應變工程是調控材料特性的重要手段。在ABX3型鈣鈦礦材料中,由于應變與不同晶格畸變之間存在著強烈耦合,采用應變工程可以誘導出鐵電性、光電性、多鐵性等許多新奇的多場耦合特性。應變與晶格畸變之間的耦合不僅包含許多基本科學問題,而且在材料的設計與制備中具有重要的應用價值。深入地理解ABX3型鈣鈦礦中應變與晶格畸變耦合的內在物理機制及其對材料特性的調控規(guī)律,對于研發(fā)具有多場耦合特性的新型鐵電材料具有重大的理論指導意義,并逐漸成為力學、物理學與材料學交叉科學領域的重要研究課題。本論文結合原子尺度下的第一性原理計算和宏觀朗道理論,以氧族、硫族和鹵族鈣鈦礦化合物為研究對象,研究應變-鐵電畸變耦合、應變-八面體旋轉畸變-鐵電畸變耦合和應變-鐵電畸變-揚-特勒畸變耦合。本論文的研究目標是通過晶格動力學和朗道理論分析:i)探索應變與晶格畸變之間的耦合機制;ⅱ)得到應變和晶格畸變耦合所誘導的鐵電性并為實際應用提供理論指導;ⅲ)激發(fā)特定晶格耦合來實現(xiàn)電場對材料電子結構的調控。通過本文研究獲得的主要結論如下:首先,通過第一性原理計算系統(tǒng)地研究了先兆鐵電體BaZrO3和BaZrO3/SrZrO3超晶格中應變-鐵電... 

【文章來源】：浙江大學浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１四方相的鈦酸鋇和鈦酸鉛的原子結構和鐵電畸變（摘自文獻［１７］）

位移模式是穩(wěn)定的，并不表現(xiàn)出來。??當溫度下降到ＢａＴｉ０３的居里溫度時，鐵電位移模式軟化，高對稱立方相結??構不再是最穩(wěn)定的結構，如圖１．２（ａ）所示，鐵電位移模式會降低體系的能量，??由于能量關于鐵電位移模式的二階導數(shù)是負的，則為負，反映在聲子譜的虛??部。則與虛頻對應的鐵電位移模式在此溫度下軟化并形成鐵電畸變。軟模理論不??僅僅適用于鐵電畸變，同樣適用于結構的其他畸變。我們可以通過計算高對稱相??的聲子譜，來初步判斷該結構中由某一振動模式軟化形成的晶格畸變。例如，我??們計算了廣泛研究的ＳｒＴｉ０３的聲子譜如圖１．２（ｂ）所示，可以看出，在高對稱點??Ｒ存在著強烈的虛頻，這對應著ＳｒＴｉ〇３基態(tài)結構中的氧八面體面外（ｏｕｔ－ｏｆ－ｐｈａｓｅ）??旋轉畸變。??（ａ）?（ｂ）???ＡＢＯ＾ｓｔｎｉｃＬ＾?ＥｎＣ，Ｓ＞７?８００?？７＾?一??Ｖ?／＼?ｙＡｔｏｎｉｉｃ??＼?／?＼?／?Ｄｉｓｐｌａｃｅｍｅｎｔ?６〇〇?？??Ｐｏｓｉｔｉｖｅ?Ｐｏｓｉｔｉｖｅ?Ｏｘｙｇｏｎ??????ｉｏｎ?Ａ?ｉｏｎ?Ｂ?ｉｏｎ?「ｘｍ?「?ｒ?冬?ｘｍｒ??圖１．２?（ａ）鈣鈦礦ＡＢ０３結構，電滯回線與原子位移的勢能曲面（摘自文獻??［２１］）

面外旋轉（各。）以及（ｃ）面內（ｉｎ－ｐｈａｓｅ）旋轉（知）等畸變的示意圖（摘自文獻［２２］）。??Ｑｊ：?ａ°ａ°ｃ＋?、工”?Ｑ２：?ａ￣ａ＇ｃ°??圖１．?４在ＡＢ０３／Ａ’Ｂ〇３結構中誘導鐵電性的初級序參數(shù)面內旋轉畸變和面外傾??斜畸變（摘自文獻［２５］）。??ＡＢ０３／Ａ’Ｂ０３超晶格結構的非本征鐵電性最早于２００８年由Ｂｏｕｓｑｕｅｔ等人提??出［２２］，如圖１．３所示，他們通過理論和實驗證實了存在在�！等A耦合誘導非本??征鐵電性。隨后Ｒｏｎｄｉｎｅｌｌｉ等人提出了構造非本征鐵電超晶格的普適原理［２５］，如??圖１．４所示，他們指出，鐵電極化可以通過氧八面體傾斜、旋轉及鐵電畸變三階??４??


本文編號：2954263