本論文基于密度泛函理論,用55個(gè)原子的正二十面體結(jié)構(gòu)模型,研究了原子組成和分布對(duì)Pd-Au雙金屬納米顆粒結(jié)構(gòu)及表面電子性質(zhì)的影響,以及Pd-Au雙金屬納米顆粒中Pd、Au原子在氧氣吸附中的作用。我們總結(jié)得出以下結(jié)論：1、過剩能隨著Pd-Au雙金屬鍵的增加而降低,表明Pd-Au隨機(jī)雙金屬納米顆粒結(jié)構(gòu)的相對(duì)穩(wěn)定性與Pd-Au鍵的數(shù)量相關(guān)。通過對(duì)表面原子凈電荷分析,Pd原子帶有正電荷,Au原子帶有負(fù)電荷,它們所帶電荷量隨著Pd原子的增加而降低。表面原子所帶凈電荷量還因原子分布的位置而異,對(duì)表面Au原子影響尤其明顯。與單金屬Pd55或Au55相比,Pd-Au雙金屬納米顆粒的表面Pd原子和Au原子的d帶空位數(shù)減少。然而,相比于Au原子,Pd原子的d帶空位數(shù)隨著Pd原子數(shù)的增加幾乎呈線性增加。表面Pd和Au原子的d帶中心向費(fèi)米能級(jí)靠近。隨著結(jié)構(gòu)的Pd原子數(shù)增加,表面上Pd原子d帶中心呈線性減小。同一原子,其頂點(diǎn)原子的d帶中心,比邊位上的更加靠近費(fèi)米能級(jí)。2、在不同的“皇冠”（C-J）型結(jié)構(gòu)上,不同吸附位上O2的吸附能的變化基本一致,但不同于含有Au三聚體的結(jié)構(gòu)。與單金屬Pd55納米顆粒相比,“C-... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－２?Ｈ種主要的納米顆粒的結(jié)構(gòu)圖

Ｐｏｓｉｔｏｎ?ａｎｅｎｅｒｇｙ?ｏｅ?ａｏｍｓ??圖２－１?ＤＦＴ計(jì)算過程示意圖??Ｆｉｇ．２－１?Ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＤＦＴ?ｓｏｌｖｉｎｇ?ｐｒｏｃｅｓｓ??ｇ軟件ＣＰ２Ｋ??２Ｋ－研巧中也于２０００年開發(fā)出來，是一款著名

３．２．２模型選取??在所有的納米顆粒模型中，ＩＣＯ結(jié)構(gòu)被看作最重要的一種之一，被廣泛應(yīng)用于過??渡金屬的研究中。對(duì)于尺寸ｌ．Ｏｎｍ的５５個(gè)原子的ＩＣＯ結(jié)構(gòu)，如圖３－１所示，由Ｈ層??原子組成，中屯、被一個(gè)原子占據(jù)，次外層有１２個(gè)原子組成，它們組成結(jié)構(gòu)的核部分，??最外層則有４２個(gè)原子構(gòu)成，稱之為殼層。處于核區(qū)域的原子都有１２個(gè)配位數(shù)，殼上??的原子配位數(shù)則為５？８?jìng)�(gè)。而且，在最外層上有二十個(gè)等效Ｈ角面，每個(gè)面上有兩個(gè)??不同的原子位點(diǎn)，我們定義為頂點(diǎn)（ｖｅｒｔｅｘ）巧邊位（ｅｄｇｅ）。本章工作中，我們選取的一??系列隨機(jī)雙金屬結(jié)構(gòu)ＰｄｎＡｕ５５＿ｎ中，Ｐｄ：Ａｕ原子比例為１：５，１：４，?１：３，１：２，１：１，２：１，??３：１，４：１，５：１，對(duì)應(yīng)的?Ｐｄ?原子數(shù)?ｎ?分別為?９，１１，１３，１８，２７，３７，４２，?４４，４６。此??夕ｈ，我們還考慮了兩種核殼結(jié)構(gòu)Ｐｄｉ３＠Ａｕ４２和Ａｕｉ３＠Ｐｄ４２。??１６??


本文編號(hào)：2953437