多孔材料豐富的孔結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的比表面積和良好的穩(wěn)定性使其在化學(xué)分離、吸附以及多相催化中取得重大進(jìn)展,其與不同分析技術(shù)的跨學(xué)科結(jié)合是學(xué)科發(fā)展的必然趨勢。紙噴霧-質(zhì)譜（paper spray mass spectrometry,PSMS）技術(shù)是一種利用紙基質(zhì)作為樣品分離和電離的載體的新型敞開式質(zhì)譜技術(shù)。然而紙基質(zhì)表面存在著大量的羥基,其會與目標(biāo)化合物的某些官能團(tuán)形成氫鍵或其它范德華作用力,當(dāng)使用其對目標(biāo)化合物進(jìn)行分析時,會導(dǎo)致目標(biāo)化合物很難在較短的時間內(nèi)被洗脫下來,進(jìn)而降低紙噴霧-質(zhì)譜的靈敏度。此外,由于紙基質(zhì)是一種具有較小比表面積的微孔材料,對目標(biāo)分析物的吸附能力較弱,導(dǎo)致該方法的分析能力進(jìn)一步降低。因此,發(fā)展新型的紙基質(zhì)對提高紙噴霧-質(zhì)譜的分析性能具有重要意義。針對紙噴霧質(zhì)譜存在的問題,同時結(jié)合多孔材料的優(yōu)勢,作為概念性驗證,我們首次將共價有機(jī)骨架（covalent organic frameworks,COFs）和紙噴霧相結(jié)合,建立COFs基紙噴霧檢測平臺,并將其應(yīng)用于有機(jī)污染物檢測。配位籠的限域作用能夠催化某些特殊反應(yīng),利用紙噴霧對獨特的化學(xué)反應(yīng)或機(jī)理的研究已有文獻(xiàn)報道,將配位籠與紙... 

【文章來源】：山東師范大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：77 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

ESI質(zhì)譜分析示意圖，摘自參考文獻(xiàn)[1]

山東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文31.2、常壓電離源傳統(tǒng)的電離源要求電離環(huán)境是真空的，且對分析物的種類有所限制。目前，已發(fā)展了多種常壓電離源[3]，包括實時直接分析電離源（DirectAnalysisinRealTime）、解吸電噴霧電離源（DesorptionElectrosprayIonization）、電噴霧萃取電離源（ElectrosprayExtractionIonization）和紙噴霧電離源（PaperSprayIonization）等。常壓電離源使電離過程能夠在常溫、常壓下進(jìn)行，降低了分析過程的成本，提高了分析的效率，使得質(zhì)譜分析技術(shù)有了飛速的發(fā)展。1.2.1、實時直接分析電離源DART（DirectAnalysisinRealTime，DART）是一種非表面接觸型解析/離子化質(zhì)譜分析技術(shù)[4]。其原理是在大氣壓條件下，中性或惰性氣體（如氮氣或氦氣）經(jīng)過放電過程產(chǎn)生激發(fā)態(tài)原子，隨后對該激發(fā)態(tài)原子進(jìn)行快速加熱和電場加速，使其解析并使待測樣品表面的待測化合物瞬間離子化，進(jìn)行質(zhì)譜或串聯(lián)質(zhì)譜檢測，從而實現(xiàn)樣品的實時直接分析。該方法無需液體流動相，且可供調(diào)節(jié)的實驗參數(shù)較少，操作更為簡便，無需或極少需要樣品前處理，因此在各領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。圖1-2、DART質(zhì)譜分析示意圖,摘自參考文獻(xiàn)[4]。1.2.2、解吸電噴霧電離源解吸電噴霧電離（DesorptionElectrosprayIonization，DESI）是一種新穎的質(zhì)譜離子化方法[5]。它同時具有電噴霧電離（ESI）和其它解吸電離（DI）技術(shù)的特點，樣品的離子化是通過向樣品噴射由ESI產(chǎn)生的帶電霧滴實現(xiàn)的。其原理是將溶劑溶解后的樣品滴加在絕緣材料的表面上，待溶劑揮發(fā)后，樣品會在材料表面沉積。將一定的電壓施加于噴霧溶劑

山東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文4以使其從霧化器的內(nèi)套管中噴出，外套管噴出的高速N2氣會將溶劑霧化并使其加速，令帶電的溶劑液滴撞擊到樣品表面。樣品在被高速液滴撞擊后進(jìn)入氣相；同時由于N2氣的存在,含有樣品的帶電液滴發(fā)生去溶劑化，并沿離子傳輸管遷移，進(jìn)入質(zhì)譜前端的毛細(xì)管，然后被檢測器檢測。DESI可以實現(xiàn)在大氣壓下對載物表面上的固體物質(zhì)直接離子化，這是DESI的一個優(yōu)勢。目前其應(yīng)用主要集中在利用其研究化學(xué)反應(yīng)和分析各種化合物（例如藥物、生物代謝產(chǎn)物和生物組織表面物質(zhì)等）。圖1-3、DESI質(zhì)譜分析示意圖，摘自參考文獻(xiàn)[5]。1.2.3、電噴霧萃取電離源電噴霧萃取電離（ElectrosprayExtractionIonization，EESI）技術(shù)是一種新興的離子化技術(shù)，它主要由電噴霧通道和樣品引入通道構(gòu)成[6]。其原理是帶電試劑（如甲醇或水）在高壓電場的作用下經(jīng)由電噴霧通道噴出，形成大量微小帶電液滴。這些帶電液滴與樣品通道噴出的中性樣品液滴發(fā)生交叉融合，在離子源與質(zhì)譜儀器離子入口之間的三維空間中發(fā)生能量和電荷的傳遞作用，使得樣品中待測物獲得電荷和能量，成為帶電液滴，最終經(jīng)歷去溶劑過程成為氣態(tài)離子，隨后進(jìn)入檢測器進(jìn)行檢測。電噴霧萃取電離技術(shù)最早是為了分析復(fù)雜液體樣品而發(fā)明的一種快速質(zhì)譜分析技術(shù)。經(jīng)過幾年的發(fā)展，實現(xiàn)了對多種形態(tài)樣品的檢測，如液態(tài)樣品、氣溶膠樣品、固態(tài)樣品、凝聚態(tài)樣品和氣態(tài)樣品。


本文編號：2922628