碳點(diǎn)作為一種新型熒光碳納米材料,由于發(fā)射波長(zhǎng)可調(diào)節(jié)、無光閃爍現(xiàn)象、光穩(wěn)定性高、生物相容性好、細(xì)胞毒性低、容易實(shí)現(xiàn)低成本合成等諸多優(yōu)勢(shì),近年來備受研究者的青睞。如何有針對(duì)性的從分子層面選用化學(xué)性質(zhì)與熒光碳點(diǎn)匹配的廉價(jià)前軀體、選取合適的工藝條件,實(shí)現(xiàn)碳點(diǎn)結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能的準(zhǔn)確調(diào)控,對(duì)于碳點(diǎn)實(shí)際應(yīng)用具有重要意義,同時(shí)對(duì)設(shè)計(jì)構(gòu)筑碳基功能材料具有指導(dǎo)意義。本文以無煙煤和石墨相氮化碳為碳源,針對(duì)不同原料的結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì),系統(tǒng)設(shè)計(jì)了制備工藝路線,合成了具有低成本、發(fā)光可調(diào)的熒光碳點(diǎn),主要研究結(jié)果如下:以晉城無煙煤為碳源前驅(qū)體,采用硝酸氧化法制備表面具有豐富含氧官能團(tuán)的煤基碳點(diǎn),所得碳點(diǎn)平均粒徑為2.04 nm;采用有機(jī)胺分子為改性劑,基于化學(xué)接枝技術(shù)策略,實(shí)現(xiàn)有機(jī)胺分子表面接枝。不同碳鏈長(zhǎng)度的有機(jī)胺接枝,能夠顯著影響碳點(diǎn)表面化學(xué)環(huán)境,并改變碳點(diǎn)的溶解性和光學(xué)性質(zhì):以羅丹明B作為參比,原始的煤基碳點(diǎn)熒光量子產(chǎn)率僅為0.73%,有機(jī)胺接枝后,改性碳點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率明顯提升;在五種有機(jī)胺接枝的熒光碳點(diǎn)中,乙二胺接枝的碳點(diǎn)表現(xiàn)出最高的熒光量子產(chǎn)率（18.6%）;與原始的碳點(diǎn)相比,量子產(chǎn)率提高了24.5倍,在光... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：119 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１熒光碳納米材料的分類??Ｆｉｇ?１．１?Ｔｈｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｍａｔｅｒｉａｌｓ??

ｒａ＿ｊ羅關(guān)謂??Ｃａｒｂｏｎ?ｄｏｔｓ?Ｎａｎｏｄｉａｍｏｎｄ?Ｆｕｌｌｅｒｅｎｅ?Ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｔｕｂｅ?Ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｏｘｉｄｅ??圖１．１熒光碳納米材料的分類??Ｆｉｇ?１．１?Ｔｈｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｍａｔｅｒｉａｌｓ??碳是元素周期表第二周期第四副族的非金屬，也是地球上含量較多的非金屬元素。??碳有多種同素異形體，其中最常見的有：石墨、金剛石和無定形碳。這些同素異形體都??具有碳材料特有的優(yōu)勢(shì)：低毒性、高生物相容性和良好的化學(xué)惰性。但是這些傳統(tǒng)的碳??材料由于缺少合適的禁帶寬度，因此不能作為發(fā)光材料，做進(jìn)一步的應(yīng)用。但當(dāng)將碳材??料納米化后，由于粒徑尺寸和表面化學(xué)性質(zhì)的改變，它們也會(huì)具有發(fā)光現(xiàn)象（圖Ｕ）。??－１?－??

??ＰＤｓ）在內(nèi)的多種碳點(diǎn)相繼被合成（圖１．２）。這些材料盡管命名不同，所含官能團(tuán)也不??盡相同，但它們的主體結(jié)構(gòu)都是由碳元素構(gòu)成的零維顆粒，由于小尺寸效應(yīng)及表面的官??能團(tuán)的作用，這類材料可以發(fā)射熒光，且兼具有碳材料低毒性、高生物相容性、良好的??化學(xué)惰性等諸多優(yōu)勢(shì)。它們?cè)诨瘜W(xué)傳感、生物成像、藥物治療等領(lǐng)域都展示出半導(dǎo)體量??子點(diǎn)和有機(jī)焚光染料不可媲美的優(yōu)勢(shì)，其優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性能也在發(fā)光二極管和光電??催化領(lǐng)域展示了巨大應(yīng)用潛力。??１．１碳點(diǎn)的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)??１＿１＿１碳點(diǎn)的結(jié)構(gòu)和組成??碳點(diǎn)是由無定形或由具有晶格條紋的碳質(zhì)核心和外部接枝多種官能團(tuán)所組成的準(zhǔn)??球形顆粒（圖１．３）。具體來說，聚合物點(diǎn)和部分碳納米點(diǎn)在透射電鏡下是沒有明顯的??晶格條紋的，而碳量子點(diǎn)、石墨烯量子點(diǎn)和碳納米點(diǎn)具有明顯晶格條紋。根據(jù)合成方法??的不同，碳點(diǎn)表面的官能團(tuán)也不盡相同，折算成碳點(diǎn)中的氧含量從５到５０?ｗｔ．％不等。??碳點(diǎn)表面豐富的含氧官能團(tuán)賦予其優(yōu)異的水溶性和易于功能化的特征。表面功能化可進(jìn)??一步改變它們的理化性質(zhì)，如它們?cè)谒拖嗟娜芙舛�；表面含氧官能團(tuán)的功能化也可顯??著增強(qiáng)碳點(diǎn)的光致發(fā)光效果。??ＫｉＨ５ｃ＆＾（ｂＬ兔丨．．碳質(zhì)核心：納米顆粒、無定形碳等??〇?’?’?寡聚物、聚合物等??〇Ｈ??圖１．３?（ａ）碳點(diǎn)的化學(xué)結(jié)構(gòu)［４］和（ｂ）模型??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?（ａ）?ｃｈｅｍｉｃａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ａｎｄ?（ｂ）?ｍｏｄｅｌ?ｏｆ?ＣＤｓ??綜上所述

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]碳量子點(diǎn)熒光猝滅法檢測(cè)鐵離子[J]. 劉雪萍,楊娟,白燕.  分析化學(xué). 2016(05)
[2]可視化黃色熒光石油焦基碳量子點(diǎn)高效檢測(cè)Cu2+（英文）[J]. 王月,吳文婷,吳明鉑,孫洪迪,謝輝,胡超,吳雪巖,邱介山.  新型炭材料. 2015(06)
[3]熒光可調(diào)控的碳量子點(diǎn)的電化學(xué)制備及性質(zhì)研究[J]. 李騰飛,李昳瑋,肖璐,余洪濤,范樓珍.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(02)



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