅會(huì)降低天然氣的熱值而且對(duì)傳輸管道造成嚴(yán)重的腐蝕。與此同時(shí),化石能源在可預(yù)見的未來依然是主要的能量來源,其燃燒產(chǎn)生的大量CO2嚴(yán)重破壞了全球生態(tài)平衡。因此選擇性的從天然氣和煙道氣中脫除CO2具有重要的經(jīng)濟(jì)和生態(tài)意義。本文運(yùn)用分子模擬的方法,計(jì)算研究了48種常見COF材料對(duì)CH4/C2H6/C3H8混合物的吸附選擇性能,并選出9種穩(wěn)定性高,孔徑結(jié)構(gòu)適宜并對(duì)烷烴混合物有較高吸附選擇性的COF材料與一定量的IL復(fù)合,研究IL/COF復(fù)合材料對(duì)烷烴混合物的吸附選擇性能。選擇了拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)各異的5種MOF材料以及8種COF材料,采用分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬的方法,探索研究了ILs在不同受限空間的分散行為,以及對(duì)CO2/CH4和CO2/N2吸附選擇性的影響。主要內(nèi)容如下：1.采用GCMC模擬方法,計(jì)算了所選48種常見COF材料在298K,1bar下對(duì)C2H5/CH4和C3H8/CH4的選擇性。從中篩選出選擇性高的COF材料,分析材料的特征,為設(shè)計(jì)合成性能優(yōu)異的烷烴混合物分離材料提供理論依據(jù)。2.根據(jù)以上篩選,選擇出9種對(duì)烷烴混合物選擇性高,結(jié)構(gòu)性能穩(wěn)定,孔徑大小合適的COF材料與離子液體[BMIM][SCN]復(fù)合。采用MD模擬對(duì)初始構(gòu)型進(jìn)行優(yōu)化,計(jì)算IL/COF復(fù)合材料對(duì)烷烴混合物選擇性大小。3.將MOF/COF材料與ILs復(fù)合,研究ILs在不同受限空間內(nèi)的分散行為,并探索了影響機(jī)理。4.研究ILs在不同多孔材料受限空間內(nèi)的分散行為對(duì)CO2/N2和CO2/CH4吸附分離性能的影響,并探索了影響機(jī)理,為設(shè)計(jì)出對(duì)CO2捕獲性能高的新型IL@多孔復(fù)合材料提供一定理論指導(dǎo)。
【關(guān)鍵詞】：金屬-有機(jī)骨架材料 共價(jià)-有機(jī)骨架材料 離子液體 分子模擬 烷烴混合物 CO_2
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB33;TQ424
【目錄】：

• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集3-4
• 摘要4-6
• Abstract6-15
• 符號(hào)說明15-16
• 第一章 緒論16-32
• 1.1 引言16-17
• 1.2 金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)簡介17-22
• 1.2.1 IRMOFs系列17-18
• 1.2.2 ZIFs系列18-19
• 1.2.3 MILs系列19-21
• 1.2.4 UiOs系列21-22
• 1.3 共價(jià)-有機(jī)骨架材料(COFs)簡介22-25
• 1.3.1 硼酸系列COF材料23
• 1.3.2 席夫堿類COF材料23-24
• 1.3.3 三氰骨架類材料CTF24-25
• 1.4 計(jì)算化學(xué)介紹25-29
• 1.4.1 量子化學(xué)方法25
• 1.4.2 分子力學(xué)方法25-26
• 1.4.3 分子模擬方法26
• 1.4.4 計(jì)算化學(xué)在MOF研究中的應(yīng)用26-28
• 1.4.5 計(jì)算化學(xué)在COF研究中的應(yīng)用28
• 1.4.6 IL/MOF復(fù)合材料的研究進(jìn)展28-29
• 1.5 本文選題的依據(jù)和意義29-30
• 1.6 本論文的創(chuàng)新之處30-32
• 第二章 COF材料以及IL/COF復(fù)合材料用于天然氣的純化32-48
• 2.1 引言32-33
• 2.2 模型與方法33-41
• 2.2.1 COFs及IL模型結(jié)構(gòu)和性質(zhì)33-35
• 2.2.2 模擬中的力場及電荷35-40
• 2.2.3 模擬細(xì)節(jié)40-41
• 2.3 結(jié)果與討論41-47
• 2.3.1 力場驗(yàn)證41-42
• 2.3.2 COF材料的選擇性42-44
• 2.3.3 IL/COF復(fù)合材料的選擇性44-47
• 2.4 本章小結(jié)47-48
• 第三章 ILs在不同受限空間(MOFs和COFs)內(nèi)的分散行為研究48-60
• 3.1 引言48
• 3.2 模型與方法48-53
• 3.2.1 ILs,MOFs及COFs的模型結(jié)構(gòu)和性質(zhì)48-50
• 3.2.2 模擬中的力場及電荷50-52
• 3.2.3 模擬細(xì)節(jié)52-53
• 3.3 結(jié)果與討論53-58
• 3.3.1 力場驗(yàn)證53-54
• 3.3.2 IL在MOFs和COFs中的分散行為54-58
• 3.4 本章小結(jié)58-60
• 第四章 ILs在不同受限空間內(nèi)的分散行為對(duì)材料的氣體吸附分離的影響研究60-74
• 4.1 引言60-61
• 4.2 模型與方法61-63
• 4.2.1 材料結(jié)構(gòu)61
• 4.2.2 材料電荷61-62
• 4.2.3 力場參數(shù)62
• 4.2.4 模擬方法62-63
• 4.3 結(jié)果與討論63-73
• 4.3.1 復(fù)合材料對(duì)CO_2/N_2,CO_2/CH_4的選擇性63-65
• 4.3.2 復(fù)合材料中IL的分散性對(duì)選擇性的影響65-72
• 4.3.3 IL在類似結(jié)構(gòu)的MOF/COF中分散性對(duì)氣體選擇性的影響72-73
• 4.4 本章小結(jié)73-74
• 第五章 結(jié)論74-76
• 參考文獻(xiàn)76-86
• 致謝86-88
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文88-90
• 作者簡介90-92
• 導(dǎo)師簡介92-94
• 附件94-95

  本文關(guān)鍵詞：共價(jià)—有機(jī)和金屬—有機(jī)骨架材料及其與離子液體復(fù)合材料的氣體吸附分離性能的計(jì)算研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：307205